氧化石墨烯固定化α-淀粉酶

以石墨粉为原料,使用改进Hummer法制备氧化石墨烯,采用沉积法固定化α-淀粉酶,并对固定条件进行优化。分别采用NaOH-CH_2ClCOOH法和HNO_3-H_2SO_4法制备羧基化氧化石墨烯,并将其用于固定化α-淀粉酶。结果表明,沉积法固定化酶的最适宜温度为65℃,最适宜pH=7. 0。连续催化反应9次后,固定化酶活力仍能保持初始固定化酶活力的47. 81%。经比较发现,NaOH-CH_2ClCOOH法更有利于羧基化氧化石墨烯的制备,该方法制备的羧基化氧化石墨烯产率为HNO_3-H_2SO_4法的1. 2倍。     

磺化石墨烯固体酸催化剂的制备及活性评价

石墨烯是由碳原子以sp₂杂化连接的单原子层构成的新型二维碳原子晶体,由于含有众多具有反应活性的碳碳双键,石墨烯纳米片表面很容易进行化学修饰键合有机官能团而改变其性质。采用改良Hummers法制备氧化石墨烯,通过磺化反应制备磺化石墨烯固体酸催化剂,通过FT-IR、元素分析和XPS等对其结构进行表征。将制备的氧化石墨烯和磺化石墨烯应用于催化纤维二糖的水解反应,以纤维二糖糖苷键的水解反应为模型考察其酸催化性能。结果表明,氧化石墨烯和磺化石墨烯中含有-COOH、-OH和-SO₃H等官能团,磺酸根密度分别为1.0 mmol·g^-1和2.2 mmol·g^-1,氧化石墨烯和磺化石墨烯具有与H₂SO₄相比拟的酸催化活性,尽管酸性强度和密度较低,但催化活性与H₂SO₄相当。     

分段取样法研究改进Hummers法制备GO结构特性及其机理

氧化石墨烯(GO)制备过程调控及机理研究对其性能及其功能化改性具有重要意义。本文基于改进Hummers法制备GO,采用分段取样法提取主要阶段的中间产物;利用SEM、Raman光谱以及XRD、FTIR、XPS等检测手段表征分析各阶段产物的微观形貌、结构和成分,以探究GO制备机理,并采用TEM对最终制备的GO进行形貌表征观察,探究各阶段反应对GO制备的影响规律,以实现对GO氧化程度和结构的调控。研究结果表明：在浓H₂SO₄/KMnO4混合体系中,使用单一的浓H₂SO₄无法对石墨进行插层与氧化,KMnO₄是石墨氧化的必要条件;氧化阶段会形成大量的含氧官能团,导致石墨层间距进一步扩大。GO-1到GO-5阶段,氧化石墨的C/O从7.23降到2.03,氧化石墨片层间距从原始石墨的0.344nm增加到0.815nm,研究成果为GO的进一步改性与应用提供数据及理论支持。     

纳米氧化石墨烯/芒硝基复合相变材料的制备及其热性能

针对芒硝相变材料因过冷度大、相分层严重导致相变潜热存储循环寿命缩短的问题,以Na₂SO₄·10H₂ONa₂CO₃·10H₂O-NaCl相变材料体系为基体、改进的Hummers法结合冷冻干燥和球磨工艺改性制备的亲水性纳米氧化石墨烯（Nano-GO）为添加剂,制得纳米氧化石墨烯/芒硝基复合相变材料（GO-MCPCMs）。结果表明：氧化处理过的纳米氧化石墨烯中O/C比例增加了65.75%,结构缺陷水平由0.224增至1.088,无团聚现象;纳米氧化石墨烯/芒硝基复合相变材料的结晶相变温度增至约23℃、过冷度减小至0℃、相分层消除,该复合相变体系中Na₂SO₄结晶体全部结晶为晶粒长度尺寸近于2 cm的Na₂SO₄·10H₂O;500次固-液循环前后含氧化石墨烯质量分数为0.075%的GO-MCPCMs结晶潜热值分别为156.7 J/g和149.9 J/g,...     

