微孔-介孔复合分子筛的合成研究进展

概括了近几年微孔-介孔复合分子筛的合成研究工作,主要介绍了原位合成法、后合成法和纳米组装法。原位合成法主要包括单模板合成法与双模板合成法;后合成法主要包括孔壁晶化法、附晶生长法、水热重组法、碱处理法、机械混合法与包埋法。最后对微孔-介孔复合分子筛的发展远景进行了展望。     

多级孔ZSM-5沸石分子筛制备方法研究进展

在微孔ZSM-5沸石分子筛中引入介孔结构制备多级孔ZSM-5沸石分子筛,可以很好的解决传统ZSM-5沸石分子筛在分子扩散方面受限和催化剂失活的问题。综述了几种多级孔ZSM-5沸石分子筛的制备方法,着重介绍后处理法、硬模板法以及软模板法,分析了不同制备方法的优缺点,简单介绍了其他制备方法。阐明了探索更加经济、环保、易操作...     

介孔SSZ-13催化剂的合成以及在甲醇制烯烃反应中的应用

使用硬模板法成功制备了含介孔SSZ-13沸石催化剂。考察了不同硬模板剂(碳纳米颗粒和碳纳米管)对介孔沸石合成的影响以及该催化剂在甲醇制烯烃反应中的性能。大量表征手段证明,在传统SSZ-13沸石合成体系内引入硬模板剂可生成大量介孔,与此同时结晶度与硅铝比并未大幅变化。反应测试表明,与传统微孔SSZ-13沸石相比,含介孔SSZ-13沸石催化剂表现出更加优异的催化活性和稳定性。与碳纳米颗粒相比,碳纳米管所致介孔的SSZ-13催化剂的寿命和稳定性明显更高,这是由于后者的介孔孔道具有更好的连通性。     

由沸石纳米粒子自组装制备具有高催化活性中心和水热稳定的新型介孔分子筛材料

人们合成了一系列介孔分子筛材料,并发现它们在催化、吸附与分离以及化学组装制备先进材料和分子器件等方面具有很大的潜在应用价值.但是,介孔分子筛材料相对于微孔沸石分子筛存在着两个致命弱点:较低的水热稳定性和较不活泼的催化活性中心.这两个弱点大大地影响了介孔分子筛在催化反应中的广泛应用.本文系统地综述了最近几年利用沸石纳米粒子自组装制备具有高催化活性中心和水热稳定的介孔分子筛材料的研究进展.这包括利用硅铝沸石纳米粒子自组装制备具有强酸性和水热稳定的新型介孔硅铝分子筛材料,利用钛硅沸石纳米粒子自组装制备具有高催化氧化活性中心和水热稳定的新型钛硅介孔分子筛材料,以及利用含有不同杂原子的沸石纳米粒子自组装制备一系列水热稳定的新型介孔分子筛催化材料.     

软模板法合成多级孔沸石分子筛及其催化性能研究进展

详细介绍了软模板法合成多级孔沸石分子筛及其催化性能。合成多级孔沸石分子筛的软模板主要包括两种类型,一种是含多季铵基团的烷基季铵盐;另一种是双亲有机硅表面活性剂。对采用这两种表面活性剂合成多级孔沸石分子筛的方法以及得到的材料结构特性进行了综述。进一步讨论了这两种方法得到的分子筛的催化性能。关于这些材料的催化性能研究主要有三方面内容:有机大分子化合物合成的活性和选择性,生物质催化热解特性和大分子化合物合成中抗积炭失活性能。     

沸石分子筛多级孔道的贯通性研究进展

多级孔分子筛因孔隙结构发达、优良的水热稳定性、孔体积和比表面积较高等优点,可有效缓解传统单级孔分子筛的大分子扩散受限问题,使分子筛的结构性能得到了极大的改善。综述了近年来国内外制备多级孔分子筛的研究进展,特别在多级孔分子筛制备工艺方面重点介绍了后处理法和原位合成法,其中后处理法包括脱铝法、脱硅法和脱铝脱硅联用法;原位合成法分为硬模板剂法和软模板剂法。从稳定性、操作性等方面讨论了各种制备方法的优势和存在的问题。基于孔径大小的差异,总结了三类具有多级孔道结构的沸石分子筛,即微孔-介孔、微孔-大孔和微孔-介孔-大孔沸石分子筛在制备工艺与催化剂应用等方面的研究现状,并展望了多级孔分子筛未来的发展方向。     

