全球硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型研究进展

硅酸盐岩通过与二氧化碳的化学反应,去除大气二氧化碳并将其封存在风化产物或海洋碳酸盐岩中,是影响全球碳循环以及气候变化的要素之一。定量计算全球硅酸盐岩通过风化作用消耗的二氧化碳总量是了解地球现今与过去气候变化的关键。作者系统调研了5个硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型的数据来源、研究方法、计算公式以及各模型的主要影响因素,并且以最新的Celine模型所计算得出的二氧化碳消耗量为参考标准,对比了各模型的优缺点与适用范围。现有模型估计全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量为69～169 Tg/yr,其中各模型的主要参数包括气候(温度、径流)与岩性,次要参数包括构造隆升、火山与植物作用等。在未来探索硅酸盐岩化学风化所消耗二氧化碳的定量计算中,应考虑更多控制作用的影响以及各因素之间的相互联系。此外,利用大数据分析方法将这些定量模型推广应用于深时地球古气候重建可能是未来的研究趋势。     

全球变暖背景下北美育空河流域化学风化增强

硅酸盐岩风化对气候变化和构造运动的反馈对长尺度气候变化可能起到重要的调节作用,对该反馈过程的定量认识有助于更确切理解地球碳循环的运行规律。通常认为风化类型可分为两种,分别是供应限制和动力学限制。全球变暖可能促进了动力学限制流域的化学风化作用,然而,关于这方面的认识仍很有限。育空河流域是典型的动力学限制风化区域,研究育空河的风化对气候变暖的响应有助于深入认识气候和大陆风化之间的相互作用。正演模型是区分河流风化端元的重要手段,文章利用正演模型对育空河流域从1975年到2019年的主要离子组成的数据集进行分析,并获得了该流域在过去几十年的化学风化速率的变化趋势。结果表明,育空河水化学性质主要受到碳酸盐岩风化和硅酸盐岩风化控制,两者多年平均碳汇通量分别为2.1×10¹¹ mol/yr和4.1×10¹⁰ mol/yr,处于世界主要大河碳汇通量的中间水平。更重要的是,在同一时期,伴随着2.2℃的温度增幅和13.7%的径流量增加,流域内的阳离子总通量增加了35.7%,其中硅酸盐岩和碳酸盐岩风化产生的阳离子通量分别增加了41%和35%,阳离子通量/风化速率对气候的敏感性与冰岛地区的研究结果符合的很好,与风化速率加快相对应的,硅酸盐岩风化碳汇通量相对增加了59.6%。尽管碳汇的增加在绝对通量上相比人类化石燃烧产生的碳排放通量微不足道,但是考虑到构造尺度内全球硅酸盐岩风化速率的增强,尤其是在较为寒冷的高纬度地区,额外的二氧化碳固定量可能对地球历史时期的全球气候产生重要影响。     

地表过程与盐湖学中锂同位素地球化学应用

由于具有较大的相对质量差异,锂同位素在地球化学过程中分馏程度较高。尤其是在地表环境中,锂同位素分馏现象最为明显。本文介绍了锂元素的基本性质,讨论了锂同位素分馏行为以及存在的争议。其次,地表环境中河水或海水锂同位素特征作为构造事件和气候变化的地球化学响应,可反映区域构造、气候条件以及风化程度,并且有可能作为定量计算大陆硅酸盐风化CO_2消耗量的指标。另外,在现阶段盐湖学研究中,锂同位素主要用来示踪盐湖锂的物质来源,同时也应结合其它示踪元素,共同研究锂资源来源以及找矿问题。但能否利用盐湖沉积物或者卤水的锂同位素组成来定量计算硅酸盐化学风化过程CO_2消耗量,为全球碳汇及相关古气候、古环境研究提供依据,还有待做更深入的细致调查与验证。     

增强硅酸盐岩风化——“碳中和”之新路径

自工业革命以来,人类活动向大气排放了大量的CO₂,使得全球地表温度快速上升,为应对全球变暖,人类有必要大规模应用负排放技术。增强硅酸盐岩风化是一种基于地球化学原理的负排放技术,该技术旨在通过向农田或森林中添加硅酸盐岩粉末,加速硅酸盐岩的化学风化过程,以在较短时间内固定更多的大气CO₂。中国玄武岩储量丰富且分布广泛,并有大量未利用的矿山尾矿和碱性硅酸盐废料,因此通过增强硅酸盐岩风化去除大气CO₂的潜力很大。研究结果显示中国每年可通过增强硅酸盐岩风化去除0.13～0.80 Gt CO₂,有助于我国“碳中和”目标的实现,但目前增强硅酸盐岩风化仍面临诸多问题。结合国内外研究进展,总结了增强硅酸盐岩风化主要的应用效果和影响因素,对我国应用增强硅酸盐岩风化的潜力进行了分析,并从技术、经济、安全、社会和政策5个方面探讨了我国应用增强硅酸盐岩风化面临的主要问题。针对目前研究的热点与不足,对增强硅酸盐岩风化固碳量的计算及其应用的潜在危害性等需要重点关注的内容和面临的挑战进行了展望。     

