基于RNN-CNN集成深度学习模型的PM2.5小时浓度预测

针对目前大部分PM_2.5预测模型预测效果不稳定、泛化能力不强的现状,以记忆能力较强的循环神经网络（RNN）和特征表达能力较强的卷积神经网络（CNN）为基础,采取Stacking集成策略对两者进行融合,提出了RNN-CNN集成深度学习预测模型。该模型不仅充分利用时间轴上的前后关联信息去预测未来的浓度,而且在不同层次上将自动提取的高维时序数据通用特征用于预测,以保证预测结果的稳定性。最后,对集成之前的RNN、CNN和集成之后的RNN-CNN模型,以2016年中国大陆地区1 466个监测站点的空气质量数据为样本进行实例验证,结果表明,RNN-CNN在PM_2.5时间序列预测上的表现明显优于集成之前的RNN和CNN,而且泛化误差更低,在34%站点上的拟合度超过0.97,该模型可用于大范围区域的PM_2.5小时浓度预测。     

基于RNN-CNN集成深度学习模型的PM2.5小时浓度预测

针对目前大部分PM_2.5预测模型预测效果不稳定、泛化能力不强的现状,以记忆能力较强的循环神经网络（RNN）和特征表达能力较强的卷积神经网络（CNN）为基础,采取Stacking集成策略对两者进行融合,提出了RNN-CNN集成深度学习预测模型。该模型不仅充分利用时间轴上的前后关联信息去预测未来的浓度,而且在不同层次上将自动提取的高维时序数据通用特征用于预测,以保证预测结果的稳定性。最后,对集成之前的RNN、CNN和集成之后的RNN-CNN模型,以2016年中国大陆地区1 466个监测站点的空气质量数据为样本进行实例验证,结果表明,RNN-CNN在PM_2.5时间序列预测上的表现明显优于集成之前的RNN和CNN,而且泛化误差更低,在34%站点上的拟合度超过0.97,该模型可用于大范围区域的PM_2.5小时浓度预测。     

基于时空多视图BP神经网络的城市空气质量数据补全方法研究

针对城市空气质量监测数据缺失的问题,提出一种基于时空多视图BP神经网络的数据补全方法。采用指数移动平均、普通克里金和非凸矩阵完备作为时空多视图特征,结合映射非线性关系的BP神经网络,构建数据补全模型。以北京市36个站点2014年5月1日至2015年4月30日监测的PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO、O₃和SO₂6种空气污染物小时浓度为实验数据。实验结果表明,在15%缺失率下,随机缺失补全的平均相对误差为0.102~0.154,时间连续缺失补全的平均相对误差为0.161~0.271,空间连续缺失的补全平均相对误差为0.108~0.155,优于典型的单视图预测方法和多视图线性预测方法。研究成果可为城市空气质量数据补全工作提供方法支持,研究思路可为时空数据挖掘提供参考。     

杭州市2017年冬季一次重灰霾过程中PM2.5水溶性离子特征、来源及成因分析

利用在线监测仪测量了杭州市一次重灰霾过程（2017年12月29日至2018年1月3日）中PM_2.5主要水溶性离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Na⁺、Ga²⁺、Mg²⁺）及主要气态污染物（SO₂、NO₂、O₃、NO、CO、HCl、NH₃、HNO₂、HNO₃）的小时浓度。结合混合受体模型和国控监测分析,研究了2017年12月30-31日重灰霾事件的污染特征、来源和成因。研究结果表明：PM_2.5浓度高达318 μg·m^-3; NO₃^-/SO₄^2-最大值为2.68,说明移动源污染是杭州市PM_2.5形成的重要来源; PM_2.5/CO最高达到0.19,说明二次细颗粒物对PM_2.5贡献很大;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺的浓度总和占PM_2.5平均浓度的64.3%,说明二次无机细颗粒物是杭州重灰霾形成的重要原因,且NO₃^-的贡献最大,占33.5%。混合受体模型分析显示,杭州市重灰霾污染的潜在源区主要位于安徽、江苏、河南、山东四省交界处,以及安徽省中东部、蚌埠、芜湖等工业污染较为严重的城市。夹杂着大量污染物的北方干冷空气远距离传输叠加部分局地源是杭州此次重雾霾形成的根本原因。因此,为了改善杭州市空气质量,不仅需控制当地的污染物排放,而且还需对整个长三角地区甚至跨区域采取大气联防联控策略。     

