表面活性剂辅助法制备介孔二氧化钛及其光催化性能

利用表面活性剂辅助法,以二次蒸馏水或无水乙醇为溶剂、钛酸四丁酯为前驱体,制备TiO₂及掺杂钒的TiO₂催化剂,通过XRD和N₂物理吸附-脱附等技术对催化剂进行表征。结果表明,所制样品均具有介孔结构,其中,以无水乙醇为溶剂溶解表面活性剂制备的催化剂具有较规整的介孔结构。在相同反应条件下,掺杂钒后的催化剂与对比催化剂相比,具有更好的光催化降解亚甲基蓝性能。     

AgBr/Zn3(OH)2V2O7·2H2O可见光催化降解亚甲基蓝溶液

采用水热和沉淀两步合成法制备AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂,研究其在可见光下降解亚甲基蓝溶液的性能,并考察催化剂用量、亚甲基蓝溶液初始浓度、pH值以及盐浓度对光催化性能的影响,评价AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂的重复使用性能。结果表明,在前驱液pH为10、120 ℃水热10 h、Ag与Br物质的量比为0.20条件下制备的复合催化剂在可见光下反应120 min后,1.0 g·L^-1的催化剂对10 mg·L^-1的亚甲基蓝溶液脱色率达到85.2%。NaCl对亚甲基蓝的降解起抑制作用,Na₂SO₄对亚甲基蓝的降解起促进作用。催化剂重复使用4次后,光照120 min后的亚甲基蓝溶液脱色率可达66.4%。催化剂对不同初始浓度亚甲基蓝溶液的光催化降解符合一级动力学模型。     

不同负载方式Fe/改性MCM-41催化剂的制备及其降解亚甲基蓝性能研究

以自制二元共聚物聚[苯乙烯—3-（甲基丙烯酰氧）丙基三甲氧基硅烷]改性MCM-41,并以其为载体分别采用浸渍负载活性金属、原位负载活性金属和NaBH₄还原负载活性金属的方式制备铁基异相催化剂。研究了3类催化剂降解亚甲基蓝的性能差异。结果显示,在3种催化剂中,浸渍负载活性金属制备的催化剂具有最好的催化活性,25 min时亚甲基蓝去除率为81.2%。同时采用XRD、TEM、FTIR、XPS、压汞测试等手段分析了催化剂具有优异性能的原因。表征结果表明:Fe与改性MCM-41间的相互作用及催化剂孔结构,两者的协同作用是催化剂具有优异性能的原因。     

Dawson型磷钨酸季铵盐对亚甲基蓝废水的光催化降解

采用共沉淀法制备了一种新的Dawson型磷钨酸十二烷基三甲基铵盐[C₁₅H₃₄N]₆P₂W₁₈O₆₂·2H₂O,通过红外光谱、热重分析、EDS能谱和扫描电镜对其组成、结构及形貌进行了表征,采用BET氮气吸附测定了比表面积。以亚甲基蓝为模拟染料废水,研究其光催化性能和降解亚甲基蓝的动力学行为,研究结果表明：14 mg/L的50 mL亚甲基蓝模拟染料废水在pH为4的条件下,加入20 mg催化剂,35 W紫外灯光照2 h,亚甲基蓝降解率达到95.0%,光催化降解反应符合一级动力学模型,动力学方程为：lnρ₀/ρ_t=0.051 7t,降解速率常数为0.051 7 min^-1,半衰期为13.4 min,表明Dawson型磷钨酸十二烷基三甲基铵对亚甲基蓝的降解具有高效的光催化活性,且重复使用催化性能好,循环5次后的降解率达到94.53%。     

MnFe2O4的合成及其非均相Fenton法降解工业废水的性能

采用水热合成法制备了尖晶石铁氧体MnFe₂O₄磁性纳米催化剂,通过XRD、SEM、TEM、BET、TG/DTA等对其物相结构进行表征,并通过降解亚甲基蓝、罗丹明B和苯酚作为探针反应行了活性测试。结果表明,在反应溶液体系pH=7、催化剂加入量0.5g/L、过氧化氢浓度1.25mmol/L、反应温度20℃时,亚甲基蓝、罗丹明B、苯酚的降解率在130min内分别达到了97.34%、94.48%、16.63%。反应体系引入超声辅助后50min内亚甲基蓝降解率为95.61%,高于单一非均相Fenton催化体系50min内对其80%的降解率,表明超声空化与非均相Fenton反应之间具有协同效应,有助于提高反应物降解率。活性中心鉴定表明高价铁氧体为染料降解的主要活性中心,而羟基自由基则是苯酚降解的主要活性中心。循环测试实验表明,催化剂活性高、稳定性高、可再生、不易溶出失活。     