硅酸盐风化与全球碳循 环研究回顾及新进展

硅酸盐风化是大气CO2 的一个主要汇,直接影响到全球碳循环进而影响全球气候。自Walker 等（1981）进行的开创 工作以来,有关“硅酸盐风化- 碳循环- 气候变化”方面的研究大量涌现。从计算机模型到河流水化学研究,从流域面积 超过百万平方公里的大河到数十数百平方公里的单岩性小河流,取得了很多重要的进展。从全球尺度上看,硅酸盐风化每 年所消耗的大气CO2 量为0.138~0.169 Gt,相比现在大气碳库中碳的含量（约800 Gt）,乍看似乎是微不足道的,然而硅酸盐 风化消耗CO2 并将其作为碳酸盐矿物埋藏在海洋,它的存留时间超过了百万年。因此,在地质时间尺度上,硅酸盐风化是 调节全球碳循环的一个重要机制。对小流域进行的研究发现,热带地区流经玄武岩/蛇绿岩的小流域有着最高的硅酸盐风化 和大气CO2 消耗速率,热带区域火山岩化学风化消耗的大气CO2 占全球硅酸盐风化所消耗量的10%,而流域面积不到1%。     

非岩溶水和硫酸参与溶蚀对湘南地区地下河流域岩溶碳汇通量的影响

研究非岩溶水和硫酸参与溶蚀对地下河流域岩溶碳汇通量的影响,有助于提高岩石风化碳汇通量估算精度,对于推进地质作用与全球气候变化研究意义重大。选取湘南北江上游武水河流域内4条典型地下河为对象,通过水化学对比分析,揭示硅酸盐岩风化对流域地下水化学的重要影响。运用Galy方法计算流域非岩溶地层中的硅酸盐岩风化消耗大气/土壤CO_2对岩石风化碳汇的重要贡献,并评价了H_2SO_4参与下碳汇通量的扣除比例。结果显示:(1)流域内有非岩溶地层的L01,L02地下河,Na~+,K~+和SiO_2浓度明显高于纯碳酸盐L03和L04地下河,非岩溶地层中的硅酸盐的风化对地下河水中K~+,Na~+,SiO_2浓度有一定贡献;(2)4条地下河的[Ca~(2+)+Mg~(2+)]/[HCO_3~-]当量比值为1.05~1.15,[Ca~(2+)+Mg~(2+)]/[HCO_3~-+SO_4~(2-)]的当量比值为0.99~1.08,Ca~(2+)+Mg~(2+)相对于HCO_3~-过量,过量的Ca~(2+)+Mg~(2+)与SO_4~(2-)相平衡,证实硫酸参与流域碳酸盐岩的溶蚀;(3)L01和L02地下河岩石风化消耗的CO_2通量中非岩溶地层中的硅酸盐风化消耗所占比例分别为3.36%和2.22%,而L03和L04地下河中硅酸盐风化消耗比例小于0.50%,表明有非岩溶地层存在的地下河流域,其岩石风化消耗的CO_2通量中硅酸盐风化消耗占有一定比例;(4)在考虑硫酸参与碳酸盐岩溶蚀时,4条地下河的碳汇通量分别扣除4.84%,4.52%,6.20%和9.36%。     

青藏高原化学风化和对大气CO2的消耗通量

为了评估青藏高原化学风化对全球气候的影响,笔者等对中国境内源自青藏高原的七条主要河流（金沙江、澜沧江、怒江、黄河、雅砻江、岷江和大渡河）进行了采样和地球化学分析,估算了硅酸盐、碳酸盐风化对河水中主量离子的贡献,以及硅酸盐风化和碳酸盐风化所消耗的大气CO2。研究显示,七条河流流域中硅酸盐风化引起的大气CO2消耗约为0.7×10^5～3.7×10^5mol/（km^2·a）。结合国外学者对于喜马拉雅山南缘三条河流（恒河、布拉马普特拉河和印度河）的研究结果可以得出,发源于喜马拉雅山-青藏高原的主要十条河流流域硅酸盐风化平均共消耗大气CO2328×10^9mol/a,仅占全球大陆硅酸盐岩风化所消耗大气CO28700×10^9mol/a的3.8%,并仅为全球通过河流向海洋输送有机碳（来自陆地上生物的消耗）通量的2.5%。     