杭州市2017年冬季一次重灰霾过程中PM2.5水溶性离子特征、来源及成因分析

利用在线监测仪测量了杭州市一次重灰霾过程（2017年12月29日至2018年1月3日）中PM_2.5主要水溶性离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Na⁺、Ga²⁺、Mg²⁺）及主要气态污染物（SO₂、NO₂、O₃、NO、CO、HCl、NH₃、HNO₂、HNO₃）的小时浓度。结合混合受体模型和国控监测分析,研究了2017年12月30-31日重灰霾事件的污染特征、来源和成因。研究结果表明：PM_2.5浓度高达318 μg·m^-3; NO₃^-/SO₄^2-最大值为2.68,说明移动源污染是杭州市PM_2.5形成的重要来源; PM_2.5/CO最高达到0.19,说明二次细颗粒物对PM_2.5贡献很大;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺的浓度总和占PM_2.5平均浓度的64.3%,说明二次无机细颗粒物是杭州重灰霾形成的重要原因,且NO₃^-的贡献最大,占33.5%。混合受体模型分析显示,杭州市重灰霾污染的潜在源区主要位于安徽、江苏、河南、山东四省交界处,以及安徽省中东部、蚌埠、芜湖等工业污染较为严重的城市。夹杂着大量污染物的北方干冷空气远距离传输叠加部分局地源是杭州此次重雾霾形成的根本原因。因此,为了改善杭州市空气质量,不仅需控制当地的污染物排放,而且还需对整个长三角地区甚至跨区域采取大气联防联控策略。     

基于MODIS数据的山西省PM2.5浓度估算研究

通过ENVI软件对美国国家航空航天局（NASA）发布的MODIS L1B数据进行几何校正、波段合成、重采样、构建查找表等操作,反演了山西省2020年3—8月气溶胶光学厚度（aerosol optical depth,AOD）,用大气气溶胶产品MOD04_3K验证AOD的反演精度,对反演结果中的高度进行订正,分析了山西省AOD时空分布特征,在此基础上建立了AOD与PM_2.5浓度的回归模型,并通过模型验证估算误差。结果表明：（1）MODIS L1B反演结果具有较高的精度,与大气气溶胶产品MOD04_3K数据的相关系数为0.934。（2）在时间分布上,AOD存在明显的季节性差异,夏季AOD均值远高于春季;在空间分布上,AOD呈现由北向南逐渐增加的趋势,高值主要出现在山西省南部的临汾市和运城市。（3）整体、春季、夏季3类回归模型的平均相对误差分别为25.91%,27.62%,23.87%,表明模型的拟合效果较好,可较为准确地估算PM_2.5浓度。     

基于复合神经网络的多元水质指标预测模型

长江流域在我国水资源配置体系中具有重要地位,对其进行水质预测尤为重要。基于现有研究结果,结合循环神经网络（recurrent neural network,RNN）中的门控循环单元（gate recurrent unit,GRU）模型与全连接神经网络（fully connected neural network,FCNN）,提出了改进的多元水质指标预测（MWQPP）模型,并用其预测长江流域水体的pH、溶解氧（DO）、高锰酸盐指数（CODMn）、氨氮（NH₃-N）。基于长江流域2011—2018年23个水质监测点7 566条原始数据,经对比实验,证明了用MWQPP模型预测得到的均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）、平均绝对百分比误差（MAPE）和决定系数（R²）均优于传统水质预测模型,有效提升了水质预测的精度,具有较好的鲁棒性,为水质预测和流域管理提供了科学支撑。     

