冷等离子体BaO/γ-Al2O3共活化CO2氧化CH4制C2烃反应研究

研究了冷等离子体与BaO/γ-Al2O3催化剂协同作用下CO2氧化CH4制C2烃反应.结果表明:等离子体与催化剂协同作用效果优于单纯等离子体活化或单纯催化活化;CH4和CO2转化率及C2烃选择性和收率与催化剂负载量、体系能量密度有关;BaO/γ-Al2O3催化剂焙烧温度在500～800℃对催化剂活性影响不大;当体系能量密度为1300kJ/mol时,CH4转化率26.4%,C2烃选择性63.3%,C2烃收率达16.7%.     

焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

Ag/ZnO复合催化剂的CO_2电催化还原性能研究

利用简单"一锅法"成功制备Ag纳米颗粒负载到多孔ZnO上的复合材料,并探究其在不同浓度电解质溶液中的CO_2电催化还原性能.结果表明Ag/ZnO复合催化剂在0.1 M KCl和0.5 M KCl电解质溶液CO_2电催化还原性能均优于相同电势下的ZnO催化剂,并且随着电解质浓度的升高,生成CO法拉第效率和电流均明显增加.在0.5 M KCl电解质溶液中,-1.2 V (vs. RHE)时在Ag/ZnO复合催化剂生成CO法拉第效率最大,可达89%,说明Ag和ZnO之间协同催化作用提高了复合催化剂的CO_2电催化还原性能.     

MWCNTs负载MoBiSx纳米颗粒电催化还原CO2的性能研究

采用简单的水热法制备了多壁碳纳米管（MWCNTs）负载钼铋双金属硫化物（MoBiS_x）纳米颗粒复合催化剂,目的是对MoBiS_x的形貌尺寸以及低电导率进行改性,提高其在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中的电催化还原CO₂性能。结果表明：尺寸约为10 nm～15 nm的MoBiS_x纳米颗粒均匀的负载在MWCNTs表面上。与MoBiS_x纳米颗粒催化剂相比,复合催化剂在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中表现出更加优异的电催化还原CO₂的活性和选择性。进一步研究了复合催化剂在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中水含量对电催化还原CO₂性能的影响。随着水含量的增加,还原电流密度逐渐增大。在[EMIM]BF₄-H₂O（40%）电解液中复合催化剂的催化电位为-0.3 V vs S...     

甘氨酸燃烧法制备Co/CeO_2催化剂用于CO选择性氧化脱除

采用甘氨酸燃烧法制备了不同负载量的Co/CeO_2催化剂,考察了钴负载量和反应温度对其在富氢气氛中选择性催化氧化CO的反应性能,并与浸渍法制备的Co/CeO_2催化剂进行了对比;同时采用XRD、SEM和H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在富氢气氛下,甘氨酸燃烧法制备的Co/CeO_2催化剂,对CO的选择性催化氧化反应,具有较好的低温反应活性和较高的选择性.当钴金属氧化物负载量为30%时,在150~200℃,催化剂对CO的催化氧化率达到99%以上;并且在反应温度为150℃时,催化剂对CO催化氧化的选择性达到100%.另外,通过用XRD、Raman和TPR对催化剂进行分析表征,在甘氨酸燃烧法制备的催化剂中Co_3O_4具有较好的分散度,Co和Ce之间的相互协同作用提高了催化剂的催化氧化活性和选择性.     

制备条件对水蒸气重整甲烷Ni/ZrO2催化剂性能的影响

研究Ni/ZrO2催化剂对水蒸气重整甲烷制合成气的催化性能.研究表明,当Ni负载量低于10%(质量分数)时,催化剂活性随Ni负载量增加而增大,Ni负载量大于10%后,反应温度为1 073 K时,CH4转化率逐渐接近其热力学平衡值.用Ni或NiO的纳米粉体机械混合法制得的Ni ZrO2催化剂,因Ni纳米微晶发生部分团聚,催化剂活性相对于浸渍法制备的Ni/ZrO2低.     

CH4-CO2的高温半焦重整反应实验

以自制的半焦作为催化剂,研究了在小型的固定床中CH4和CO2的高温重整.实验表明,CH4,CO2在不同的催化剂和不同的温度下有不同的转化率,而且温度越高,CH4,CO2的转化率越高.在采用自制半焦制得的催化剂、温度为900℃且无N2作为平衡气的情况下,CO2和CH4的转化率分别为69.1%,28.9%,在1 050℃时,有N2其转化率则高达95.2%,91.2%.若没有催化剂存在,CO2和CH4转化率明显低于有催化剂存在的情况,如在1 000℃时,有催化剂下CO2和CH4的转化率分别为93.5%,76.6%,无催化剂时,转化率仅为32.0%,11.9%;加入适量的N2,可有效提高CH4的转化率.本实验证明了自制半焦催化剂能满足CH4-CO2高温重整反应的需要.     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