锆掺杂二氧化钛基可见光催化剂的制备及其催化性能

采用溶胶-凝胶法制备了不同Zr掺杂量的Zr-TiO₂催化剂,并通过X射线衍射、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱对其进行表征,探究Zr元素的掺杂比例、催化剂制备的焙烧温度及反应物初始浓度等条件对催化剂在可见光下降解亚甲基蓝性能的影响。结果表明,制备的Zr-TiO₂催化剂粒径为纳米级,Zr-TiO₂催化剂对亚甲基蓝有明显光催化降解作用,且不同Zr与Ti掺杂比例对亚甲基蓝溶液降解效率影响显著,当Zr元素掺杂量为20%,焙烧温度为550 ℃时,制备的550℃-20%Zr-TiO₂催化剂对20 mg·L^-1的亚甲基蓝溶液降解效果最优,降解5 h时降解率为91.8%。并且550 ℃-20%Zr-TiO₂催化剂在可见光下催化降解亚甲基蓝符合一级动力学模型,R²>0.95,拟合直线有较好的拟合度,表明催化剂具有较强的降解能力。     

流化床CVD法原位合成CNTs-Ni-TiO2及其光催化性能

采用柠檬酸修饰溶胶-凝胶法制备NiO-TiO₂催化剂,然后于流化床反应器中直接在NiO-TiO₂表面原位生长多壁碳纳米管,制备出CNTs-Ni-TiO₂复合光催化剂。采用XRD、SEM、TG、BET、PL荧光光谱等方法对制备的样品进行了表征,以亚甲基蓝降解为模型反应,考察了复合催化剂在紫外线下的光催化性能。结果表明,在NiO含量为5%的NiO-TiO₂催化剂上生长CNTs后得到的CNTs-Ni-TiO₂复合材料具有较高的光催化活性。     

超临界干燥法制备TiO2/凹凸棒复合光催化剂

以凹凸棒为载体,四氯化钛为钛源,通过溶胶-凝胶法结合超临界干燥法制备TiO₂/凹凸棒复合光催化材料。采用XRD、SEM、TEM、BET、XPS等方法对材料的结构、形貌及催化性能进行表征。研究结果表明：超临界干燥可增大复合材料的比表面积,抑制TiO₂发生晶型转变。凹凸棒吸附特性良好,增加了材料表面的活性位点,显著提高催化剂的光催化活性。不同煅烧温度下的TiO₂均为锐钛矿型,粒径约为20 nm,呈不规则短棒状,成功负载于凹凸棒上。在400℃煅烧2 h条件下,催化剂3 h后对亚甲基蓝的降解率可达98.4%。     

三维多孔LaFeO3/CeO2/SrTiO3光芬顿和光催化协同脱色亚甲基蓝

以聚甲基丙烯酸甲酯微球为模板,采用溶胶-凝胶法和化学沉淀法制备三维多孔催化剂3DP LaFeO₃/CeO₂/SrTiO₃。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、多站式全自动比表面与孔径分析仪、X射线光电子能谱仪和紫外可见分光光度计等仪器对催化剂进行表征,并考察了该催化剂对亚甲基蓝的脱色效果,分析了pH、过氧化氢剂量和温度对脱色效果的影响。结果表明,3DP LaFeO₃/CeO₂/SrTiO₃复合材料被成功合成,呈现多孔结构,具有高的比表面积和光学特性。该催化剂在亚甲基蓝的脱色反应中表现出优异的催化性能,具有宽的pH使用范围,且能有效降低铁泥产量,大大降低二次污染。通过适当升高过氧化氢用量及反应液温度,可以提高催化剂的催化脱色性能,过氧化氢的最佳投加量为5 mL/L,反应液最佳温度为55℃。最后,提出了亚甲基蓝脱色的催化机理,在催化剂的光芬顿和光催化协同作用下,实现Fe³⁺/Fe²⁺和Ce⁴⁺/C...     

