大孔钙钛矿型氧化物催化剂制备及其对碳烟燃烧的催化性能

采用有机络合和溶液燃烧相结合的方法制备了La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ (x=0, 0.1;y=0, 0.5)催化剂,通过X射线衍射（XRD）、傅立叶红外吸收光谱（FT-IR）和扫描电镜等分析手段对La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ 催化剂进行了表征。结果表明,制备的催化剂为钙钛矿型复合氧化物,具有蜂窝状大孔结构,平均孔径大于50 nm。采用超声辅助的方法让碳烟颗粒扩散到催化剂孔道内,利用程序升温反应技术评价了La_1-xK_xFe_1-yCo_yO₃ 催化剂对柴油车尾气中碳烟颗粒物的催化燃烧活性,结果表明,大孔钙钛矿催化剂具有较高的碳烟催化燃烧活性,与纯碳烟的燃烧峰值温度(Tm）相比,下降了（165~239） ℃。通过A位和B位离子的部分取代,可以使钙钛矿型氧化物催化剂的催化氧化性能进一步提高,m降低超过70 ℃。     

γ-Al_2O_3负载的Ni_xCo_(1-x)Co_2O_4催化剂N_2O催化分解性能

以K_2CO_3为沉淀剂,γ—Al_2O_3为载体,采用共沉淀法制备了负载质量分数为30%和具有Co_3O_4尖晶石结构的Ni_xCo_(1-x)Co_2O_4复合金属氧化物催化剂(x分别为0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9和1.0),确定了最适宜的x值。考察了焙烧温度对催化剂的影响,对制备的样品进行了XRD、BET、SEM和H_2-TPR等表征,在微反装置上对催化剂进行N_2O催化分解活性评价。结果表明,适宜的x值为0.5,焙烧温度为800℃。N_2O和O_2浓度是影响催化剂的N_2O催化分解转化率的主要因素,低浓度有利于提高N_2O催化分解转化率。掺杂还原性气体(如CO和NO)加速了N_2O催化分解反应,有利于提高催化剂的N_2O催化分解转化率。在模拟工业装置反应尾气[φ(N_2O)=12%、φ(O_2)=16.8%和其他混合气体]条件下,催化剂N_2O完全催化分解温度为612℃,满足实际工业生产装置运行要求(小于750℃)。     

醇-水溶液共沉淀法制备纳米尖晶石型ZnFexCr(2-x)O4

在醇-水体系中采用沉淀法制成复合氢氧化物,再经高温煅烧制成纳米尖晶石型ZnFexCr(2-x)O4粉体材料,并用XRD,TEM和IR等方法对纳米晶进行表征.通过与传统的水溶液共沉淀法相比较,表明该方法得到的样品粉体粒径尺寸小、分布范围窄和团聚少.     

SO2-4/ZrO2型固体酸催化剂的制备及其性能

采用溶胶-凝胶法,通过添加助剂金属Pt,制备得到Pt-SO2-4/ZrO2型固体酸催化剂,并对制备的固体酸进行表征.考察水解pH、陈化时间、浸渍液浓度和焙烧温度等对催化剂性能的影响,并将制备的固体酸用于催化己二酸二甲酯的合成.研究表明,经过Pt改性的固体酸,在催化活性和稳定性方面均有明显提升.此固体酸在催化己二酸二甲酯...     

Rb_2O掺杂对MnCe/ZrO_2催化燃烧碳烟的性能影响

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备掺杂不同Rb2O含量的MnCe/ZrO2复合氧化物催化剂,采用热重法考察其催化燃烧碳烟的活性,并借助XRD和H2-TPR手段探讨掺杂不同Rb2O含量对MnCe/ZrO2催化燃烧特性的影响。结果表明,适量Rb2O可以使催化剂与碳烟在高温下接触更为紧密,吸附空气中CO2,形成碳酸盐物质,提高催化剂的氧含量,并作为活性氧传输中心,提升MnCe/ZrO2催化燃烧性能。与未掺杂MnCe/ZrO2催化剂相比,完全燃烧温度下降31℃,碳烟在394℃内完全氧化。     