镍负载量对自热转化催化剂Ni/γ-Al2O3性能的影响

利用常压固定床微反色谱联用装置、X 射线衍射 (XRD)以及程序升温还原等分析手段 ,考察了镍负载量对自热转化催化剂Ni/γ Al2 O3 的活性和还原性能的影响。实验结果表明 ,对于 10 0 0℃下焙烧的模型催化剂Ni/γ Al2 O3,用XRD检测均未发现NiO(2 0 0 )特征峰 ;而当镍含量达到 8.1%时 ,XRD可检测到以尖晶石形式存在的镍。模型催化剂中NiAl2 O4 的还原性能低于NiO。催化剂中镍的负载量在一定范围内增加 ,可使起始还原温度下降 ,催化剂转化活性升高。分析结果表明 ,镍负载量为 7.7%的催化剂还原温度低 ,转化活性很好 ,能有效地抑制催化剂的积炭 ,具有最佳的综合性能     

CoFe_2O_4-CNTs纳米复合材料的制备、表征及其电催化析氧性能

为了提高钴铁氧化物CoFe_2O_4的氧析出(OER)电催化活性和电流密度,本研究采用水热法制备钴铁氧化物-碳纳米管纳米复合材料(CoFe_2O_4-CNTs);通过热重分析(TG),得出CNTs的含量为40.2%,并利用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对复合材料的晶型结构和形貌进行了表征,结果表明CoFe_2O_4颗粒被均匀的附着在CNTs的表面;在1 mol/L KOH中测试了CoFe_2O_4-CNTs纳米复合材料的电催化OER活性与稳定性,并且与没有加入CNTs的CoFe_2O_4进行了比较,实验结果表明:CNTs的加入能够提高CoFe_2O_4的OER活性和电流密度,在催化剂中起到模板的作用和加速电子传输作用,增加了水分解OER反应的动力学速度。因此,CoFe_2O_4-CNTs纳米复合材料是优良的OER电催化剂,有望用于水分解制备氢气体系和燃料电池中。     

K2CO3/Al2O3固体碱催化酯化原油脱酸

开发高效催化剂是提高原油催化酯化脱酸效率的关键。将K2CO3/Al2O3固体碱催化剂用于原油的酯化脱酸,用XRD、N2吸附-脱附、Hammett指示剂-苯甲酸滴定法表征催化剂性质,研究活性组分含量及酯化反应条件对催化剂性质和活性的影响。结果表明:当K2CO3负载量为25%时,活性组分呈多层分散,催化剂比表面积和孔体积显著下降。催化剂的总碱量(H->9.3)和弱碱量(9.3相似文献   

Pt-SiO2-CNTs催化剂的制备及其对乙醇催化氧化的研究

以溶胶凝胶方法制备的SiO2修饰的碳纳米管（SiO2-CNTs）为载体材料,利用微波辅助加热化学还原方法制备了Pt-SiO2-CNTs纳米催化剂．分别利用扫描电子显微镜和能量散射谱仪对Pt-SiO2-CNTs纳米颗粒的表面形貌和元素组成进行了表征．在酸性介质中,通过循环伏安法研究了Pt-SiO2-CNTs纳米催化剂对乙醇氧化的电催化性能．与商用催化剂PtRu／C（E-TEK）相比,在相同的催化剂栽量和实验条件下,Pt-SiO2-CNTs催化剂比PtRu／C（E-TEK）催化剂对乙醇氧化具有更好的催化活性和抗CO中毒能力．     

退火温度对NiCo2O4纳米材料析氧性能的影响

电催化水分解过程中,动力学缓慢的阳极氧析出反应,制约了全水分解制备氢气的效率,因此,制备高效、稳定的析氧催化剂是十分必要的.通过溶剂热和热处理的方法制备了 NiCo2O4纳米颗粒,研究了退火温度对材料电催化析氧性能的影响.通过XRD,Raman,SEM,TEM以及极化曲线测试等研究了不同退火温度下得到材料的结构、形貌和...     

PdCl_2-CuCl_2/γ-Al_2O_3催化剂室温催化氧化CO的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列PdCl2-CuCl2/γ-Al2O3催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,分别考察了活性组分负载量、反应气浓度及湿度、反应温度对催化剂性能的影响。结果表明:水气的存在是该催化反应能够发生的前提;反应温度的变化对催化效能影响较小,而反应气浓度变化对催化性能影响显著;实验条件下负载2%Pd-2%Cu的催化剂效果最好。室温下,该催化剂在相对湿度为50%～60%、体积空速为30000h-1,对2.23×10-4mol/L的CO转化率可达90%以上。     

核壳结构纳米催化剂的制备及其低温催化氧化NO性能

选用醋酸锰作为成壳的前驱物质、纳米二氧化硅作为核材料,分别采用浸渍法、浸渍沉积法和层层自组装法制备SiO2/MnOx核壳结构催化剂,并探索所制核壳结构催化剂NO低温催化氧化活性,对3种方法所制催化剂进行TEM表征。此外,分别研究核壳结构催化剂制备过程中核材料SiO2焙烧温度、SiO2负载锰物质后的焙烧温度、焙烧时间和锰负载量(质量分数)4个因素对催化剂催化性能的影响。研究结果表明:层层自组装法可制备出核壳结构催化剂,SiO2球形颗粒表面形成了厚度均一、包裹完整、界面清晰的晶状物壳层,壳层厚度为6~15 nm;能量色散谱仪(EDS)结果显示壳层上包覆物质主要为MnOx晶粒。在SiO2焙烧温度为400℃,SiO2负载锰物质后的焙烧温度为400℃,焙烧时间为4 h,锰负载量为15%条件下制得的SiO2/MnOx核壳结构催化剂,在反应温度为150℃时,NO转化率可达38.3%(进口配气为0.05%NO和3%O2(体积分数),空速为30 000~35 000 h-1),已达到现阶段较成熟的负载型锰基催化剂在此温度区间的NO转化水平。     

