颗粒污泥厌氧氨氧化动力学特性及微量NO2的影响

采用批试验方法,研究了颗粒污泥厌氧氨氧化动力学特性及微量NO₂的影响.用Haldane模型描述厌氧氨氧化反应动力学,得到最大氨氮反应速率6.65×10^-3 mg·(mg·h)^-1、氨氮半饱和常数87.1 mg·L^-1和抑制常数1 123 mg·L^-1,亚硝态氮半饱和常数15.39 mg·L^-1和抑制常数159.5 mg·L^-1.微量NO₂对厌氧氨氧化具有强化作用,基于Haldane模型建立了厌氧氨氧化的NO₂强化函数,估计了强化函数中的最大强化系数48.79、NO₂半饱和常数2 480 mg·m^-3、NO₂抑制常数4.22 mg·m^-3和基础速率系数0.018 2.试验中大部分的NO_x出现损失.     

MnO2强化厌氧氨氧化工艺启动及其微生物机理研究

通过对照试验考察了添加MnO₂对厌氧氨氧化污泥驯化和培养的影响,并采用16S rRNA基因高通量测序技术和定量PCR分析其机理.结果表明,添加MnO₂粉末能够显著提高容积氮负荷及运行性能,其脱氮速率高达848.04 mg·L^-1·d^-1,几乎是对照组反应器的2倍.16S rRNA基因高通量测序技术和定量PCR结果表明,添加MnO₂粉末促进了典型厌氧氨氧化菌Candidate Brocadia的富集,厌氧氨氧化菌16S rRNA基因和功能基因hzsB的丰度显著提高.     

限NH4+和限NO2-厌氧氨氧化系统的运行特性及微生物种群特征

在控制进水TN浓度<50 mg·L^-1、水力停留时间为2.0 h和水温为20℃条件下,采用连续流完全混合式反应器对比研究了限NH₄⁺和限NO₂^-厌氧氨氧化系统的脱氮效能及微生物种群特征.结果表明,尽管两厌氧氨氧化反应器维持了类似的TN去除负荷［0.45~0.5 kg·（m³·d）^-1］和TN去除率（70%左右）,但限NH₄⁺厌氧氨氧化反应器中ΔNO₃^-/ΔNH₄⁺呈现更快的上升趋势.批式试验及高通量测序结果表明,限NH₄⁺厌氧氨氧化反应器比限NO₂^-反应器具有更为显著的功能及微生物种群空间异质性.Candidatus_Brocadia是两反应器中的优势厌氧氨氧化菌属,限NH₄⁺条件下Candidatus_Brocadia在大粒径颗粒污泥中的富集水平（53.9%）显著高于絮体污泥（19.1%）;而在限NO₂^-条件下颗粒污泥与絮体污泥中Candidatus_Brocadia的相对丰度差别不大,分别为28.1%和21.3%.两反应器中均有Nitrospira存在且主要生存于絮体污泥中,对O₂的需求应是驱动Nitrospira于絮体污泥中生长的关键因素;此外,限NH₄⁺（即NO₂^-富余）环境可以促进Nitrospira的生长繁殖.综上,提出了基于选择性排泥的限NH₄⁺厌氧氨氧化系统优化运行策略.     

O3/H2O2氧化降解环嗪酮研究

利用环嗪酮的拟一级氧化速率常数考察O₃/H₂O₂体系对环嗪酮的去除效果,探讨了最佳反应条件及反应过程中过氧化氢的消耗情况,并利用IC、HPLC/MS和GC/MS等技术分析了氧化产物,对其降解途径进行了初步研究.结果表明:环嗪酮初始浓度为3mg·L^-1、温度25 ℃、O₃投量13 mg·L^-1、H₂O₂/O₃物质的量比0.5、pH为 8~9时,环嗪酮降解速率常数达0.075 min^-1;自来水中的无机离子和微量有机物对环嗪酮的氧化有一定的促进作用,反应过程中H₂O₂的消耗和环嗪酮的降解规律一致,HCO₃^-对环嗪酮的去除有明显的抑制作用,说明对环嗪酮的降解主要是羟基自由基的贡献;色谱质谱分析表明,环嗪酮的氧化经历脱甲基过程,生成的NO₃^-与去除的环嗪酮的物质的量比表明三嗪环已被打开,最终被矿化为NO₃^-、H₂O和CO₂等无机产物.     