Pt/Pt-Ce/γ-Al2O3催化氧化甲苯研究

通过等体积浸渍法制备单贵金属Pt/γ-Al₂O₃和双金属Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂,考察Ce对催化剂活性的影响,确定催化剂最优配比。结果表明,当Pt的负载量为质量分数0.5%时,Pt/γ-Al₂O₃催化活性最高;当Pt的负载量为质量分数0.2%,Ce的负载量为质量分数1.0%时,Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性最高。Pt-Ce/γ-Al₂O₃催化剂的甲苯转化率高于Pt/γ-Al₂O₃催化剂。随着Pt负载量增大,催化剂孔容、孔径减小。粉体式催化剂性能优于整体式催化剂,但差别不大;Ce的添加有助于催化剂活性的提升。     

氧化石墨烯-陶瓷复合纳滤膜的层层自组装制备及其性能

氧化石墨烯（GO）的片层边缘含有 COOH等含氧官能团,因而带负电荷,可以在带正电荷多孔基体上通过层层自组装实现快速沉积。以由3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）修饰的多孔氧化铝管式陶瓷膜为基膜,令GO和聚乙烯亚胺（PEI）以溶液形态在其表面交替沉积实现自组装,继以环氧氯丙烷（ECH）交联之,制备新型氧化石墨烯-陶瓷复合纳滤膜。最佳制备工艺是,PEI浓度5 g·L^-1、pH=9,NaCl浓度0.3 mol·L^-1,GO浓度0.6 mg·ml^-1、pH 4.5,层数2层,ECH用量6.25 ml·L^-1,50℃条件下处理70 min。层数为1～4层的自组装膜在0.6 MPa操作压力下对2 g·L^-1的MgCl₂的截留率分别为90.16%、93.71%、97.54%、92.93%,其中1层自组装膜的渗透通量为21.92 L·m^-2·h^-1。氧化石墨烯-陶瓷复合纳滤膜对4种无机盐的截留率大小为MgCl₂ >MgSO₄ > NaCl >Na₂SO₄,符合典型正电荷纳滤膜的特征。     

制备条件对NiMo/γ-Al2O3催化剂上萘加氢生成四氢萘的影响

采用等体积浸渍法制备加氢催化剂NiMo/γ-Al₂O₃,在悬浮床上考察不同的制备条件下NiMo/γ-Al₂O₃对萘加氢生成四氢萘的影响。结果表明,催化剂的制备条件对加氢活性有显著的影响,NiMo/γ-Al₂O₃催化剂的最佳制备条件为共浸渍法负载金属组分Ni和Mo,在500 ℃的温度下焙烧4 h。此条件下制备的催化剂上四氢萘的选择性高达95.2%。     

神府烟煤及其煤岩组分制备氧化石墨烯的组成、结构演变

以煤为原料制备石墨烯是一种非常有前景的煤炭材料化、高值化利用途径。针对煤岩组分的组成、结构差异,探明煤岩组分在制备氧化石墨烯过程中的演变规律,是开发煤基石墨烯制备技术的理论基础。利用重选法富集低变质神府煤中镜质组和惰质组,并将富集煤岩组分通过高温石墨化得到石墨化碳,以石墨化碳为前驱体通过改良的Hummers氧化法制备煤基氧化石墨烯。利用元素分析、红外光谱、X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、透射电镜以及原子力显微镜等研究煤及其煤岩组分在制备氧化石墨烯过程中的组成和结构演变规律。结果表明炭化处理使煤有机大分子结构向无定形碳结构转变,高温石墨化使煤有机大分子结构向石墨碳结构转变;惰质组呈片状结构且分子结构中芳香结构单元较多导致石墨化碳微晶尺寸较大,高温石墨化处理后其拉曼光谱的(A_D1/A_G)值为0.382,镜质组高温石墨化处理后的(A_D1/A_G)值为0.686,原煤高温石墨化处理后的(A_D1/A_G)值为0.864;利用富惰质组得到的石墨化碳制备氧化石墨烯厚度尺寸约...     

η-Al2O3与γ-Al2O3在CS2催化水解反应中的性能比较

通过制备高纯度的前驱体湃铝石获得了η-Al₂O₃材料,采用XRD验证了η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃在晶相结构上的差异,比较了两者的表面形貌、织构及酸碱性能,结果显示,η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃的比表面积相当,但η-Al₂O₃具有更弱的弱碱位和较少的强碱位,并拥有丰富的中等强度酸性位。将η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃作为催化剂应用于CS₂水解反应,结果表明,在(200~450) ℃测试温度范围内,η-Al₂O₃催化剂对CS₂的水解活性始终优于γ-Al₂O₃,两种催化剂上CS₂反应的浓度效应也明显不同,推测与它们的酸碱性质影响了对CS₂的吸附能力有关,导致两者催化CS₂水解反应遵循了不同的机制。     

