春季华东高山背景区域PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子特征

为了探讨华东高山背景区域春季颗粒物中水溶性组分的特征,2014年3月至5月在国家大气背景监测福建武夷山站采集PM2.5及PM2.5~10样品,获取了水溶性无机离子组分,并同步收集气象因子及SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5等污染物质量浓度数据.结果表明,春季武夷山背景点PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子总浓度分别为(8.3±2.8)μg·m-3和(1.3±0.9)μg·m-3,分别占PM2.5和PM2.5~10质量浓度的(43.7±7.5)%和(24.4±6.4)%.SO2-4占PM2.5质量浓度百分比最高,为(32.4±6.3)%;NO-3占PM2.5~10质量浓度百分比最高,为(8.9±3.7)%.春季武夷山背景点硫酸盐主要存在于细颗粒物中,且以(NH4)2SO4和K2SO4的形式存在,粗颗粒中的硝酸盐则主要以Mg(NO3)2的形式存在.春季武夷山背景点水溶性无机离子主要来源于沙尘、海盐及高污染区域的远距离输送.     

华东森林及高山背景区域臭氧变化特征及影响因素

为了探讨华东森林及高山背景区域大气中地面O3质量浓度的变化特征,以及相关物质和气象因子对O3生成和变化的影响,选取国家大气背景监测福建武夷山站2011年3月～2012年2月O3为期1 a的监测数据,研究其浓度变化特征和影响因子,并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域O3质量浓度的影响.结果表明,华东森林及高山区域O3背景浓度为(87.9±34.1)μg.m-3;O3浓度具有明显的季节变化特征,春季>秋季>夏季>冬季;与其它气体污染物的相关性分析结果表明,O3来源于远距离水平输送、平流层注入和光化学反应生成;来自高空、长三角地区、珠三角地区气团的输送导致武夷山背景点O3浓度出现极大值.     

春季沙尘过程对华东高山背景区域颗粒物中水溶性无机离子的影响

于2014年3—5月在国家大气背景监测福建武夷山站采集了PM2.5及PM2.5~10样品,利用离子色谱对其中的水溶性组分进行分析,并同步收集气象因子及污染物质量浓度数据,结合后向气流轨迹,分离出受沙尘影响的样品,探讨了春季沙尘过程华东高山背景区域颗粒物中水溶性组分的特征.结果表明,春季武夷山背景点沙尘影响期间颗粒物质量浓度及各水溶性离子浓度均比非沙尘期高,在粗粒子中表现更为明显;沙尘期间NO-3在粗粒子中明显富集,NO-3浓度显著升高;受沙尘影响,粗粒子中阳离子与阴离子的当量浓度比及NO2的二次转化率均明显升高.     

区域传输对华东森林及高山背景点位大气污染物浓度的影响

利用HYSPLIT4.8轨迹模式和2011年6月～2012年5月NCEP气象再分析资料计算每日抵达华东森林及高山背景区域的后向气流轨迹并进行聚类,探讨该区域的大气污染物传输特征.同时结合国家大气背景监测福建武夷山站同期大气污染物监测数据,进一步分析不同气团的污染特征及高污染气团的主要来源.结果表明,有65%的轨迹输送污染气块,主要来自我国东部高污染负荷区、江西省以及西北部沙漠地区的高空,有35%的海洋性气团对站点污染物起清除作用,且各气团在各季节对污染物浓度的贡献有一定差异;SO2较高浓度主要受北方城市冬季采暖期燃煤影响,CO较高浓度主要受安徽省煤炭生产和消费过程中的污染物排放影响,NOx、O3、PM10和PM2.5较高浓度主要受我国东部高污染负荷区影响.     

北京地区冬春PM2.5和PM10污染水平时空分布及其与气象条件的关系

北京2012~2013年的冬春多次出现雾霾天气,可吸入颗粒物(PM10)污染严重.而PM2.5作为PM10中粒径较小的部分,在PM10中所占比重越高,污染越严重.因此,本研究选取了能够覆盖北京所有区县的30个PM2.5和PM10的质量浓度监测点,对该地区的PM2.5和PM10污染特征进行分析,确定其空间差异特征和时间性变化特征.普通克里格插值(Original Kriging)法得到的北京地区冬、春季颗粒物浓度分布图显示,颗粒物浓度从北部山区到南部地区逐渐递增,在中心城区处,西部高于东部,且局部地区存在一定的城乡差异.颗粒物浓度月变化曲线呈单峰单谷型,1月最高,4月最低;逐日变化反映了PM2.5和PM10浓度具有较好的相关性,且受气象条件影响显著;日变化呈双峰趋势.本文选取日平均气温(℃)、相对湿度(%)、风速(风级)、降水量(mm)等气象因子,利用Spearman秩相关分析研究各个气象因子对大气PM2.5和PM10浓度的影响.北京冬季PM2.5和PM10的质量浓度分别与气温、相对湿度正相关,与风速负相关,风速和相对湿度是影响污染物质量浓度分布的主要因素.     