DO浓度对生活污水硝化过程中N2Ｏ产生量的影响

为确定污水脱氮过程中最优的DO浓度和曝气方式,以提高污水处理效率,降低N₂Ｏ产生量,采用实际生活污水应用小试SBR反应器,重点考察了不同DO浓度条件下,硝化效率和硝化过程中N₂Ｏ的产生量.结果表明,当DO浓度恒定为0.4 mg·L^-1时,虽然硝化过程所消耗的能量最低,但其氨氮氧化的速率较低.提高DO浓度,氨氮氧化速率可随之升高.低氨氮生活污水硝化过程中仍有N₂Ｏ产生.DO浓度为0.4 mg·L^-1 和0.9 mg·L^-1时,污水N₂Ｏ产生量(以N计)分别为1.5 mg·L^-1和1.6 mg·L^-1;而DO浓度为1.5 mg·L^-1和2.0 mg·L^-1时,N₂Ｏ产生量则分别降低至0.5 mg·L^-1和0.4 mg·L^-1.当DO浓度高于1.5 mg·L^-1后,继续提高DO浓度,氨氮氧化速率升高的速率变缓,同时N₂Ｏ产生量大幅降低.因此,从提高污水脱氮效率节能降耗和控制N₂Ｏ产生量2个角度考虑,生活污水脱氮过程中控制DO浓度在1.5 mg·L^-1较为适宜.     

水中无机阴离子对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H₂O₂工艺对直链烷基苯磺酸钠（LAS）的去除效果以及水中常见无机阴离子对LAS降解的影响和机理.结果表明,UV/H₂O₂工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型.在H₂O₂投加量为8 mg·L^-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.018 0 min^-1和0.012 2 min^-1;NO^-₃、Cl^-、SO^２－₄和HCO^-_３对LAS光降解有抑制作用,4种离子在浓度分别为5、10、15　mmol·L^-1时,对LAS光降解的抑制程度均为HCO^-_３>NO^-₃>Cl^->SO^２－₄;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果.     

夏季渤海NOx、O3、SO2和CO浓度观测特征

利用2000-08～2000-09渤海海上观测资料,初次揭示了渤海污染物浓度的时间变化特点,分析了光照、天气等因素对NO_x、O₃、SO₂和CO气体浓度的影响.SO₂浓度比较稳定,浓度平均值在0.006 mg·m^-3左右.O₃浓度变化主要受辐射影响.在弱天气形势下,CO和NO_x浓度分别在2.5～3.5 mg·m^-3.和0.1 mg·m^-3左右,台风天气会造成浓度在短时间内的剧烈增长.文中还简要说明了渤海大气污染与陆地污染的差异,评价了渤海夏季的空气质量.     

温度和基质浓度对厌氧氨氧化工艺中N2O释放的影响

污水生物脱氮工艺中通常会释放温室气体N₂O,厌氧氨氧化工艺作为新型生物脱氮工艺,其N₂O的释放规律及机制值得深入研究.本文利用厌氧氨氧化序批试验,研究了不同温度和基质浓度对厌氧氨氧化工艺中N₂O释放的影响,并探讨了N₂O释放的微生物机制.结果表明,厌氧氨氧化工艺中进水基质浓度的增加会促进N₂O释放,在35℃条件下,当进水亚硝氮从40 mg ·L^-1增加至60 mg ·L^-1和120 mg ·L^-1时,N₂O最高积累浓度从0.5 mg ·L^-1增加至1.5 mg ·L^-1和2.4 mg ·L^-1,分别占总氮去除量的0.85%、1.43%和1.11%.温度降低对厌氧氨氧化活性抑制作用明显,15℃下的比厌氧氨氧化活性仅为30℃时的6%.温度降低导致厌氧氨氧化工艺中N₂O的释放减少,温度降低时反硝化速率的降低是导致N₂O产生速率降低、N₂O积累减少的主要原因.厌氧氨氧化工艺微生物群落中存在丰富的异养反硝化菌,工艺中N₂O积累主要是反硝化菌产生和消耗N₂O的结果.     

Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3单晶的制备及催化性能的研究

采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆与钴(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型非均相Fenton催化剂单晶Co(C₃H₆NS₂)₃·C₆H₁₂N₂S₃;通过单晶X衍射、红外光谱和C、N和H元素分析对该单晶结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C₃H₇NS₂和1个TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型.利用该单晶催化氧化降解了直接蓝6和直接绿28;结果显示,在酸性和碱性条件下,染料的降解率和矿化率都较高,这是因为活性中心Co(Ⅲ)提高了H₂O₂的效率.当投加量在1 200～1 600　mg·L^-1之间时,处理90　min后,直接蓝6和直接绿28的降解效率可分别达到94.39%和94.78%.相比之下,不加该单晶光催化剂,其它条件完全相同时,处理90　min后2种染料的降解率均不到45%,降解缓慢.使用后的单晶,通过过滤,可反复使用,有利于降低处理成本.此外还研究了催化反应的动力学,反应遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型;2种染料降解反应速率常数k分别为3.03×10²和6.25×10²　mg·(L·min)^-1,吸附常数K分别为1.52×10^-4和7.23×10^-5　L·mg^-1.     

UV/O3对亚硝基二甲胺降解产物的控制研究

对UV/O₃和UV/H₂Ｏ₂ 2种高级氧化工艺降解水中亚硝基二甲胺（NDMA）和控制二甲胺（DMA）生成的能力进行了比较研究.结果表明,UV/H₂Ｏ₂能够有效降解NDMA,但不能控制NDMA降解产物DMA的生成;UV/O₃高级氧化技术不仅能够有效地去除NDMA,同时对DMA的生成量也有很好的控制作用.进一步考察了不同臭氧浓度、溶液pH值以及NDMA初始浓度对UV/O₃工艺控制DMA生成量的影响.结果表明,臭氧浓度对UV/O₃控制DMA的生成有一定的影响,DMA的生成量随着臭氧浓度的增大而减小,臭氧浓度为6.64 mg·L^-1时,降解7.7 mg·L^-1 NDMA生成DMA的量为0.98 mg·L^-1.溶液pH值对UV/O₃控制DMA的影响较大,酸性和中性pH条件下,DMA的生成量随着pH的增大略有增加;碱性pH条件下,DMA的生成量明显减小,pH=11.0时降解初始浓度为7.7 mg·L^-1 的NDMA,DMA的生成量仅为0.3 mg·L^-1.NDMA的初始浓度对UV/O₃控制DMA的生成也有影响,NDMA初始浓度较小时,UV/O₃对DMA生成的控制更为明显.     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.     

Ti/RuO2-TiO2-IrO2-SnO2电极电解氧化含氨氮废水

研究了含氨氮(NH^＋₄-N)废水在循环流动式电解槽中的电化学氧化,其中阳极为Ti/RuO₂-TiO₂-IrO₂-SnO₂网状电极,阴极为网状钛电极.考察了出水放置时间、进水流量和电流密度对氨氮去除的影响,并对能耗、阳极效率和瞬时电流效率（ICE）进行分析.结果表明,在氯离子浓度为400　mg/L,初始氨氮浓度为40 　mg/L时,进水流量对氨氮去除的影响不大,电流密度的影响比较大.在进水流量为600 mL/min,电流密度为20 mA/cm² ,电解时间为90 min时,氨氮去除率为99.37％,去除1 kg氨氮的能耗和阳极效率为500 kW·h和 2.68 h·m²·A,瞬时电流效率（ICE）为0.28.表明电解氧化含氨氮废水具有较好的应用前景.     

Bi-PbO2电极电化学氧化去除模拟废水中氨氮的研究

本实验采用钛网作为基体,利用电沉积方法制备了纯PbO2电极和Bi-PbO2电极,通过SEM、XRD、XPS对电极的表面形态进行了表征,利用循环伏安法对Bi-PbO2电极电化学特性进行了研究.同时,以氨氮模拟废水作为研究对象,考察了Bi-PbO2电极的电催化活性,探讨了氨氮电化学氧化降解机理.结果表明,Bi-PbO2电极的形态表征、电催化活性明显高于纯PbO2电极,氨氮的去除效率随电流密度的增加而提高,碱性条件下氨氮的去除效果明显好于酸性条件,适量浓度的Cl-的引入在碱性条件下提高了氨氮的去除效果.当氨氮初始浓度为50 mg·L-1、电流密度为40 mA·cm-2、pH=12、Cl-浓度为600 mg·L-1时,电解120 min后,氨氮100%去除.氨氮的降解机理为:体系中无添加氯离子,酸性条件下氨氮主要是通过间接氧化去除,碱性条件下通过直接电氧化和间接氧化共同完成;体系中添加氯离子,氨氮的去除主要是通过溶液中生成的有效氯间接氧化去除.     