外源水和外源酸对万华岩地下河系统岩溶碳汇效应的影响

流域的岩石化学风化过程是全球碳循环中的重要环节。近年来流域水化学碳汇通量估算已越来越多地关注到外源水(硅酸盐风化)及外源酸对全球碳循环的影响。文章选取万华岩地下河流域为研究区,流域硅酸盐岩和碳酸盐岩分布面积占比为64%和36%,于2017年对洞口进行为期一年的取样监测,并分别于4月和9月对万华岩地下河系统内13个水点的离子组成进行监测,利用水化学平衡法和Galy模型,对流域岩石化学风化速率和CO2消耗通量进行了计算,对万华岩地下河系统的岩石风化和碳循环过程进行了分析。结果表明,万华岩地下河系统岩石风化消耗CO2的速率为31.02 t·(km2·a)-1;以碳酸岩风化为主,其风化速率为硅酸盐溶蚀的20倍;流域内碳酸盐岩风化对CO2消耗量占到整个流域的92.16%;不同岩石风化类型对碳通量的贡献率以碳酸溶解碳酸盐岩最大,为87.06%;流域上游的外源水对岩溶碳汇具有巨大的促进作用,外源水汇入后碳酸盐岩碳汇速率可以达到无外源水汇入流域的2倍;硫酸溶解碳酸盐岩次之,为9.24%;碳酸风化硅酸盐岩最小,为3.7%,在计算流域碳汇量的时候应将硫酸参与岩石风化的影响去除。     

新生代构造抬升对地表化学风化和全球气候变化的影响

全球新生代构造抬升 ,特别是南亚喜马拉雅青藏高原和南美安底斯山脉和Altiplano高原在新生代的抬升对地表化学风化和全球气候变化产生了重要影响。它对地表化学风化的影响主要表现为引起造山带地区化学风化能力的提高 ;而它对全球气候变化的影响则主要表现在两个方面 ,一是直接的物理影响 ,即通过对大气和海洋循环的影响来对大气变化产生作用 ;一是通过对地表硅酸盐岩石的化学风化造成大气CO2 变化和全球温度的改变 ,从而对气候变化产生间接的生物化学效应。目前看来 ,新生代构造抬升造成的大气CO2 浓度减少是造成全球新生代气候变冷的重要原因。这已得到了近 10年来计算机大气环流模型 (GCMs)数值模拟和野外实验研究的支持 ,但在关于地表化学风化的主要控制因素 ,以及海洋Sr同位素是否可作为反映地表化学风化速率变化的替代性标志和气候变化反馈机制等方面 ,还需要作进一步研究。     

硫酸参与的长江流域岩石化学风化速率与大气CO2消耗

流域的岩石化学风化过程是全球碳循环中的重要环节。以往的流域水化学碳汇通量估算大多是基于碳酸的风化作用。而实际上,硫酸和碳酸一样,也参与了流域碳元素的地球化学循环,从而对全球碳循环过程产生影响。长江流域水体近几年出现酸化现象,大部分河段SO42-和Ca2+含量增高,其对应的岩石风化过程和大气CO2消耗速率也发生变化。文章对长江干流及主要支流2013年不同季节的离子组成进行监测,利用水化学平衡法和Galy估算模型,对长江流域岩石化学风化速率和CO2消耗通量进行了估算,对硫酸参与下的长江流域岩石风化和碳循环过程进行了分析。结果表明,长江流域水体离子主要来源于硅酸盐岩风化和碳酸盐岩风化。其中碳酸盐岩风化对河水离子贡献率为92%。在硅酸盐岩广泛分布的赣江流域,碳酸盐岩风化离子贡献也达85%。分析表明,硫酸参与了长江流域的岩石风化过程,对水体中离子产生一定影响。硫酸的参与加快了碳酸盐岩的化学风化速率,平均提高约30%,但是使流域大气CO2消耗速率降低。在不考虑蒸发岩溶蚀作用下,平均从516×103 mol/km2·a降至356×103 mol/km2·a,降低约31%。在各支流中,硫酸对乌江流域碳酸盐岩的风化和碳循环的影响最大,而对雅砻江的影响最小,这与乌江流域的含煤地层、矿床硫化物及大气酸沉降有关。     