多孔Co3O4合成及其可见光光催化降解亚甲基蓝性能研究

以ZIF-67为模板，通过不同煅烧温度，合成具有立方体形貌的多孔Co₃O₄。并通过XRD,SEM和BET对材料进行理化性能分析，并将其应用于可见光光催化降解亚甲基蓝。实验结果表明，450℃煅烧条件下制备的Co₃O₄对降解亚甲基蓝具有较好的光催化活性，可见光光照4 h，降解率达到96%。     

无定形态H3PW12O40/TiO2光催化剂降解有机染料

以钛酸丁酯和磷钨酸为主要原料,采用溶胶-凝胶法制备H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂光催化剂,采用红外光谱、X射线衍射、热重分析和比表面分析对光催化剂进行表征。结果表明,H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂光催化剂为无定形态,比表面积202 m²·g^-1,杂多阴离子保持了Keggin骨架结构。在TiO₂中掺杂H₃PW₁₂O₄₀,使催化剂的光响应范围扩展到可见光区,从而提高光催化活性。光催化剂对甲基橙、酸性红、罗丹明B和亚甲基蓝均有较好的光催化降解活性,催化剂易于分离,重复使用稳定性较好。对甲基橙降解的适宜条件为：1.7×10-5 mol·L^-1甲基橙溶液50 mL,H₃PW₁₂O₄₀/TiO2光催化剂用量0.03 g,500 W碘钨灯照射60 min,此条件下,甲基橙脱色率可达到96%。     

多级孔ZrO2/TiO2/ZSM-5分子筛的合成及吸附-光催化协同性能

以碱酸改后的凹凸棒土为硅源,利用溶胶-凝胶法将 TiO₂和 ZrO₂负载于一步水热合成的多级孔 ZSM-5 分子筛表面,形成多级孔 ZrO₂/TiO₂/ZSM-5 分子筛。通过 XRD、SEM 和 N₂吸附-脱附仪等手段对样品进行表征,研究 TiO₂和 ZrO₂掺杂对多级孔 ZSM-5骨架结构、形貌及孔道的影响,并对亚甲基蓝溶液进行实验,探究其吸附-光催化协同性能。结果表明：ZrO₂负载促进了锐钛矿 TiO₂的形成,同时利用分子筛的多级孔道和比表面积提高了底物富集能力。当反应进行 20 min时,TiO₂掺杂量为 10% 的 TiO₂/ZSM-5 分子筛光催化降解效率达 73%;进一步掺杂 ZrO₂,ZrO₂/TiO₂/ZSM-5 分子筛光催化反应效率提高至 96.2%,说明 ZrO...     

介孔W18O49的制备及其吸附性能研究

采用一锅混合溶剂热法合成了具有中空海胆状结构的高吸附性介孔W₁₈O₄₉纳米粉体。通过XRD、SEM、HRTEM、UV-vis DRS、氮气吸附-脱附测试以及吸附实验,研究了所制备材料的晶体结构、微观形貌、比表面积及孔径大小对模拟染料废水亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(Rh B)、甲基橙(MO)吸附性能的影响。对不同浓度梯度和添加不同质量吸附剂的亚甲基蓝溶液的吸附效果和最大吸附容量进行了研究。结果表明,W₁₈O₄₉为单斜相结构,沿着(010)晶面择优生长;微观形貌为中空球体外围由纳米棒束自组装形成的海胆状结构,外部的纳米棒束上形成了无序的介孔结构;孔径分布集中在2～25 nm,平均孔直径为6.74 nm,最可几孔直径仅为1.79 nm,BET比表面积为73 m²/g;对水中亚甲基蓝的吸附选择性最好,30 mg/L的亚甲基蓝溶液在8 h时去除率为99.3%,最大吸附容量达到了121.58 mg/g。     

SBA-15和MSU-1分子筛负载TiO2光催化剂的制备及其光催化性能研究

负载型二氧化钛通过异丙醇钛的水解,采用二步法分别负载在硅基介孔分子筛SBA-15和MSU-1的孔道中。并通过BET,XRD,FT-IR,DRS等表征技术研究了催化剂结构、颗粒形态以及晶相组成,以亚甲基蓝为目标降解产物考察了催化剂的光催化活性。实验研究数据表明:30%TiO2/SBA-15-700℃样品显示出最佳的光催化活性,其光催化反应速率常数为0.0637 min-1,是相同条件下P-25(0.0297 min-1)的两倍多。MSU-1负载的样品并不能显著提高二氧化钛的光催化活性,其光催化降解亚甲基蓝的能力远不如TiO2/SBA-15的样品。     

Cu-P复合改性对g-C3N4可见光催化性能的影响

以P掺杂的石墨相氮化碳(P-C₃N₄)为基材，将其与不同质量分数的氯化铜混合后继续焙烧，制备出Cu-P复合改性的石墨相氮化碳可见光光催化剂(Cu/P-C₃N₄)。对样品的结构、光电性能进行了X射线衍射(XRD)、能谱(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光致荧光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)等一系列表征。通过可见光催化降解亚甲基蓝考察了它们的光催化活性。结果表明，Cu-P复合改性提高了催化剂的电子转移速率且降低了光生电子空穴对的复合速率，有效改善了其光催化性能。可见光照射120 min,Cu(1.5%)/P-C₃N₄复合材料对亚甲基蓝的降解率达到71.3%，其降解速率常数分别是纯g-C₃N₄和P-C₃N₄的2.17倍和2倍。另外，通过活性物种捕获实验初步研究了各个体系的光催化反应机理。     