Mo添加对金属Ru电催化氧还原性能的影响

以Ru3(CO)12和Mo(CO)6为前驱体,在1,6-己二醇介质中采用低温回流法合成了Ru-Mo催化剂。利用SEM、XRD和旋转圆盘电极(RDE)技术表征了催化剂的物理特征和催化性能。Ru-Mo催化剂呈现以六方结构Rux簇为主相的纳米颗粒特征,同时形成无定形相,聚集颗粒高度分散。在氧气饱和的0.5 mol/L H2SO4溶液中,Ru-Mo催化剂对氧还原的电催化活性和稳定性明显高于Rux簇合物,开路电位为0.91 V(vs.NHE)。     

反应条件对Pd/Ce-Ti催化剂CO低温氧化性能的影响

对溶胶-凝胶法制备的CeO2 TiO2复合氧化物载体负载Pd催化剂进行了表观动力学研究,在pCO==1×10-3～4×10-3MPa,CO和O2的反应级数分别为-1.0和1.0级.在温度范5×10-4～3×10-3MPa,pO2/pCO接近化学计量比的条件下,CO氧化反应的平均表观活化能为67.2kJ·mol-1.考察了气围303～343K,pO2体组成对CO低温氧化反应的影响和催化剂的稳定性.x(O2)/x(CO)=0.5时,CO氧化反应的起燃温度为345K,提高x(O2)/x(CO),可以降低起燃温度,在较低的CO浓度(0.5%)和较高的x(O2)/x(CO)(6.3)下,催化剂在室温下就有氧化活性,起燃温度仅为308K.在φ(CO)=1.0%的空气中,空速39000mL·h-1·g-1的条件下,CO反应在室温(293～303K)就可以实现完全转化,其反应稳定性与反应温度相关,313K下催化剂寿命可达15.5h.     

原位水热法合成介孔LaCoO_3/MCF催化剂用于CO氧化反应

采用原位水热法制备了LaCoO_3/MCF、LaCoO_3/SBA-15催化剂,分别采用XRD、氮气物理吸附-脱附、TEM对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中对催化剂的CO氧化反应活性进行了测试,考察了不同LaCoO_3负载量和不同载体负载的催化剂的CO氧化性能.结果表明:原位水热合成法制备的LaCoO_3/MCF催化剂具有较高的比表面积(281.1~427.6 m2·g-1)和三维介孔泡沫状孔道结构,LaCoO_3纳米颗粒均匀地分散在催化剂中.LaCoO_3的含量显著影响催化剂的CO氧化反应活性,负载量为30%的催化剂(30LaCoO_3/MCF)的反应活性最高,CO在387℃氧化完全.与SBA-15负载的催化剂相比,由于MCF的三维互通结构,催化剂30LaCoO_3/MCF的催化性能明显提高.     

α-MnO_2纳米颗粒的可控制备及其催化性能

以高锰酸钾和硫代硫酸钠为前驱物,采用氧化还原沉淀法可控制备了α-MnO2纳米颗粒,并以邻二甲苯为目标污染物评价了α-MnO2纳米颗粒对其深度催化氧化性能的影响.考察了pH值、反应物的摩尔比、焙烧温度对催化剂结构和活性的影响.采用X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面积分析仪对催化剂进行了表征.结果发现,该类α-MnO2纳米颗粒的催化活性和稳定性良好,在400~700℃保持晶型稳定,粒径为25~50nm.其中,当反应原料的反应摩尔比为8∶3、pH=5、焙烧温度400℃时所制备的催化剂可在220℃时使0.06%(体积分数)的邻二甲苯完全转化为CO2和H2O,表现出最好的催化活性,并且其活性在连续60h的测试中保持稳定.     

熔铁催化剂对费托合成反应的催化特性研究

通过对某工业熔铁催化剂的分析,发现该催化剂的物相主要为Wusite-FeO和C-Carbon。考察了该催化剂在固定床积分反应器中费托合成反应。研究了不同温度,H2/CO进料摩尔比和空间速度下该催化剂的催化特性。发现当压力2．5Mpa,空速1600h^-1,H2／CO进料摩尔比为3／2,温度260～300℃时,随温度的升高,CO、H2的转化率和CH4的选择性增大,而CO2选择性减小;温度290℃,压力2．5Mpa,空速1600h^-1,H2／CO进料摩尔比在0．5～1．5时,随H2／CO进料比增加,CO转化率,H2／CO摩尔利用比和CH4选择性都增加,但H2转化率和CO2选择性减小;空速对该熔铁催化剂的催化特性的影响不显著。