介孔CoMn2O4/还原氧化石墨烯复合材料的制备及其超级电容性能

采用共沉淀法制备了CoMn₂O₄/还原氧化石墨烯(CoMn₂O₄/rGO)复合电极材料,并研究了石墨烯含量对CoMn₂O₄/rGO复合材料形貌、微观结构及电化学性能的影响。结果表明:CoMn₂O₄纳米颗粒沉积在石墨烯纳米片的表面,随着石墨烯含量的增加,CoMn₂O₄纳米颗粒在r GO表面的分布逐渐均匀,聚集现象消失。CoMn₂O₄/rGO具有高的比表面积及优良的电化学性能,其中CoMn₂O₄/rGO20 (rGO质量分数为20%)电容性能最好,在电流密度1 A/g时具有1 420 F/g的比电容。CoMn₂O₄/rGO30(rGO质量分数为30%)的倍率性能和循环稳定性能最好。2 000次充放电后,样品CoMn₂O₄/rGO30在5 A/g时的比电容保持率为94%,样品CoMn₂O₄的比电容保持率为78%。     

质子化氮化碳的制备及其复合材料的光催化性能

分别采用硫酸、盐酸和硝酸对尿素热解得到的体相块状石墨相氮化碳(g-C_3N_4)进行质子化改性,超声剥离得到氮化碳纳米片,考察3种质子化氮化碳纳米片对亚甲基蓝染料的光催化降解性能,利用XRD、FT-IR、SEM、BET、UV-DRS、UV-VIS等对其结构、形貌、比表面积、禁带宽度进行分析。结果表明,硫酸改性后的g-C_3N_4比表面积最大(60. 9 m~2·g~(-1)),亚甲基蓝降解效果最好,降解率为46. 7%,相比于体相块状g-C_3N_4的29. 2%提高了17. 5个百分点。以硫酸质子化改性的g-C_3N_4为前驱体,采用搅拌法制备得到质子化g-C_3N_4/石墨烯复合材料,其光催化降解亚甲基蓝的降解率为81. 7%,较硫酸质子化g-C_3N_4提高了35. 0个百分点。     

ZrOCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂的制备及对1-丁烯齐聚反应的催化性能

以γ-Al_2O_3为载体,负载Zr OCl_2和H_2SO_4制备Zr OCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂,并用于1-丁烯齐聚反应。采用气相色谱在线分析,确定产物组成,考察制备条件对催化剂催化活性的影响,通过1-丁烯转化率和主产物选择性确定适宜的反应条件。结果表明,在Zr OCl_2和H_2SO_4负载质量分数为4.5%和焙烧温度500℃条件下制备的催化剂,在反应温度140℃、1-丁烯液时空速2 h-1和N2分压1.4 MPa条件下,表现出较好的催化活性,1-丁烯转化率96.77%,产物以二聚体(C8)为主,选择性85.99%。该催化剂失活后容易再生,且催化活性良好,1-丁烯转化率92.73%,C8选择性86.73%。     

氧化石墨烯/碱式硫酸铝掺杂聚醚砜/聚酰胺复合纳滤膜的制备及其性能

先由氧化石墨烯（GO）、硫酸铝和尿素通过水热法制得氧化石墨烯/碱式硫酸铝（GO-BAS）复合物,继与哌嗪（PIP）溶液共混作为水相;均苯三甲酰氯（TMC）溶于正己烷作为有机相;采用界面聚合法使两相单体在聚醚砜（PES）基膜表面形成聚酰胺（PA）功能层,制得氧化石墨烯/碱式硫酸铝复合物掺杂的聚醚砜/聚酰胺（PES-PA-GO-BAS）复合纳滤平板膜,并在较低的工作压力（0.3 MPa）下对其进行性能研究。其对无机盐溶液的截留率依次为：Na₂SO₄（91.08%） > MgSO₄（83.42%） > MgCl₂（68.97%） > NaCl（17.62%）;纯水通量可达24.19 L·m^-2·h^-1,较之聚酰胺纳滤膜提高了近60%,且具备良好的稳定性和耐碱性。     

载体孔结构对银基催化剂性能影响

乙烯氧化制环氧乙烷银催化剂所用载体为大孔惰性α-Al_2O_3。载体孔道结构对金属银的分布有调控作用,通过选择适宜的孔道结构,采用银胺溶液浸渍,热分解可以获得特定尺寸分布的负载银催化剂。以不同粒度和晶相的氧化铝复配,添加不同的扩孔剂,制备了孔结构不同的三种载体负载银制得银催化剂。对银催化剂进行TGA和SEM分析,并考察其催化性能。结果表明,选用平均孔径为(1～2)μm、多孔性α-Al_2O_3载体制得的催化剂具有较高活性和选择性。     