尖晶石型CuCr2O4纳米粉体的制备及应用

采用醇-水共沉淀法,通过表面活性剂进行分敞,制备尖晶石型CuCr2O4纳米粉体.讨论了烧结温度、表面活性剂对粉体制备的影响,并将粉体应用到染料敏化太阳能电池的光阳极.采用XRD、TEM、SEM、UV-vis、FT-IR分析对粉体进行了表征.结果表明:当烧结温度为1000℃、PEG400添加量为1.5%时,制备的CuCr2O4粉体分散最佳;掺杂CuCr2O4纳米粉体后能够提高电池的光电转化效率,与纯TiO2薄膜电极相比,光电转化效率提高了22.6%.     

M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)尖晶石型复合氧化物催化剂催化分解N_2O性能

采用共沉淀法制备了M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)钴基尖晶石型复合氧化物催化剂,运用XRD、SEM、H_2-TPR和O_2-TPD-TG等对催化剂物化性能进行表征,并在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O性能。结果表明,稀土金属掺杂改性的钴基尖晶石型复合氧化物催化剂粒径明显减小,比表面积增加,氧化还原性能得到改善,催化分解N_2O活性提高,其中,M_(0.5)Co_(2.5)O_4催化剂催化分解N2O温度低,T10和T95分别为342℃和499℃。     

掺杂型尖晶石Li_(1.05)Mg_xMn_(2-x)O_4的合成及性能研究

采用高温固相法制备了尖晶石正极材料L iMxMn2-xO4(X=0.04,0.06,0.08,0.10),并用XRD、SEM、ICP-AES、充放电测试等手段研究了其组成、结构、表观形貌和电化学性能。结果表明:该法制备的尖晶石正极材料L iMxMn2-xO4为单一尖晶石结构,粒径分布均匀,其比容量和循环性能较未掺杂尖晶石L iMn2O4有显著的提高。     

钙钛矿型复合氧化物LaNiO_3的制备及其在CH_4/CO_2重整反应中的应用

采用溶胶-凝胶法制备钙钛矿型复合氧化物LaN iO3,采用XRD、TG-DTA作为表征手段,并且研究其在CH4/CO2重整反应中的应用。结果表明:经800℃焙烧,钙钛矿型复合氧化物的结构已经完全形成。在CH4/CO2重整反应中,H2/CO的比值总是小于1,这是因为存在逆水煤气反应。     

溶胶-凝胶-微波法制备Li_(1+x)Mn_2O_y

以LiNO3和MnNO3为原料,溶胶凝胶法制备前驱体后,利用微波加热法,在750℃条件下保温20min,合成了Li1+xMn2Oy。利用XRD和FTIR分析手段,研究了锂掺杂量对材料结构的影响,利用恒电流充放电法,研究了材料的电化学性质。XRD和FTIR实验说明,适量的锂离子掺杂不改变材料的立方尖晶石结构;充放电实验显示,Li1.04Mn2O4.056是比较理想的电极材料,其首次放电比容量达到118.6mAh/g,5次循环后的容量损失率也仅为1.9%。     

ZrOCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂的制备及对1-丁烯齐聚反应的催化性能

以γ-Al_2O_3为载体,负载Zr OCl_2和H_2SO_4制备Zr OCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂,并用于1-丁烯齐聚反应。采用气相色谱在线分析,确定产物组成,考察制备条件对催化剂催化活性的影响,通过1-丁烯转化率和主产物选择性确定适宜的反应条件。结果表明,在Zr OCl_2和H_2SO_4负载质量分数为4.5%和焙烧温度500℃条件下制备的催化剂,在反应温度140℃、1-丁烯液时空速2 h-1和N2分压1.4 MPa条件下,表现出较好的催化活性,1-丁烯转化率96.77%,产物以二聚体(C8)为主,选择性85.99%。该催化剂失活后容易再生,且催化活性良好,1-丁烯转化率92.73%,C8选择性86.73%。     