基于时空多视图BP神经网络的城市空气质量数据补全方法研究

针对城市空气质量监测数据缺失的问题,提出一种基于时空多视图BP神经网络的数据补全方法。采用指数移动平均、普通克里金和非凸矩阵完备作为时空多视图特征,结合映射非线性关系的BP神经网络,构建数据补全模型。以北京市36个站点2014年5月1日至2015年4月30日监测的PM2.5、PM10、NO2、CO、O3和SO26种空气污染物小时浓度为实验数据。实验结果表明,在15%缺失率下,随机缺失补全的平均相对误差为0.102～0.154,时间连续缺失补全的平均相对误差为0.161～0.271,空间连续缺失的补全平均相对误差为0.108～0.155,优于典型的单视图预测方法和多视图线性预测方法。研究成果可为城市空气质量数据补全工作提供方法支持,研究思路可为时空数据挖掘提供参考。     

饮用水中三氯甲烷与其他氯消毒副产物在活性炭上的吸附竞争研究

通过等温吸附实验，探究了三氯甲烷（CHCl₃）与二氯一溴甲烷（CHBrCl₂）、二氯乙酸（Cl₂CHCOOH）在活性炭上的竞争吸附关系，同时探究了在低浓度条件下CHBrCl₂和Cl₂CHCOOH浓度变化对活性炭吸附CHCl₃的影响。实验结果表明，活性炭吸附CHCl₃和CHBrCl₂符合Freundlich模型，对Cl₂CHCOOH的吸附符合Langmuir模型；活性炭对3种消毒副产物均为优先吸附，吸附能力由大到小依次为CHBrCl₂、CHCl₃、Cl₂CHCOOH；低浓度条件下，活性炭对消毒副产物的吸附效果随体系中物质种类的增加而降低；低浓度条件下，Cl₂CHCOOH的浓度变化对CHCl₃的吸附效果影响不大，但吸附效果随水体中CHBrCl₂浓度的升高而降低。     

活性炭吸附饮用水中三卤甲烷的实验研究

采用活性炭吸附方法控制饮用水中的三卤甲烷（THMs）。对筛选的活性炭进行动态和静态吸附实验。在ACL₁,ACL₂,ACY,ACM 4种活性炭中,椰壳活性炭ACL₁对THMs的平衡吸附量最高;吸附行为更符合Freundlich经验模型。静态吸附实验结果表明,前1 h ACL₁对THMs的吸附效率较高,4 h内达到吸附平衡,当温度为27~36 ℃时,温度变化对活性炭吸附THMs的影响较小;当THMs的初始浓度为200 μg·L^-1时,ACL₁对THMs的去除率大于90%;ACL₁对THMs的吸附效率依次为CHBr₃>CHClBr₂>CHCl₂Br>CHCl₃。动态吸附实验结果表明,当进水的THMs浓度为200 μg·L^-1时,出水THMs达到《生活饮用水卫生标准》（GB5749—2006）所需的最大吸附时长分别为：CHCl₃ 8.1 h,CHCl₂Br 15.3 h,CHClBr₂ 15.6 h,CHBr₃ 16.5 h。     

温州市PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源分析

2015年1~12月在温州市区采集448个PM_(2.5)样品,采用离子色谱法分析PM_(2.5)中9种水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Cl~-、Na~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)和F~-)的浓度,研究其污染特征、化学组分和来源.采样期间9种水溶性离子总浓度为39.97μg·m~(-3),SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占所测水溶性离子总量的(40.19±10.04)%.离子总浓度的季节变化特征为冬季春季秋季夏季,从空间分布上看,多数季节市站采样点PM_(2.5)中离子总浓度低于南浦、龙湾和瓯海采样点.相关性分析结果显示,PM_(2.5)值与NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、K~+、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)浓度显著相关,PM_(2.5)中SO_4~(2-)和NH_4~+的主要结合方式为(NH_4)_2SO_4.硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)的年均值分别为0.44±0.09和0.13±0.04,表明温州市PM_(2.5)中SO_4~(2-)和NO_3~-主要由二次转化形成.主成分分析结果表明,温州市PM_(2.5)中水溶性离子主要来源于燃煤(火力发电和工业燃煤)、生物质燃烧、机动车尾气以及道路和建筑扬尘.     

