制备方法对合成低碳醇Cu-Zn-Zr催化剂性能的影响

采用不同方法制备了一系列Cu-Zn-Zr催化剂,借助XRD,BET,H_2-TPR和CO-TPD技术对催化剂进行了表征分析,评价了催化剂催化合成气合成低碳醇的催化性能。结果表明:添加有机助剂丙烯酰胺的并流沉淀法制备的Cu-Zn-Zr催化剂较其他方法具有晶粒细化,比表面积大,活性组分分散更均匀等优点,该催化剂催化性能较好,C_(2+)醇选择性较高。     

甲醇乙醇合成异丁醛的Cu基催化剂的制备和性能研究

采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和浸渍法分别制备出CuO-Fe2O3-ZrO2/SiO2催化剂,考察了催化剂的制备方法、焙烧温度等因素对甲醇乙醇一步合成异丁醛催化性能的影响,并应用BET、XRD、TPR等分析技术对催化剂进行了结构测试与表征。结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的催化剂CuO晶粒较小,分散的较均匀,且具有较大的比表面积;在673 K焙烧制得的催化剂具有良好的活性和对异丁醛的选择性;Fe和Zr的相互协同作用阻止了CuO颗粒的聚集,提高了异丁醛的选择性。     

苯基改性硅胶对钴基费-托催化剂制备及反应性能的影响

以苯基三乙氧基硅烷(PTES)与正硅酸乙酯(TEOS)制备的有机-无机杂化硅胶为载体,湿法浸渍制备了系列钴基催化剂.表征结果表明,催化剂表面的Co3O4的颗粒大小和杂化载体上苯基含量存在一定的联系,焙烧催化剂时苯基的位阻作用阻碍了金属氧化物颗粒的聚集,导致苯基含量越多,所制得的催化剂表面Co3O4颗粒越小.费-托反应评价结果表明,改性催化剂活性和对重质烃选择性随Co3O4颗粒尺寸的减小和有机基团的增多而下降.     

沉淀方式对Ni-Cu/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂甲烷自热重整制氢性能的影响

以Na2CO3为沉淀剂,分别采用反加法、并流法和正加法制备了Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,催化剂中Ni负载量(质量分数)为10%。采用XRD和H2-TPR方法表征了催化剂的结构及还原性能,并考察了催化剂对甲烷自热重整制氢反应的活性。实验结果表明,反加法和正加法制备的催化剂中CeO2-ZrO2固溶体的晶粒较大,且各种氧化物独立存在;并流法制备的催化剂能很好地抑制非活性组分NiAl2O4的形成,NiO分散性较好。在反应温度为650～850℃时,并流法制备的催化剂的催化性能明显高于正加法和反加法制备的催化剂。     

碱性金属改性Cu-Fe双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能研究

采用超声浸渍法制备了不同碱性金属改性的Cu-Fe双孔载体催化剂,利用N2物理吸附、H2-TPR、XRD、XPS等表征手段考察了Li,Ca,Na,K等碱性金属对催化剂结构的影响,并在固定床反应器中评价了催化剂的低碳醇合成反应性能。结果表明：将小孔硅溶胶与大孔硅凝胶结合可形成SiO2-SiO2双孔载体结构; Li和Ca的添加可促进Cu-Fe双孔载体催化剂表层CuO的生成,降低Fe2O3的含量,削弱Cu-Fe之间的作用力,从而促进甲醇产物的生成;Na和K助剂的添加则可促进Cu、Fe氧化物在催化剂表层的生成,加强Cu-Fe协同作用,从而提高低碳醇合成反应的活性和C2+OH产物的选择性;与其它碱性金属相比,K助剂的添加使Cu-Fe双孔载体催化剂具有最高的低碳醇合成反应活性和醇时空产率。     

凝胶网格共沉淀法制备CuO/ZnO/Al_2O_3及其催化CO_2加氢合成甲醇研究

以琼脂为分散介质采用凝胶网格沉淀法制备了CuO/ZnO/Al2O3催化剂,利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TEM等方法对催化剂进行了表征,研究了其CO2加氢合成甲醇的催化反应性能,并与草酸盐凝胶共沉淀法和传统并流共沉淀法制备的催化剂进行了对比。结果表明:采用凝胶网格共沉淀法制备的催化剂具有较小的颗粒尺寸和较低的还原温度,在2.0MPa、230℃、空速2400mL/(g.h)、V(H2)∶V(CO2)=3∶1的反应条件下进行CO2加氢合成甲醇反应,甲醇的选择性和收率分别为43.12%和6.63%,相对其它两种方法制备的催化剂有比较明显的提高。     

Co-Ir/SiO2催化剂上肉桂醛选择性加氢的研究

研究了Co-Ir/SiO2负载型双金属催化剂对肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇的反应性能.结果表明,在Co/SiO2催化剂中添加贵金属Ir,可改善催化剂的活性和选择性.XRD、TPR和CO化学吸附等表征结果表明,添加少量的Ir将使Co3O4在SiO2表面较好地分散,并使Co3O4易于还原为Co0纳米粒子.     

Fe对完全液相法CuZnAl催化剂合成低碳醇的影响

考察了Fe作为助剂对完全液相法制备CuZnAl合成低碳醇催化剂结构及性能的影响。催化剂的制备是用丙三醇替代液体石蜡作为热处理介质,并且在固定床上进行活性评价。活性测试表明:运用完全液相法制备的催化剂加入铁以后应用于固定床,同样具有合成低碳醇的能力,并且Fe的加入可以增加催化剂的比表面,比孔容积和弱酸量,使醇分布向链增长的方向转移,从而有利于提高C_(2+)OH的选择性。Fe含量的增加促使催化剂表面Cu/Zn物质的量比和Al含量降低,致使甲醇的选择性降低。     

表面活性剂用量对完全液相法制备的Cu-Zn-Al合成醇催化剂性能影响

采用完全液相法制备了Cu-Zn-Al催化剂,研究了表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)用量对催化剂催化CO加H2合成低碳醇反应性能的影响,并采用XRD、TPR、NH3-TPD-MS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,增加PVP用量能增大C2+醇选择性而减小甲醇的选择性。PVP用量影响Cu0晶粒度,Cu0晶粒度与醇类选择性有较好的对应关系,Cu0晶粒度越小,甲醇选择性越高,反之则C2+醇选择性越高。     

不同制备方式的铜基甲醇合成催化剂的性质和结构研究

采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。通过对催化剂前驱物进行DTA分析,证实了3种沉淀过程中相应的Cu2+和Zn2+的沉淀行为,即在并流和反加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+同时均匀地沉淀,而在正加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+发生分步沉淀。催化剂氧化态的IR结果表明了由3种沉淀方式所获得的样品中CuO和ZnO组分间相互作用的强弱。