Surface and structure characteristics of commercial K-Feldspar powders: Effects of temperature and leaching media

This study presents morphological and structural variations of K-Feldspar mineral after acid treatment. Both organic and inorganic acids such as C₂H₂O₄, HCl, HNO₃ and H₂SO₄ were employed for this purpose. Another aim of this study was to find an optimum experimental condition for iron (Fe) removal with a minimum damage on the structure of K-Feldspar in which high whiteness index is obtained. The effect of different parameters such as concentration, pH and temperature on the final structure of this mineral was investigated. To find out the chemical composition of powder, XRF was utilized. FTIR, XRD and SEM were employed to study the structure of mineral. Spectrophotometry was chosen to analyze whiteness index of powder after acid treatment. It was found that O—Al—O bond at 647 cm^-1 for H₂SO₄ and HNO₃ treated sample disappeared. However, HCl and C₂H₂O₄ were ineffective at this band. In addition, the results revealed an increase in K-Feldspar content, a decrease in Fe content, an increase in whiteness index and no significant structural change for C₂H₂O₄ leached sample. Whiteness index of 91% was obtained for C₂H₂O₄ leached sample with the pH of 2.5 to 3 at temperature of 50℃ and during 1 h.     

汽车粉碎残渣中提取金属:不同浸出体系的初步实验结果(英文)

The study is focused on the extraction of valuable metals from automotive shredder residue (ASR) by different leaching solutions. First, ASR samples were roasted at 600 °C to simulate a thermal treatment processing. Distil ed water, citric and sulphuric acid were preliminarily investigated, thus two further full factorial systems entailing H2SO4–H2O2 and H2SO4–H2O2–Fe3+ were tested. The preliminary experimental results showed that 0.1 mol·L?1 H2SO4 solution extracted 100%of Cu, Fe and Zn, whereas citric acid leached 100%of Zn and Pb, 59%of Fe and 62%of Cu;whereas, H2SO4–H2O2 and H2SO4–H2O2–Fe3+(Fenton's) leaching media showed that Cu, Fe and Zn can be extracted simultaneously and completely from the ASR ashes before final disposal.     

氨基化氧化石墨烯界面聚合制备超薄复合纳滤膜

采用氨基化氧化石墨烯（NGO）为界面聚合水相单体,制备了超薄复合纳滤膜。研究采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）表征了NGO以及复合纳滤膜的化学组成和形貌。系统考察了水相单体浓度、有机相单体浓度对于制备的超薄复合纳滤膜性能的影响。该超薄复合膜在低压（0.2 MPa）下纯水通量可达27.8 L·m^-2·h^-1,对小分子染料有较高的截留率（甲基橙截留率74.8%,橙黄钠截留率96.0%,刚果红截留率98.5%,甲基蓝截留率99%）,对于无机盐的截留率较低（Na₂SO₄截留率21.4%,MgSO₄截留率10.7%,NaCl截留率5.3%,MgCl₂截留率1.5%）,展现出优异的染料/盐分离性能。同时制备的复合纳滤膜展现了较好的长周期稳定性以及抗污染特性。     

Influence of support acid pretreatment on the behaviour of CoOx/γ-alumina monolithic catalysts in the CH4-SCR reaction

The effect of treatment with different mineral acids (H₂SO₄, H₃PO₄, HNO₃ and HCl) on the activity of monolithic CoO_x/γ-Al₂O₃ catalysts in the reduction of nitric oxide with methane in the presence of oxygen (CH₄-SCR of NO_x) was studied. Their behaviour in the methane oxidation reaction in both the presence and absence of NO_x was determined in order to interpret the results in terms of intrinsic activity and competition between both processes. Depending on the nature of the acid used, significant differences were observed in the catalytic activities which were related to the textural states, surface acidities and the nature of the detected species. The best results were obtained after treatment with H₂SO₄, which increased the activity towards NO_x elimination compared to the other catalysts. This behaviour was attributed not only to an increase in surface acidity but also to the stabilisation of the active Co²⁺ species, thus avoiding the formation of Co₃O₄ spinel that is responsible for the strongly adsorbed NO_x species that lead to NO₂ formation which increase the rate of the undesired methane oxidation reaction at high temperatures.