台州市不同功能区环境空气PM_(2.5)的污染特征研究

2015年7月至2016年3月在台州市采集504个PM_(2.5)样品,利用电感耦合等离子体发射光谱仪和原子荧光光度计分析样品中的19种无机元素,利用离子色谱和热光碳分析仪分别分析8种水溶性离子和2种碳组分有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量分数,研究不同功能区环境空气PM_(2.5)及其化学组分的污染特征.结果表明,台州市环境空气PM_(2.5)年均质量浓度为(45.3±20.1)μg·m~(-3),季节变化规律为冬季春季秋季夏季,空间变化规律为工业园区商住区自然保护区.19种无机元素占PM_(2.5)总量的9.78%,主要元素为Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe.富集因子分析结果表明,台州市无机元素的主要污染源包括道路交通尘、燃煤尘、建筑扬尘以及海盐粒子.采样期间8种水溶性离子总质量浓度为(26.50±5.86)μg·m~(-3),SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占PM_(2.5)总量的(41.96±8.59)%.Cl~-、NO_3~-和NH_4~+离子质量分数为工业园区商住区自然保护区,SO2-4离子质量分数水平在3个功能区相近.OC和EC的年均浓度分别为(10.04±2.08)和(3.27±0.80)μg·m~(-3).商住区和工业园区OC和EC浓度水平相近,略高于自然保护区.SOC/OC值为秋季最高,冬季其次.不同季节SOC/OC值均为工业园区高于商住区和自然保护区.     

核壳Fenton催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu的制备、表征及其活化H_2O_2降解染料的性能

为得到新型高效多相催化剂,有效去除废水中的染料,以Cu(Ac)_2与CuFe_2O_4@PDA为原料制备了催化剂CuFe_2O_4@PDA-Cu.通过IR、XRD、XPS、UV-Vis、DRS技术对催化剂的性能进行了表征,考察了温度、H_2O_2用量、催化剂用量、pH值、盐等对催化活性的影响.利用HPLC测定降解产物,采用自由基捕获和抑制实验进行机理验证,发现催化剂是核壳结构.温度升高、pH值升高、H_2O_2和催化剂用量的增加均有利于提高催化活性;氯化物、硫酸盐、硝酸盐和磷酸盐不影响催化效果,溴化物和亚硝酸盐降低了催化效果.得到的最优降解条件为:T=30℃,催化剂用量10mg·L~(-1),pH=9,过氧化氢用量10mmol·L~(-1),染料浓度30mg·L~(-1).最优条件下催化剂可循环使用4次以上;甲基橙、茜素红和罗丹明B的去除率为100%;染料R0213、O0118和B0115的去除率大于60%.降解产物有草酸、马来酸和CO_2.甲基橙、茜素红和罗丹明B降解后COD_(Mn)=2~4mg·L~(-1).水杨酸捕获·OH生成2.5-二羟基苯甲酸,叔丁醇抑制染料降解.结果表明,催化剂可活化H_2O_2产生·OH,·OH攻击染料分子开环降解直至矿化.该研究为开发高效多相催化剂,有效去除废水中的染料提供了科学依据.     

乌药化学成分结构参数与色谱保留时间的关系

乌药含有呋喃倍半萜、黄酮、生物碱、挥发油等多种化学成分,具有抗氧化、抗肿瘤及抑菌等活性.为研究乌药化学成分的性质,计算了乌药化学成分的分子连接性指数和电性拓扑状态指数,并筛选分子连接性指数中的⁰X,⁵X和⁵X_c,以及电性拓扑状态指数中的E₁,E₂和E₃,将这6种结构指数作为神经网络的输入层变量,色谱保留时间作为输出层变量,做回归分析,采用6∶5∶1的神经网络结构,构建了预测能力较强的预测模型.该模型总相关系数r_t为0.994 0,训练集相关系数为0.992 9,测试集相关系数为0.997 0,验证集相关系数为0.997 9,利用该模型计算得到的保留时间预测值与实验值吻合度较好,相对平均误差为2.66%.结果表明,乌药化学成分的色谱保留时间与6种结构参数之间具有良好的非线性关系.