北京地区秋季雾霾天PM2.5污染与气溶胶光学特征分析

利用北京城区和郊区2011年9月1日～12月7日PM2.5质量浓度、气溶胶散射系数(σsca)和黑碳浓度观测资料,研究了雾霾天气条件下北京地区PM2.5污染与气溶胶光学参数的变化特征,并讨论了气象条件的作用.结果表明,北京地区PM2.5污染和气溶胶光学特性受雾霾天气的影响非常明显.PM2.5浓度、σsca和气溶胶吸收系数(σabs)在雾霾期均明显高于非雾霾期,雾霾期日均PM2.5浓度在城区和郊区分别达到97.6μg·m-3和64.4μg·m-3,为非雾霾期日均浓度的3.3和4.8倍.城区高PM2.5浓度造成雾霾类天气出现频率明显高于郊区.轻雾天城区PM2.5浓度、σsca和σabs明显高于郊区,区域输送的影响相对较弱,轻雾和霾天城郊差异较小,区域性特征明显,而雾天σsca城郊非常接近且在各雾霾类天气中相对最高,气溶胶散射能力最强,区域性特征较为明显.气象条件的不同造成各雾霾过程PM2.5浓度、σsca和σabs的空间分布、PM2.5污染及气溶胶消光强度上呈现不同的特点.边界层以上偏南风将南部地区污染物向北京输送,在整层下沉气流作用下使得边界层内污染物浓度增加,加之边界层高度持续稳定在600 m左右,边界层内风速很低,污染物水平、垂直扩散均很弱,造成局地污染物的累积,形成了PM2.5污染和气溶胶消光强度最强的一次雾霾过程.     

大气PM10跨界输送的自组织动力机制——以舟山市为例

我国城市间大气污染物的相互输送作用非常显著.舟山市大气污染物主要来源于长三角地区,本地源影响较小.因此,本文将以舟山市为例,应用频度统计分析方法,研究舟山市大气PM10污染演化宏观动态的统计分布规律.结果发现,舟山市大气PM10小时平均浓度的波动并非随机,而是在0.065~0.324 mg·m-3范围内具有标度不变特征,统计上服从典型的分形幂律分布.同时,为了阐明该分形幂律分布的产生动力机制,基于自组织临界理论,建立了大气PM10跨界输送模型.该模型以污染输送机制、二次颗粒物生成机制、城市内污染迁移扩散机制、大气自净机制这4个主导动力机制为核心,组建了非线性关联迭代算法.新的自组织动力模型的模拟结果定量地解释了舟山市大气PM10污染浓度的分形幂律统计分布规律的产生根源.同时,本研究结合区域风场等气象因素,深入讨论了大气PM10跨界输送的自组织行为机制.     

黄石市夏季昼间大气PM10与PM2.5中有机碳、元素碳污染特征

2012年7月,对黄石市城区夏季昼间大气颗粒物PM10与PM2.5样品进行采集,并用热/光反射法(TOR)分析其中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果显示,新老城区PM10中OC平均含量分别为14.60μg·m-3和18.70μg·m-3,EC平均含量分别为4.70μg·m-3和11.02μg·m-3;PM2.5中OC平均含量分别为11.89μg·m-3和13.66μg·m-3,EC平均含量分别为2.28μg·m-3和4.96μg·m-3.研究结果表明,夏季昼间黄石市新老城区大气PM10与PM2.5中碳组分浓度变化趋势相同,且老城区大气PM10、PM2.5中的OC和EC含量普遍要比新城区高,且PM10中OC、EC在总碳(TC)的质量分数均高于在PM2.5中,说明黄石市老城区碳污染状况较新城区要严重,其夏季昼间大气粗颗粒物中碳的含量更高.通过对OC/EC及8个碳组分进行探讨,发现黄石市大气颗粒物中OC易形成二次污染,而EC排放以烟炱为主,夏季燃煤和机动车尾气是黄石碳污染的重要污染源,生物质燃烧也具有一定影响.     