玄武岩及硫化物淋洗过程Cu同位素分馏实验

<正>作为重要的过渡族金属元素和营养元素,Cu的地球化学循环对海洋生命演化非常重要[1]。而海洋中的Cu大多来自大陆风化输入,因此研究风化过程的Cu同位素分馏行为至关重要。岩石风化过程会释放金属离子进入水体,进而影响金属离子在水圈和岩石圈的地球化学循环过程,研究风化过程Cu同位素分馏情况能够更好地应用Cu同位素解释自然环境中Cu同位素变化及其循环过程。前人主要集中研究酸性条件下的含Cu硫化物淋洗过程中Cu同位素变化[2-5],但含Cu硫化物中的Cu只占硅酸岩总Cu中的     

西江流域化学风化过程及其CO2消耗通量

为深入评估中国南方陆地风化过程及河流物质循环过程, 通过测定西江主要干、支流丰水期及枯水期水体主要离子和锶及其同位素比值, 结合Galy模型对西江流域化学风化特征及CO2消耗通量进行计算。结果表明: (1)西江流域化学风化受人类活动的影响较小, 流域化学风化过程主要受到碳酸的控制。(2)河水阳离子的主要物质来源为硅酸盐岩和碳酸盐岩风化, 硅酸盐岩在丰水期和枯水期的阳离子物质来源摩尔占比均为0.04, 碳酸盐岩中石灰岩占比分别为0.79和0.78, 白云岩分别为0.17和0.18。(3)西江流域在丰水期和枯水期的化学风化过程具有一定的差异性, 由于硫酸参与白云岩的风化作用影响碳酸盐岩风化过程中的CO2消耗通量, 导致各个化学风化过程所涉及的CO2通量有所差别。(4)碳酸风化碳酸盐岩在丰水期和枯水期所消耗的CO2通量分别为(0.78~244.25)×106 mol/km2/yr和(0.10~49.16)×106 mol/km2/yr, 硫酸风化碳酸盐岩所产生的CO2通量分别为(0.25~42.16)×106 mol/km2/yr和(0.01~13.90)×106 mol/km2/yr, 碳酸风化硅酸盐岩所消耗CO2通量的分别为(0.05~17.83)×106 mol/km2/yr和(0.02~6.07)×106 mol/km2/yr。     

流域化学风化过程的碳汇能力

通过对已有工作较为全面的分析,综述了流域化学风化过程对大气CO<,2>的吸收能力.陆地岩石的化学风化过程是联接地球各大碳库的关键环节.在地质时间尺度上陆地岩石的化学风化,尤其是硅酸盐岩的化学风化构成全球生物地球化学循环的重要碳汇,是调节地球气候性质使之相对稳定的关键表生地质过程.河流在陆地向海洋的物质输送中担任着重要角...     

新生代气候变化与陆地硅酸盐岩风化和海洋Sr同位素研究

新生代全球气候自始新世55Ma以来在逐渐变冷。陆地硅酸盐岩在造山带和高原地区通过加速化学风化，消耗了大气中的CO2温室气体造成了新生代气候变冷。目前关于陆地硅酸盐岩风化与海洋Sr同位素关系的研究，主要存在两种观点：一种认为海水Sr同位素变化可作为全球地表化学风化的替代性标志；另一种观点认为全球并不存在平均地表风化这种说法，海水Sr同位素在地质历史中的演化是主要与某种地质构造事件或岩石类型的风化有关。我国应当不失时机地加快对源于喜玛拉雅山地的恒河－布拉马普特拉河进行研究，以进一步揭示陆地硅酸盐岩风化与海洋Sr同位素变化的关系。     

大陆风化与全球气候变化

:“构造隆升驱动气候变化”的假说是当前解释新生代以来全球气候变冷的主流观点。该假说把新生代以来发生的几个主要现象 ,即全球气候总体上趋冷 ,大气 CO2 浓度下降 ,海洋 87Sr/ 86Sr比值上升 ,以及构造作用引起的大面积隆升等加以有机的联系 ,给以了合理的解释。近几年围绕大陆风化和全球气候变化问题取得了一些新的进展 ,主要是对发源于喜马拉雅山的河流进行研究 ,探讨青藏高原隆起对于大陆风化速率的影响。这些争论主要是有关硅酸盐风化还是碳酸盐风化 ,有机碳的风化与埋藏 ,大陆风化与大气温度 ,大气 CO2 浓度与大气温度等问题。最后介绍了我国研究人员在黄土高原的黄土沉积地层所作的研究工作和取得的成果。     

不同构造带硅酸盐化学风化率的制约:气候还是构造?