有序介孔聚合物的研究进展

综述了以自组装法、硬模板法和软模板法合成有序介孔聚合物及介孔碳的研究进展。对上述3种制备方法及原理进行了比较,指出目前以嵌段共聚物进行自组装以及采用软模板法制备介孔聚合物的途径更有利于制备有序的介孔聚合物及介孔碳。讨论了采用自组装法及软模板法时,嵌段共聚物的种类、模板剂的类型、聚合物前躯体的结构等对所制备的介孔聚合物以及介孔碳的形貌、介孔结构、骨架结构以及介孔材料的物理化学性能的影响。指出目前在介孔聚合物以及介孔碳的研究中,主要问题是如何提高介孔聚合物的有序性以及其介孔结构的稳定性。最后对有序介孔聚合物及介孔碳的发展方向及应用领域进行了展望。     

沸石和介孔氧化硅纳米材料的绿色合成及其在环境领域中的应用

综述了近年来纳米沸石和介孔氧化硅纳米材料的绿色合成方法以及这些材料在环境领域中的应用。重点讨论了这些材料的模板剂循环利用合成法、无模板剂合成法、离子液体合成法、无溶剂合成法以及微波加热合成法等绿色合成技术和方法;同时论述了纳米沸石和介孔氧化硅纳米材料在环境催化以及环境污染物吸附等方面的应用。最后对纳米沸石及介孔氧化硅纳米材料的合成技术新发展和新应用进行了展望。     

介孔沸石材料合成研究进展

综述了6种合成介孔沸石材料的方法,包括脱铝脱硅法、热处理法、硬模板法、原位合成法、孔壁晶化法和沸石前驱体纳米自组装法。举例阐述了每种方法的合成过程及优缺点,并提出了介孔沸石材料合成方法的研究方向,指明了其发展前景。     

介孔碳的合成及其处理有机废水的研究进展

本文阐述了合成介孔碳的方法,目前根据模板的不同主要分为硬模板法和软模板法,评述了每种方法的优缺点,论述了介孔碳处理有机废水中苯酚和染料的应用现状,并展望了介孔碳作为有机废水处理剂的应用前景。     

有序介孔碳材料的模板化构筑及水处理应用研究

介孔碳材料是指孔径介于2 nm-50 nm的一类多孔碳材料。有序介孔碳材料，具有比表面积高、孔道结构规则有序、孔径分布狭窄、孔径大小可调控、表面易于修饰等结构特点和高机械强度、强吸附能力、化学惰性等性能特点，在诸多领域得到了广泛应用，特别是其作为新型吸附剂在水处理领域具有广阔的发展前景。有序介孔炭材料的制备方法主要有硬模板法和软模板法。模板和碳源的选择是控制有序介孔碳材料结构和性能的关键因素。本文从有序介孔硅、天然矿物、MOFs材料、嵌段共聚物等不同模板的角度对有序介孔碳、多级有序微/介孔碳、多级有序大/介孔碳的制备方法进行综述，并对有序介孔碳材料在水处理领域的应用进行简单介绍。     

多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其催化应用

多级孔道ZSM-5分子筛具有微孔沸石分子筛良好的择形催化性能和介孔材料优异的传质扩散性能,在催化领域显示出良好的应用前景。本文综述了近年来多级孔道ZSM-5分子筛的研究进展,重点介绍了多级孔道ZSM-5分子筛的不同合成方法,包括后处理法、硬模板法和软模板法等,同时介绍了不同方法得到的多级孔道ZSM-5分子筛在催化反应中的应用,分析表明多级孔道ZSM-5分子筛以其良好的扩散性能和适宜的酸性提高了反应转化率和目标产物选择性。最后对多级孔道ZSM-5分子筛的发展方向进行了展望,指出研发简单、经济和环保的新合成路线是多级孔道ZSM-5分子筛发展中的重大挑战,深入研究多级孔道分子筛中介孔的形成机理和开发具有多级孔道整体式催化剂以及负载型多级孔道ZSM-5分子筛是今后的研究重点。     

多级孔道沸石用于甲醇制丙烯反应研究进展

综述了多级孔道沸石结构、性能及制备方法的最新研究进展。多级孔道沸石因为介孔的引入强化了分子在孔道内的扩散,提高了目标产物的收率和选择性,在催化反应领域具有非常大的应用潜力。针对ZSM-5和SAPO-34两种不同的分子筛体系,介绍了多级孔道沸石制备的后处理法与模板法,指出控制后处理脱硅脱铝的程度以及探寻合适且廉价的模板剂是发展多级孔道材料的关键技术。最后对多级孔道沸石在甲醇制丙烯反应中的应用前景作了展望,得出保证分子筛合理的微孔/介孔比例、分布及催化剂合适的强度,是该材料应用于甲醇制丙烯反应的关键。     

Structured carbon adsorbents from clay, zeolite and mesoporous aluminosilicate templates

