负载型湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3活性与稳定性

采用浸渍法制备了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,以苯酚为目标有机物重点研究了进水 pH值和温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分溶出和活性的影响 .结果表明 ,催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象 ,随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加 ,且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率 .反应温度升高 ,催化剂组分溶出量降低 ,苯酚去除率增加 .采用在负载型RuO2 /γ Al2 O3 催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究 ,发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分的溶出 ,且提高了催化剂的活性     

催化湿式氧化中负载型催化剂制备

采用浸渍法制备了负载型催化剂CuO/γ-Al_2O_3和Fe_2O_3/γ—Al_2O_3,以甲基橙为代表化合物,考察了制备因素对催化活性的影响,结果表明,CuO/γ-Al_2O_3的活性高于Fe_2O_3/γ-Al_2O_3,催化湿式氧化甲基橙2 h,脱色率接近100%。正交试验和稳定性研究表明,焙烧温度对催化活性影响较大,350℃焙烧,催化剂活性组分Cu溶出较少,且重复使用情况较好。采用SEM和XRD等手段对CuO/γ-Al_2O_3进行表征,发现其活性组分分散度良好。     

负载型γ-Al_2O_3催化剂催化氧化-精馏处理炼油废水

研究了在低温和常压条件下,精馏与催化氧化耦合工艺处理炼油厂废水。以γ-Al_2O_3为载体,Cu、Fe、Mn、Zn、Cd和Ni为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂,并对其进行XRD表征。利用反应精馏原理,以金属氧化物为催化剂,氧化降解炼油污水,探讨了催化剂的催化寿命与稳定性。结果表明,CuO/γ-Al_2O_3·H_2O_2催化处理炼油废水的COD去除率可达96.2%,催化剂连续使用效果较好。     

SnO2对CuO-CeO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚活性的影响

从电子助剂的角度考虑,以SnO2为添加剂,以γ Al2O3为载体,CuO为活性组分,CeO2为助剂,采用分层浸渍与混合浸渍相结合的方式制备出CuO SnO2 CeO2/γ Al2O3负载型湿式氧化催化剂。利用XPS对催化剂进行表征,研究Sn的掺杂对催化剂表面微观结构的影响,进而研究对其催化剂活性的影响。研究证明了Sn的掺杂可以提高催化剂表面Cu 的含量,从而提高催化剂表面晶格氧空位的数量。通过对苯酚的湿式氧化降解,得出催化剂表面晶格氧空位的数量是影响催化剂活性的主要因素。     

LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷加压部分氧化制合成气

考察LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂对甲烷加压[(0.2～1.0)MPa]部分氧化制合成气反应的催化性能。结果表明,LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂具有优良的甲烷部分氧化催化性能,在850℃和1.0 MPa条件下,甲烷转化率和CO选择性分别达76.2%和82.5%。在100 h连续实验中,反应活性及选择性保持不变,显示出较高的催化稳定性。采用XRD、XPS和TG—DTA方法对反应前后催化剂的晶体结构、表面性能以及抗积炭性能进行表征,结果表明,LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的结构稳定性和抗积炭性能。     

Fe2O3/γ-Al2O3臭氧催化氧化催化剂的制备及性能研究

以γ-Al_2O_3为催化剂载体原料,Fe_2O_3为活性组分,制备Fe_2O_3/γ-Al_2O_3臭氧催化氧化催化剂。以苯胺为模拟废水探究催化剂活性。对催化剂强度、密度、孔隙率、比表面积进行表征。探究了催化剂最佳制备及应用条件。结果表明:制备的催化剂为粒径4～6 mm球型颗粒,在粘结剂为1%Na_2SiO_3溶液,成型转速为20～30 r·min~(-1),500℃煅烧时间为3 h条件下,催化剂强度可达186.4 N,密度为1.27 g/cm~3,孔隙率为58.71%,比表面积可达127.54 m~2/g。当臭氧通量为3 g·h~(-1),催化剂投加量为150 g·L~(-1),溶液pH值为9时,反应60 min后,COD去除率达81.40%。     

负载氧化钼催化剂催化氧化脱硫研究

浸渍法制备了MoO₃/TiO₂催化剂,并对其进行了X射线衍射以及拉曼光谱分析。以正辛烷为溶剂,二苯并噻吩为模型硫化物组成模拟油品,以MoO₃/TiO₂为催化剂（以MoO₃/Al₂O₃作对比）,在H₂O₂-CH₃COOH体系中对模拟油品的氧化脱硫进行了研究。考察了活性组分MoO₃负载量、氧化剂用量、乙酸用量、反应时间以及反应温度等因素对二苯并噻吩脱除的影响。实验结果表明,相对MoO₃/Al₂O₃,MoO₃/TiO₂具有更好的催化氧化脱硫性能;同时MoO₃负载量、乙酸加入量和过氧化氢加入量以及反应温度对二苯并噻吩的氧化脱除均有影响。     