北京市区春夏PM2.5和PM10浓度变化特征研究

通过对北京市2012年3月～6月PM2.5和PM10实时数据的整理和分析,结果表明,北京市区大气中细颗粒物PM2.5和可吸入颗粒物PM10浓度日变化趋势基本相同,PM2.5和PM10存在显著或极显著的正相关关系;3月～6月,PM2.5浓度随季节变化逐渐升高,PM10的浓度随季节变化先升高后减小;3月～6月PM2.5与PM10日平均浓度分别为62.77μg/m3和133.88μg/m3,分别为国家二级标准的83.69%和89.25%。     

太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源.结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征.这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散;高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成.春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

天津市PM10, PM2.5和PM1连续在线观测分析

利用2010年9月1日─11月30日在中国气象局天津大气边界层观测站采集的ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)数据,分析了观测期间可吸入颗粒物的统计特征,结合同期气象观测资料,分析了典型天气条件下ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)的日变化特征及与风速、风向的关系. 结果表明:观测期间,ρ(PM₁₀₎日均值有超过1/2的天数超过《国家环境空气质量标准》(GB 3095─1996)二级标准限值;ρ(PM_2.5)有63 d超过美国国家环境保护局(US EPA)1997标准限值,超标率高达76.8%;不同天气条件下,ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)日变化特征明显,三者一般在大雾或扬沙/浮尘天气条件下出现高值,有降水过程时出现低值;可吸入颗粒物以粗粒子(PM_2.5～10)和PM₁为主,PM_2.5～10,PM_1～2.5和PM₁主要分布在风速小于3 m/s,风向为225°～280°和70°～110°范围内;风速大于3 m/s时,ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM_1～2.5)有所增加. ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)未出现周末效应,但存在明显的周内变化.      

PM1切割器的评价及其与PM2.5切割器的切换研究

开展了PM₁切割器的性能评价研究,通过搭建基于静态箱法的评价系统,选用8种粒径的单分散聚苯乙烯微球,结合空气动力学粒径谱仪获取PM₁切割器的捕集效率,最终得出拟合曲线.通过该方法测量得出某台BGI的PM₁切割器在16.67 L·min^-1工作流量下的50%切割粒径分布在(1.0±0.1) μm范围内,几何标准偏差分布在1.2±0.1范围内.同时研究了采样流量对PM₁切割器性能的影响,发现50%切割粒径随流量增大呈现减小趋势,而几何标准偏差一致性较好,偏差不超过1%,尤其当采样流量为6.77 L·min^-1时,PM₁切割器的性能可调整为符合国家标准对PM_2.5切割器的要求,本研究成果为PM₁切割器评价方法及性能指标的确定提供了参考.     

北京市PM2.5时空分布特征及其与PM10关系的时空变异特征

PM_(2.5)时空分布特征及其与其它污染物的相关关系是PM_(2.5)时空统计分析的主要研究内容.然而,现有的方法直接从监测站点的角度对时空分布特征进行分析,难以有效地揭示PM_(2.5)浓度的聚集分布特征;同时,常用的地理加权回归在对PM_(2.5)与其它污染物间关系进行建模的过程中,缺乏同时考虑时间异质性与空间异质性,从而不能准确地描述依赖关系的时空变异特征.为此,首先借助于空间聚类分析技术,对北京市2014年PM_(2.5)浓度的聚集结构进行探测,在此基础上,通过聚集结构来分析PM_(2.5)季节性时空分布特征.然后,利用地理时空加权回归对北京市PM_(2.5)与PM_(10)季节平均浓度间关系进行建模,依据回归结果分析PM_(2.5)-PM_(10)间关系的时空变异特征.实验结果表明,春夏季节PM_(2.5)污染程度及空间变异程度均低于秋冬季节,各季节PM_(2.5)浓度均表现为北部浓度低、南部浓度高的空间分布特征;地理时空加权回归具有更好的拟合效果,由回归系数进一步可发现,春夏季PM_(2.5)-PM_(10)相关性低于秋冬季PM_(2.5)-PM_(10)相关性;各季节均表现为西北部PM_(2.5)-PM_(10)的相关性高于东南部PM_(2.5)-PM_(10)的相关性.     