掺杂Ni制备Ca2FeCo1-xNixO6催化剂及其催化甲烷燃烧性能

采用共沉淀法制备双钙钛矿Ca_2FeCo_(1-x)Ni_xO_6系列催化剂。采用XRD、BET和H_2-TPR等对样品进行表征,通过催化甲烷燃烧对其进行催化性能测试。结果表明,不同Ni~(2+)掺杂量均可以形成完整的钙钛矿晶型,随着Ni~(2+)掺杂比例升高,催化剂的比表面积逐渐增大;不同Ni~(2+)掺杂量制备的催化剂结构和活性不一样,样品Ca_2FeNiO_6催化甲烷燃烧活性最好,起燃温度T_(10%)为430℃,T_(90%)为640℃。     

钙钛矿La1-xKxCoO3纳米晶的制备与结构及其对炭烟的催化燃烧性能

采用溶胶-凝胶法制备了K+掺杂的La1-xKxCoO3系列钙钛矿结构柴油车尾气炭烟氧化催化剂,用XRD, TG-DTA及程序升温反应等技术详细研究了K+掺杂量及焙烧温度对催化剂结构和炭烟燃烧性能的影响,初步探讨了催化剂结构与性能之间的相关性. 实验结果表明,以蔗糖为络合剂在600℃下可以得到纯钙钛矿结构的La1-xKxCoO3纳米晶,其中菱方相为LaCoO3系钙钛矿的高温稳定相,升高焙烧温度及增加K+掺杂量都会促进钙钛矿结构由立方相转变为菱方相. K+的掺杂可以降低炭烟的燃烧温度,一定量的K可以提高炭烟的燃烧速率. 700℃焙烧的具有菱方相钙钛矿结构的La0.9K0.1CoO3具有最好的催化性能,对炭烟的起燃点和燃尽温度分别为240及387℃,可以通过柴油车自身的排气热量来实现炭烟的催化燃烧过程.     

Preparation of nanosized Mn3O4/SBA-15 catalyst for complete oxidation of low concentration EtOH in aqueous solution with H2O2

A new heterogeneous Fenton-like system consisting of nano-composite Mn₃O₄/SBA-15 catalyst has been developed for the complete oxidation of low concentration ethanol (100 ppm) by H₂O₂ in aqueous solution. A novel preparation method has been developed to synthesize nanoparticles of Mn₃O₄ by thermolysis of manganese (II) acetylacetonate on SBA-15. Mn₃O₄/SBA-15 was characterized by various techniques like TEM, XRD, Raman spectroscopy and N₂ adsorption isotherms. TEM images demonstrate that Mn₃O₄ nanocrystals located mainly inside the SBA-15 pores. The reaction rate for ethanol oxidation can be strongly affected by several factors, including reaction temperature, pH value, catalyst/solution ratio and concentration of ethanol. A plausible reaction mechanism has been proposed in order to explain the kinetic data. The rate for the reaction is supposed to associate with the concentration of intermediates (radicals: OH, O₂⁻ and HO₂) that are derived from the decomposition of H₂O₂ during reaction. The complete oxidation of ethanol can be remarkably improved only under the circumstances: (i) the intermediates are stabilized, such as stronger acidic conditions and high temperature or (ii) scavenging those radicals is reduced, such as less amount of catalyst and high concentration of reactant. Nevertheless, the reactivity of the presented catalytic system is still lower comparing to the conventional homogenous Fenton process, Fe²⁺/H₂O₂. A possible reason is that the concentration of intermediates in the latter is relatively high.     