虽然构造—风化-气候之间的制约关系仍然存在各种争论,但无疑的是,硅酸盐矿物的化学风化是调节地质时间尺度全球大气二氧化碳分压,进而保持地球表层气候稳定的关键性因素。目前最大的挑战在于如何理解地表制约硅酸盐矿物化学风化的因素,特别是当仅仅从气候要素变化难以解释长时间尺度硅酸盐化学风化率的时候。综合不同构造区内岩石物理剥蚀率和硅酸盐化学风化率的数据表明,不同时间、空间尺度硅酸盐风化率与构造和气候之间既存在相互耦合也存在矛盾的关系,仅仅归因于单一要素是不能得到圆满解释的。构造隆升区的强剥蚀可能是造成硅酸盐风化率增加的重要因素之一,但是将晚新生代地表系统的各种变化与各构造带（如青藏高原）的阶段性隆升联系起来可能是草率的。在不同类型构造带内,气候和构造对硅酸盐风化的制约并非是相互排斥的,特别是长时间尺度,因此“构造隆升-化学风化-气候变化”假说也正面临着全新的挑战。     

沉积物不同赋存态水氢同位素组成:化学风化新指标?

<正>新生代青藏高原的隆升导致了东亚地理格局的改变,形成了从大陆中央隆升区向周围辐射的亚洲主要水系,也导致亚洲季风系统在早中新世形成,又在约8Ma与约3Ma时强化(汪品先,2005),使得大陆流域内风化模式、风化程度、剥蚀速率等发生不同程度的改变,影响着全球大洋化学通量变化。化学风化作为地球表层生物地球化学循环的关键过程,起着联系地球表层各圈层的纽带作用,在对地球不同圈层中的元素进行再分配的同时(Lupker,et al.,2012),直接或间接地影响全球气候。因此,化学风化与各圈层相互     

大陆硅酸盐岩石风化过程中镁同位素地球化学研究进展

Mg同位素体系被证明在示踪硅酸盐矿物风化方面颇具优势.通过总结近年来大陆硅酸盐风化过程中Mg同位素地球化学的研究,归纳出以下认识:①化学风化方面,原生矿物溶解使得液相的Mg同位素组成变轻,而固相残留的Mg同位素组成变重;次生矿物中含有两种形态的Mg(交换态Mg和结构态Mg),二者δ26Mg不同,次生矿物形成过程中Mg同位素分馏方向与矿物种类、结构和形成机制等因素有关;黏土矿物吸附和解吸Mg2+引起Mg同位素分馏,但方向尚不确定;土壤可交换复合物倾向于优先吸附和解吸26Mg.②物理风化方面,水流、风等造成的矿物分选会引起风化产物Mg同位素组成发生变化.③植物—土壤体系Mg同位素的分馏很小.目前,大陆硅酸盐风化中一些重要过程的Mg同位素地球化学行为还存在争议,亟待通过室内试验、模拟计算,以及与其他同位素联用等途径完善理论基础,推动Mg同位素在示踪大陆风化中的广泛应用.     

原生硅酸盐矿物风化产物的研究进展——以云母和长石为例

研究云母和长石等原生硅酸盐矿物的风化速率和风化产物对于深入理解土壤发生过程、营养元素循环以及全球气候变化具有重要的理论意义。本文从自然风化、人工化学风化和生物风化3方面总结了原生硅酸盐矿物风化作用及其产物的特点，重点阐述了微生物参与下的生物风化作用和生物矿化作用及其意义。野外观察和室内实验研究结果表明，微生物可以加速矿物的分解，而且其细胞表面及其产生的胞外多聚糖可以作为次生矿物成核的模板。     

珠江流域碳酸盐岩与硅酸盐岩风化对大气CO_2汇的效应

对珠江流域11个测站的河水1个水文年4次取样进行水化学和同位素测试分析,揭示无论是碳酸盐岩区还是硅酸盐岩区,岩石风化均使河流的离子成分以HCO3-、Ca2+、Mg2+为主,碳酸盐岩风化溶蚀速率和由碳酸盐岩风化溶蚀引起的大气CO2消耗量分别为27.60 mm/ka和540.21x103mol/(km2·a-1),是硅酸盐岩风化速率和由硅酸盐岩风化引起的大气CO2消耗量的10.8倍和6.7倍,说明碳酸盐岩风化是流域碳汇过程及效应的主体。由于有利的水热条件和高的碳酸盐岩面积比例,珠江流域平均岩石风化速率和由岩石风化作用引起的大气CO2消耗量分别为30.15mm/ka和620.36×103mol/(km2·a-1),为全球60条河流平均值的2.6倍。