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

典型道路路边空气颗粒物中碳组分的组成特征

在天津市内选取了4条不同等级的道路（次干道,主干道,快速路,外环线）,于2015年4～5月分别在4条道路的路边进行了PM_2.5和PM₁₀样品和车流量信息的采集,并对其中的碳组分进行了分析.结果显示,天津路边PM_2.5和PM₁₀中OC、EC的浓度与国内已研究的其它城市相比处于中等水平,与国外城市相比,国内这些城市的OC、EC的浓度水平则较高.char-EC、soot-EC、OC、EC在PM_2.5中的百分含量在4条道路之间存在显著性差异,在4条路上百分含量为主干道 > 快速路 > 外环线 > 次干道,而PM₁₀不存在.PM_2.5中OC/EC和char-EC/soot-EC的平均比值分别是2.95和2.3,PM₁₀中分别为3.1和2.2.相关性分析的结果表明PM_2.5和PM₁₀中OC和EC有相同的来源,且EC与char-EC存在线性关系.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

淄博市SO2与PM10垂直空间变化规律及其相关性分析

本文对淄博市环境空气中主要污染物SO2和PM10在不同高度的浓度值进行分析,找出污染物垂直空间分布规律;并利用SO2和PM10日均浓度值分析两者之间的相关性,为淄博市环境空气质量进一步控制治理提供一定依据。研究结论如下:淄博市垂直空间SO2、PM10浓度变化基本呈随高度增加而逐步降低趋势;同时SO2和PM10浓度呈现较为明显的相关性。为进一步改善淄博市环境空气质量,不仅要在城市规划中充分考虑给城区以自然通风通道,增加城市对污染物扩散稀释的能力,而其要在开展针对建陶、水泥等行业专项行动,降低工业粉尘排放,加强对城区内市政、房地产建筑工地的监督管理,减少道路和建筑扬尘的同时,加强对SO2排放企业尤其燃煤企业的监管力度,控制SO2排放量,也会相应的进一步降低PM10浓度。     

2014年APEC期间北京市PM10和PM2.5氧化性损伤能力研究

为评估APEC会议期间联防联控措施对北京市大气可吸入颗粒物毒性的影响,采集2014年APEC会议前后3个月北京市大气PM₁₀和PM_2.5样品,应用质粒DNA损伤评价法来研究其氧化性损伤能力. 结果表明,APEC会议期间PM₁₀对DNA的损伤率高于PM_2.5,颗粒物对 DNA损伤率随剂量的增加而增加. 本研究用TD30值来指示颗粒物氧化性损伤能力,TD30为引起30%的DNA损伤率所需要的颗粒物剂量（单位为 μg·mL^-1）,TD30值越低,颗粒物氧化性损伤能力越强,APEC会议前后样品的TD30值表现为 APEC期间（11月）>APEC前（10月）>APEC后（12月）,说明氧化能力APEC后 >APEC前 >APEC期间. 用PM₁₀质量浓度乘上其在250 μg·mL^-1 剂量下的DNA损伤率得到颗粒物暴露毒性指数TI（toxic index）,与往年具有代表性月份样品的数据对比,TI大小顺序为2004年 >2014年 >2008年,说明大气中颗粒物暴露毒性随着政策控制力度的加大而降低.     

北京市大气PM10和PM2.5中有机物的时空变化

2005年四季在北京市不同功能区9个采样点采集大气PM₁₀和PM_2.5样品,并对其中有机物污染水平、分布特征及不同功能区PM₁₀和PM_2.5中有机物的相关性进行了探讨.结果表明,市区PM₁₀和PM_2.5中有机物年均值分别为41.39 μg/m³和34.84 μg/m³,是对照区十三陵的1.44倍和1.26倍;冬季有机物污染最严重,分别为春季的1.15、 1.82倍,秋季的2.06、 2.26倍,夏季的4.53、 6.26倍.不同季节PM_2.5与PM₁₀中EOM的比值超过0.60, 并呈现一定季节差异.各功能区有机污染表现出工业区(商业区)＞居民区(交通区、对照区)的变化趋势,且不同功能区PM_2.5中EOM对PM₁₀中EOM的影响程度各异.有机组分的年均值有非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化规律,而污染源的季节性排放是造成有机物组分季节变化的主要原因.