Porous carbons templated from inorganic materials such as zeolites and mesoporous molecular sieves received considerable attention in the last decade. In this context, we discuss the effects of different templating structures on the carbons yielded. We describe templating using a commercial cationic clay (Wyoming bentonite), a commercial zeolite (Tosoh H-Beta) and a synthetic mesoporous aluminosilicate (Al-MCM-48), as exemplars of the categories of inorganic templates we have studied. The main carbon precursor used was furfuryl alcohol, complemented in some materials by an additional treatment using propylene carbon vapour deposition. The structures of the templates and carbons were compared using electron microscopy and powder X-ray diffraction. Carbons were further characterised with elemental analysis and nitrogen adsorption. The templating process is more complex than previously reported; the combination of these different techniques enhances the understanding of its mechanisms. A careful study of the synthesised carbons’ pore size distributions using DFT with various pore geometries was carried out and comparison with two commercial carbon adsorbents made, in order to assess the potential of such templated carbons for gas separation and gas storage.     

The versatile synthesis method for hierarchical micro‐ and mesoporous zeolite: An embedded nanocarbon cluster approach

In this work, we are reporting for the first time the synthesis of hierarchical micro‐ and mesoporous zeolite using silica–carbon (SiO₂/C) composites prepared by pyrolysis of carbonaceous gases in the presence of silica gel. The pyrolysis effectively yielded carbon deposited onto the raw silica material. The obtained SiO₂/C composites were utilised as a bifunctional material, mesoporous template and silica source, for the zeolite synthesis. Tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) was used as a microporous template. The combination of the obtained composites and the TPAOH for the hydrothermal synthesis resulted in the formation of hierarchical micro‐ and mesoporous ZSM‐5. The results from the SEM, TEM, and N₂ adsorption/desorption isotherms, and ²⁷Al MAS NMR characterisations of the synthesised samples obtained after the removal of the templates confirmed the successful formation of the micro‐ and mesoporous zeolites. The mesoporosity of the zeolites could be controlled by adjusting the carbon content in the SiO₂/C composites while the carbon content could be controlled by varying the deposition time and the concentration of the carbonaceous gases used. This controllable and efficient synthesis method is considered to be a promising method for creating hierarchical micro‐ and mesoporous zeolites. © 2011 Canadian Society for Chemical Engineering     

新型有序纳米碳管阵列的合成、表征及电化学性能

用模板法合成纳米碳管阵列（ordered carbon nanotubes arrays，OCNT）。利用XRD、氮气吸附、电镜、循环伏安技术对样品的结构和电化学性能进行表征。样品孔结构具有典型的二维六角（p6mm）有序分布，比表面积高达1703m^2／g，中孔分布集中，最可儿直径3．5nm。OCNT由纳米碳管规整有序排列构成。OCNT具有很好的电容特性，在高的电压扫描速度下比电容值不发生明显衰减，50mV／s的高电压扫描速度下，比电容为181．2F／g；高频下仍能保持优异的电容特性，频率1Hz时样品的比电容大约100F／g。OCNT大的孔尺寸和规整有序的孔结构是其优异电容性能的主要原因。     

A simple solid–liquid grinding/templating route for the synthesis of magnetic iron/graphitic mesoporous carbon composites

Magnetic iron/graphitic mesoporous carbon composites were prepared by a simple one-step solid–liquid grinding/templating route. X-ray diffraction, nitrogen adsorption–desorption, transmission electron microscopy, vibrating-sample magnetometry and thermogravimetric analysis were used to characterize the samples. It was observed that a high content of magnetic iron nanoparticles could be embedded in the walls of graphitic mesoporous carbon matrix, and the resulting materials have a hierarchical mesostructure with a high specific surface area, large pore volume, and high saturation magnetization, giving the materials wide potential applications as catalyst supports and adsorbents.     

High-Activity Heterogeneous Catalysts Prepared in One Step from the Mesophases of Metallosurfactants

Surfactant Ru(II) complexes have been used to template mesoporous silicates using the true liquid crystal templating method, giving evenly dispersed, nanometer-sized ruthenium particles which show very high catalytic activity and selectivity in the hydrogenation of 1-hexene.     

硅源对纯硅MCM-41介孔分子筛结构性能的影响

分别采用正硅酸乙酯(TEOS)、气相法白炭黑、硅溶胶为硅源,十六烷基三乙基溴化铵(CTEAB)为结构导向剂,在100℃用水热晶化法在碱性(NaOH)介质中反应5d,合成出MCM-41介孔分子筛样品。通过XRD、N2吸附-脱附测试手段对不同硅源合成的样品进行了对比表征分析,实验结果表明,相对于TEOS作为硅源,气相法白炭黑和硅溶胶制得的MCM-41具有较大的孔径(>4nm)和孔容(>1cm3/g)以及高的比表面积(1000m2/g),在制备大孔径的介孔MCM-41时,气相法白炭黑和硅溶胶是两种比较好的硅源。