CuAl2O4和CuAl2O4：Cr荧光粉的合成及发光机理研究

采用温和的溶胶-凝胶法以酒石酸作为螯合剂制备了铝酸铜（CuAl₂O₄）和CuAl₂O₄：Cr荧光粉。X射线粉末衍射结果表明,铝酸铜干凝胶在800 ℃烧结获得了纯的立方相的铝酸铜,而CuAl₂O₄：Cr干凝胶烧结后为铝酸铜和三氧化二铬的混合相。元素组分与电荷态分析表明,铝酸铜和CuAl₂O₄：Cr荧光粉中不含其他杂质元素,且存在少量的吸附氧。扫描电镜分析表明,铝酸铜和CuAl₂O₄：Cr荧光粉的颗粒形状近似呈球形,每个大的颗粒由很多细小的晶粒组成,CuAl₂O₄：Cr荧光粉颗粒间的团聚现象较为明显。光学性质分析发现,CuAl₂O₄：Cr荧光粉颗粒间明显的团聚现象导致它的光学带隙值比铝酸铜小。采用255 nm的光激发CuAl₂O₄：Cr荧光粉,在690 nm处获得了一个强的荧光发射峰,主要归因于Cr³⁺中²E_g→⁴A_2g的跃迁。     

动物骨源羟磷灰石负载Co3O4用于N2O催化分解

通过焙烧猪骨和鸡骨获得羟磷灰石(nHAP)载体,并采用浸渍法制备Co3O4/nHAP催化剂。采用XRD、N2物理吸附-脱附、FT-IR和H2-TPR等对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察催化剂催化分解N2O的性能。结果表明,相比于鸡骨源Co3O4/nHAP催化剂,以猪骨源HAP为载体的催化剂因其较大的比表面积以及较小的Co3O4粒径尺寸,提供了更多的活性位点。特别是猪骨源Co3O4/nHAP催化剂中适量的K、Na等元素促进了Co^3+到Co^2+的还原,削弱了Co-O键,使催化剂的催化活性显著提高。     

ZnAl2O4：Cu,Mn纳米晶的光学性能研究

采用溶胶凝胶法制备了铜锰共掺的ZnAl2O4纳米晶,使用X射线衍射和光致发光对晶体的结构和光学性能进行了研究。结果表明样品具有单一的尖晶石结构,在309 nm波长光的激发下,具有438 nm、511 nm、530 nm和617nm的光发射。随退火温度的升高,红光发射强度变强,蓝光发射随Cu2＋掺杂浓的增加而变强,CIE坐标显示纳米晶的发光在白光区域。     

CoCr_2O_4/SiO_2催化剂上二氯甲烷催化氧化

采用浸渍法制备了不同CoCr_2O_4负载量x CoCr_2O_4/SiO_2催化剂(x=5%、10%、20%和30%),考察其对二氯甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明,催化剂的整体活性顺序为:30CoCr_2O_4/SiO_220CoCr_2O_4/SiO_210CoCr_2O_4/SiO_25CoCr_2O_4/SiO_2,但按照活性组分CoCr_2O_4质量归一化后本征活性顺序为:10CoCr_2O_4/SiO_2≈5CoCr_2O_4/SiO_220CoCr_2O_4/SiO_230CoCr_2O_4/SiO_2。表征结果发现催化剂本征活性与可还原性能和表面酸性存在密切关系。10CoCr_2O_4/SiO_2和5CoCr_2O_4/SiO_2具有较高的表面酸性和耗氢量,因此具有较高的本征活性。     

改性Al2O3负载Ru催化剂制备及1,4-丁炔二醇加氢性能

采用炭改性Al_2O_3(CCA)为载体,通过吸附-沉淀法制备Ru/CCA催化剂,以1,4-丁炔二醇加氢制1,4-丁二醇为探针反应,考察Ru/CAA催化剂的加氢性能,并对催化剂进行XRD和H2-TPR表征。活性评价结果表明,在110℃和4.0 MPa条件下,Ru/CAA催化剂上1,4-丁炔二醇转化率100%,1,4-丁二醇选择性88%。表征结果表明,采用炭改性可提高催化剂的水热稳定性,同时炭的加入还增强了活性组分与载体的相互作用。