混合物相Co(OH)2/Co3O4催化剂的制备及其费托反应性能研究

在还原过程中,非负载型钴基催化剂堆积孔结构容易坍塌,从而使金属钴的比表面积大幅降低,活性中心暴露的数量减少。作者采用简单的水热法制备了Co(OH)₂/Co₃O₄混合物相的非负载型钴纳米颗粒催化剂,用于费托合成反应性能研究。结果表明:相比于单一物相的Co(OH)₂或Co₃O₄催化剂,混合物相的催化剂显示出更高的费托合成反应活性。XRD、TEM、BET、H2-TPR等表征方法揭示出Co(OH)₂与Co₃O₄具有不同的还原性质,两者紧密结合有利于催化剂在还原后维持更大的比表面积,进而有利于更多活性位点暴露,显著提高催化剂的反应活性。     

硫化锌/磷酸铝分子筛的光催化性能研究

通过水热合成法,成功合成出硫化锌/磷酸铝分子筛(ZnS/APO)复合材料。采用XRD、FT-IR等技术对所合成的复合材料进行理化性能表征。考察了不同光源条件催化剂的活性。并以可见光光催化降解亚甲基蓝反应为探针反应,考察了催化剂在不同的反应条件下对亚甲基蓝的降解效果。研究结果表明,在中性或碱性溶液中,催化剂循环利用7次,对亚甲基蓝溶液仍有良好的光催化活性。     

ZrO2-CNB复合光催化剂的制备及其性能研究

以四苯基硼化钠和尿素作为原料，通过热聚合法，利用热诱导前驱体发生缩聚反应，合成硼掺杂石墨相氮化碳(CNB)。然后，将ZrO₂与CNB混合均匀，通过煅烧法制备了不同ZrO₂含量的复合光催化剂ZrO₂-CNB。以甲基橙作为降解目标化合物，探究了ZrO₂-CNB的紫外光催化性能，并通过加入各种自由基清除剂，考察了在紫外光照射条件下光催化反应体系中生成的活性物种。研究表明：在所制备的复合光催化剂ZrO₂-CNB中，含有质量分数为0.75%的ZrO₂的ZrO₂-CNB催化剂具有最高的紫外光催化性能；在优化实验条件下，当用紫外光照射反应体系80 min时，以其为催化剂的光催化降解体系对甲基橙的降解率高达85%。ZrO₂-CNB光催化反应机制表明，h⁺和·OH在光催化降解甲基橙反应体系中起到显著作用，特别是h⁺在光催化降解反应过程中起到最主要的作用。     

沸石负载TiO2的光催化性能

以钛酸正丁酯和沸石为主要原料，采用溶胶-浸渍法制备出负载型纳米TiO₂/沸石催化剂。对亚甲基蓝模拟废水进行了光催化降解研究。分析比较了负载与非负载TiO₂降解效果的差异。探讨了pH对光催化降解率的影响。用FT-IR进行了结构表征。对催化剂进行了回收再生试验。结果表明，沸石负载的TiO₂光催化剂具有良好的光催化活性、不易失活及可再生性，TiO₂最佳负载量为2.98%。     

疏水性介孔TiO2/碳质复合材料的制备及其高效催化合成生物润滑油的研究

以糠醛和羟乙基磺酸为碳源，通过水热法将含有磺酸基团的碳质与介孔二氧化钛复合制备TiO₂/C-SO₃H固体酸催化剂；利用3-氨基丙基三乙氧基硅烷对其进行表面改性，得到具有疏水性的TiO₂/C-SO₃H-NH₂。利用SEM、TEM、BET、XRD、FT-IR等对TiO₂/C-SO₃H-NH₂进行表征，结果表明，TiO₂/C-SO₃H-NH₂保持了TiO₂的介孔结构和富含磺酸基的碳质结构，3-氨基丙基三乙氧基硅烷的改性带来疏水性和弱碱性。氨基与表面磺酸基形成稳定的内盐结构，有效防止了磺酸基在反应过程中的流失，同时降低了酯化产品的酸值，增加了稳定性。通过正戊酸与三羟甲基丙烷酯化反应测试TiO₂/C-SO₃H-NH₂的催化活性，当反应温度为180℃时，三羟甲基丙烷的转化率...