Fe/γ-Al2O3湿式催化氧化降解甲基橙的研究

以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍硝酸铁的方法,经过静置、干燥、焙烧,制备了Fe/γ-Al_2O_3催化剂。以甲基橙溶液作为模拟印染废水进行湿式催化氧化实验。考察了湿式催化氧化反应条件pH、催化剂投加量、催化反应时间、氧化剂投加量等对甲基橙废水处理效果的影响。实验结果表明:粒度为40～60目的γ-Al_2O_3经过0.1 mol/L的硝酸铁溶液浸渍,静置12 h,80℃的恒温干燥箱中干燥2 h,于350℃马弗炉中焙烧3 h,制备的Fe/γ-Al_2O_3催化剂,在湿式催化氧化反应温度为27℃、pH为7、催化剂投加量为300 mg、氧化剂30%过氧化氢溶液5 mL、反应时间90 min时,甲基橙溶液模拟废水降解率达到83.49%。     

芳烃在NiO/γ-Al2O3催化剂上的O3氧化性能研究

为降低排放物中的芳烃含量(主要是苯、甲苯和二甲苯),开发出一种低温催化氧化工艺,该工艺以O3为氧化剂,以自行制备的NiO/-γAl2O3为催化剂,将芳烃转化为无毒的CO2和H2O,达到无污染排放。研究了不同负载金属、氧化镍含量、催化剂焙烧温度和反应时间等对芳烃氧化行为的影响。在反应温度60℃、负载氧化镍质量分数为15%、焙烧温度550℃和反应时间50 min时,芳烃的氧化效率可达到84%左右。     

O3/H2O2湿式催化氧化处理垃圾渗滤液研究

采用湿式催化氧化法对垃圾渗滤液进行处理,制备了活性炭载铜、铁系列催化剂,以O_3/H_2O_2为氧化剂, COD去除率为考察指标,考察了反应工艺条件对垃圾渗滤液的处理效果。结果表明:在焙烧温度为600℃,Cu、 Fe物质的量比为3∶1时,制得的Cu-Fe/AC复合催化剂的催化剂活性相对较好;当水样体积为20 m L, H_2O_2投加量为0.5 mL, O_3通入时间为25 min(O3流量为5 g/h),催化剂投加量为1 g时, pH值在2～4和10～12时的COD去除率较好。     

原位漫反射红外光谱研究NO和NH3在CuO/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为

利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH₃和NO在CuO/γ-Al₂O₃催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH₃不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH₂物种是反应的中间步骤。NO和NO₂以多种形态吸附在催化剂表面。O₂存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO₂。暂态实验中,吸附NH₃饱和的催化剂载体通入NO和O₂后,共价吸附的NH₃首先消失,而NH⁺₄没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH₃和O₂后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH₃和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。     

原位漫反射红外光谱研究NO和NH3在CuO/γ-Al2O3催化剂上的吸附行为

利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH₃和NO在CuO/γ-Al₂O₃催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH₃不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH₂物种是反应的中间步骤。NO和NO₂以多种形态吸附在催化剂表面。O₂存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO₂。暂态实验中,吸附NH₃饱和的催化剂载体通入NO和O₂后,共价吸附的NH₃首先消失,而NH⁺₄没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH₃和O₂后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH₃和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。     

纳米MOx/ZrO2催化剂上乙醇氧化合成乙醛性能研究

采用溶胶-凝胶法首先制备出Zr(OH)₄凝胶，再将凝胶用乙醇进行醇化处理，经烘干和焙烧制得ZrO₂纳米载体。载体颗粒粒径均匀，大小为20 nm左右。以ZrO₂为载体，采用浸渍法分别负载Fe₂O₃、CuO、NiO和Mo₂O₃等不同金属氧化物，制得负载型催化剂。通过XRD、TEM、SEM和IR等对催化剂进行表征。以乙醇氧化脱氢合成乙醛为探针反应，考察了催化剂的催化性能。实验结果表明，催化剂Fe₂O₃/ZrO₂在反应温度为573 K时，乙醇转化率为75.8%，乙醛选择性为97.3%。     