微量NO2下完全自营养脱氮动力学及运行优化

采用间歇试验研究了微量NO2氛围下,好氧、厌氧氨氧化复合颗粒污泥动力学特性.结果表明,微量NO2能提高O2反应活性,强化好氧氨氧化过程.反应动力学可用Andrews方程描述,NO2半饱和系数和抑制系数分别为1.32,7.11μmol/L.NO2强化厌氧氨氧化过程动力学模型中最大强化系数为43.5,NO2半饱和系数和抑制系数分别为16.9,0.348μmol/L,基础速率系数为0.024.建立了NO2强化完全自营养脱氮动力学模型,并对EGSB反应器中脱氮过程进行了模拟,当DO为0.6mg/L,NO2为3.0μmol/L时,总氮去除率达最大值.根据模拟结果优化反应器运行条件,总氮去除率由26.86%~31.65%提高到58.83%~63.08%,总氮平均去除速率由0.113 kg/(m3·d)提高到0.234kg/(m3·d).     

淡水沼泽湿地CO2、CH4和N2O排放通量年际变化及其对氮输入的响应

利用静态暗箱-气相色谱法自2002～2004年连续3a观测了三江平原淡水沼泽湿地CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放特征及外源氮素输入条件下温室气体通量的变化.结果表明,三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体排放具有明显的季节及年际变化规律.其中生态系统呼吸CO₂排放的最大值[779.33～965.40 mg·(m·h)^-1]出现在7、8月份,CH4通量最大值[19.19～30.52 mg·(m·h)^-1]出现在8月,N₂O通量最大值[0.072～0.15 mg·(m·h)^-1]出现在5月和9月,3种温室气体通量最小值CO₂为2.36～18.73 mg·(m·h)^-1;CH₄为-0.35～0.59 mg·(m·h)^-1;N₂O为-0.032～-0.009 mg·(m·h)^-1大都出现在冬季,且冬季淡水沼泽湿地表现为N2O的吸收.对气候因子的分析发现,温度条件是影响淡水沼泽湿地温室气体排放通量季节性变化的主要因子,而降水和积水水位变化是影响其排放年际变化的关键因素,特别是降水对CH₄排放通量的影响较其它2种温室气体更显著,且冬季雪融水对夏季CH₄的排放起重要作用.CO₂和CH4排放与土壤温度(5cm)呈显著的指数相关关系,而N₂O排放通量与土壤温度和水深相关性不显著.氮输入促进了三江平原CO₂、CH₄和N₂O 3种主要温室气体的排放,与对照处理相比,其排放通量分别升高了34%,145%和110%.     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

pH控制生物膜移动床反应器完全亚硝化的研究

接种硝化污泥以优势菌种法挂膜,在DO浓度为1.5～2.0 mg/L,温度为(30±1)℃,HRT为24 h的条件下,以pH控制启动移动床完全亚硝化生物膜反应器,并研究了氨氮负荷(NLR)和水力停留时间(HRT)对系统稳定性的影响.结果表明,在进水氨氮浓度为150 mg/L的情况下,pH控制在7.7～8.2,经过10 d驯化生物膜系统达稳定的完全亚硝化状态,氨氮转化率达96%以上,亚硝酸盐积累率高于95%;NLR(以NH4 -N计)从0.15 kg/(m3·d)提高到0.24 kg/(m3·d)基本不影响完全亚硝化的稳定性,氨氮转化率高于90%,亚硝酸盐积累率始终维持在96%左右;低NLR下,延长HRT由于过度曝气导致硝化类型改变为完全硝化,然而缩短HRT仍可恢复为亚硝化.