基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

基于空气质量模型对佛山市PM_(2.5)的来源研究

利用第三代空气质量模型CMAQ对广东省佛山市2014年11月大气PM_(2.5)浓度进行模拟,结合观测数据比对分析,显示模型对PM_(2.5)具有良好的模拟性能.通过敏感性分析,研究了佛山本地各污染源对PM_(2.5)浓度的相对贡献以及周边地区外来源对佛山PM_(2.5)的影响.结果发现,整个研究时段佛山本地源对PM_(2.5)贡献占主导,平均贡献为64.9%;而污染时段外来源影响增强,如广州对湖涌和惠景城站点平均相对贡献为36.8%,清远对云东海站点相对贡献为18.5%.佛山本地各类源对PM_(2.5)浓度的影响差别明显,污染时段,工业源对湖涌站点相对贡献为54.6%,对其他站点的相对贡献为28.2%~30.2%;流动源对惠景城站点相对贡献为28.9%.通过情景分析,在改善大气环境过程中提出对佛山各类型源的有效削减策略,同时注意城市间协作、区域间联防联控的控制措施.     

基于Model-3/CMAQ和CAMx模式的台州市PM2.5数值模拟研究

为探究沿海城市大气细颗粒物污染特征,应用气象模式WRF耦合空气质量模式CMAQ和CAMx对台州市2016年PM_(2.5)空间分布特征及区域污染贡献情况进行分析。结果表明,2016年PM_(2.5)模拟值与监测值变化趋势基本一致,模拟效果较好。PM_(2.5)平均浓度从高到低依次为冬季春季秋季夏季,空间分布呈现"两边低中间高"态势,与地形分布特征相似,高值区出现在人口稠密的城区附近。PM_(2.5)具有明显的区域污染传输特征,2016年台州本地贡献率为34.7%,外来源贡献率为65.3%。另外,PM_(2.5)还具有明显的季节性变化特征,本地贡献最小的时间段是春季,贡献最大的时间段是秋季。     

不同模式对珠三角地区细颗粒物污染模拟效果对比评估

运用CAMxv5.4、CMAQv4.7.1、CMAQv5.0.2(AEOR5)和CMAQv5.02(AEOR6)模拟2013年12月珠三角地区空气质量,并对比评估不同模式、不同模式版本、不同气溶胶机制在PM_(2.5)模拟上的表现.各模式在PM_(2.5)的模拟上均表现良好,呈现出合理且相似的时空特征,在市区和非超标时段CAMx模式表现最优,而在郊区和超标时段则不存在表现最优的模式.CMAQ系列模式在市区和郊区、超标时段和非超标时段均表现相似,CMAQ4模式表现均优于CMAQ5系列模式,而CMAQ5AE6模式在反映PM_(2.5)的浓度水平的能力上强于CMAQ5AE5模式,但在重现PM_(2.5)小时浓度变化趋势的能力上却劣于CMAQ5AE5模式.边界条件是不同模式PM_(2.5)模拟差异的主要来源之一,且在超标时段边界条件对PM_(2.5)模拟效果的影响大于非超标时段.此外,CAMx模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒的差异导致了其PM_(2.5)模拟表现上差异,CMAQ4模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和铵盐等无机盐组分的差异是导致其PM_(2.5)模拟差异的主要原因,硝酸盐和铵盐的差异是CMAQ5AE5模式与CMAQ5AE6模式之间PM_(2.5)模拟差异的主要因素.     

应用WRF/Chem模拟河南冬季大气颗粒物的区域输送特征

基于WRF/Chem模式,设置多组区域排放源的情景实验定量估算河南、京津冀、山东、山西、安徽和江苏、湖北6个区域人为源排放对河南省2015年12月PM_(2.5)和PM_(10)浓度贡献率,并结合气象资料研究3个代表性城市的污染输送特征.结果表明:河南省冬季PM_(2.5)和PM_(10)主要来源为本省排放,平均贡献率分别为54.83%、61.32%.区域污染输送对河南颗粒物的贡献也占有很大比例,京津冀、安徽和江苏、山东、山西以及湖北对PM_(2.5)平均贡献率分别为11.95%、11.69%、7.95%、7.40%、4.30%,对PM_(10)平均贡献率分别为10.42%、10.03%、7.00%、6.89%、3.80%.PM_(2.5)外来输送率比PM_(10)要高,表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送.冬季长持续时间的污染过程大多受静风或小风控制,省内污染贡献最大,过程结束时伴随着大风,周边区域的污染贡献有所增加.不同城市的颗粒物来源与其地理位置、风速、风向等气象条件密切相关.区域污染来源具有复杂性,改善河南省空气质量是需要整个区域共同面对和解决的问题.     