γ-Al2O3在CeO2-La2O3催化还原SO2中的作用

考察了反应温度对γ-Al₂O₃、CeO₂-La₂O₃和CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂到单质硫活性的影响。采用XRD表征了催化剂反应前后的物相变化。结果表明，温度过低或过高均不利于γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂的反应。γ-Al₂O₃的介入提高了CeO₂和La₂O₃的分散性，使Redox 和COS两种反应机理在同一催化剂上的协同作用增强，使CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃在催化还原SO₂的反应中具有更低的反应温度和更高的活性。     

用于染料废水CWPO处理的Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂的制备及活性

采用分层浸渍法研制出负载型Fe₂O₃-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂,并使用BET、XPS和XRF方法对其进行了表征.以偶氮染料模拟废水为目标降解物,考察了该催化剂在催化湿式过氧化氢氧化工艺（CWPO）中的催化活性.结果表明,对于500 mg·L^-1的甲基橙模拟染料废水,在常温（25℃）和常压条件下,当催化剂Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3和氧化剂H2O2的投加量分别为30 g·L^-1和330 mg·L^-1时,处理3 h时的脱色率、COD去除率和TOC去除率分别可达88.77%、89.54%和81.44%,表明该催化剂在CWPO工艺中具有较高的催化活性.     

γ-Al2O3负载铜锌氧化物催化剂的N2O催化分解性能

以γ-Al₂O₃为载体,采用共浸渍法合成了负载量为35%（以CuO与ZnO总质量计）的CuZn金属氧化物催化剂,分别考察了金属助剂（Co、Ni,、Mg、Fe、Mn、Ba和Ce）对催化剂的影响。采用XRD、BET和H₂-TPR等方法对制备的催化剂进行表征,在微反装置上对催化剂的N₂O催化分解活性进行评价。结果表明,合成的CuZn氧化物催化剂均具有CuxZn_1-xAl₂O₄的类Co₃O₄尖晶石结构;加入金属助剂使催化剂的比表面积不同程度得到提高,催化剂的N₂O催化分解反应活性不仅与Cu³⁺还原为Cu²⁺的温度有关,还与晶粒尺度大小和催化剂比表面积等有关;其中,含金属助剂Ni的催化剂具有相对较高的N2O催化分解反应活性,其N₂O完全转化温度为567 ℃。除含金属助剂Ba催化剂以外,加入其他金属助剂有利于N₂O催化分解反应进行。     

用于SO2氧化的V2O5-K2SO4/硅藻土工业催化剂失活原因探讨

本文采用X-射线衍射(XRD)、程序升温还原（TPR）及BET法比表面测定和扫描电镜（SEM）等手段,对两批用于SO₂工业氧化的V₂O₅-K₂SO₄/硅藻土催化剂(A和B)的物相结构、催化活性和比表面等进行了对比研究,探讨了催化剂B在工业生产中快速失活的原因。     

Cu0.5-xFexZn0.5Al2O4尖晶石型复合氧化物催化剂在苯酚催化湿式氧化中的性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了具有尖晶石结构的Cu0.5-xFexZn0.5Al2O4系列复合氧化物催化剂,考察了催化剂在苯酚催化湿式氧化反应中的活性和稳定性.结果表明,苯酚的CODCr去除率和抗积炭能力随Fe含量的增大而提高,在催化剂中引入Fe能在一定程度上抑制Cu的溶出,Culeached/Cutotal从9.19%(x=0)降低到了4.31%(x=0.25);Fe的溶出量随x值增大而减小.对反应后产物的色谱分析说明在含组分Fe量较高的催化剂上苯酚氧化中间产物的进一步转化速率较快.     

CuO/γ-Al2O3催化湿式过氧化水溶液中苯酚

研究了以CuO/γ-Al2O3为催化剂、H2O2为氧化剂的催化湿式过氧化技术对苯酚的降解效果,主要考察了H2O2含量、处理温度对苯酚去除率及TOC去除率的影响。结果表明：苯酚去除率及TOC去除率均随着H2O2含量的增加及处理温度的升高而增大;在苯酚初始浓度为200 mg/L、H2O2的初始含量为600 mg/L、pH值为5.0、处理温度为50 ℃时,处理2.0 h后苯酚去除率达到100％,TOC去除率可达到96.6％。ICP分析表明,溶液中Cu2+浓度随着H2O2含量和处理温度有微小的增大,结合HPLC分析可能是由于苯酚降解过程中产生的羧酸与CuO发生了反应。