基于CMAQ模式和自适应偏最小二乘回归法的中国地区PM2.5浓度动力-统计预报方法研究

采用CMAQ模式和自适应偏最小二乘回归法相结合的动力-统计预报方法,对2014年1—12月全国252个环境监测站的PM_(2.5)浓度逐时预报值进行了滚动订正,分析了订正前后PM_(2.5)浓度的时空变化特征,重点研究该方法在中国不同地区不同季节的适用性.结果表明:CMAQ模式预报的PM_(2.5)浓度年平均和秋冬季季节平均偏差表现为非均匀空间分布特征,即辽宁、山东部分地区、川渝地区及华中、华东、华南大部分地区预报偏高,京津冀和西部大部分地区预报偏低;订正后PM_(2.5)浓度与实测值的空间分布较一致,上述偏高和偏低地区的PM_(2.5)浓度预报误差显著减小;秋冬季PM_(2.5)浓度预报和订正偏差均大于年平均值.全国区域平均PM_(2.5)浓度实测值存在明显的季节变化特征,1—3月和11—12月较大,其他月份较小;PM_(2.5)浓度预报误差较大,多数时刻预报偏低,尤其是1—3月和11—12月偏低较明显;订正后PM_(2.5)浓度与实测值较接近,而且时间变化趋势较一致,秋冬季PM_(2.5)浓度预报和订正偏差亦明显大于春夏季.秋冬季4个重点污染区域中,京津冀地区PM_(2.5)实测浓度的区域平均值较大,川渝地区次之,长三角和珠三角地区较小;珠三角地区PM_(2.5)浓度预报和订正效果较好,川渝和长三角地区次之,京津冀地区相对较差;经滚动订正后,全年和秋冬季时段PM_(2.5)浓度订正值与实测值的相关系数均显著增加,误差显著减小,尤其是秋冬季订正效果较好.川渝地区的订正改进幅度最大,长三角和京津冀地区次之,珠三角地区较小.本文方法均适用于非污染日和污染日全国范围的PM_(2.5)预报浓度订正,两种天气过程PM_(2.5)浓度的订正效果均较好;该方法对于改进京津冀地区污染日的PM_(2.5)浓度预报更有效,其他3个地区非污染日的订正改进效果优于污染日.本文研究结果可为改进空气质量预报、重霾污染天气预警和防治提供新技术途径和科学依据.     

2013年12月上海市PM2.5重污染过程数值模拟研究

基于2013年11月30日-12月13日上海一次PM_2.5重污染过程,利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术,定量评估不同时段各大气过程对上海PM_2.5浓度变化的影响.结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好的模拟出实况PM_2.5的浓度变化趋势与特点.研究期间,白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献,是造成上海PM_2.5浓度上升至重污染的主要原因.不同污染时段对PM_2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送,其中,西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大,且重污染时段输送的贡献率明显高于非重污染时段.     

珠三角SO_2污染区划及来源的定量研究

文章利用珠三角粤港空气质量监测网13个空气质量监测点2009年11月SO2监测浓度,通过聚类分析对珠三角SO2进行污染特征区划,最终选定该时段内3个核心关注区域,分别为广州中心城区、佛山江门片区、珠江口西侧片区。发现佛山江门片区的污染最为严重,其次是珠江口西侧片区。根据一定标准,选定11月23-27日为典型污染过程,11-16日为典型清洁时段。利用MM5-CALPUFF模式对这3个区域,在典型污染过程与清洁时段内的SO2平均浓度进行来源分析,发现在选定的模拟时段内,广州中心城区在污染过程中以本地污染为主(贡献率达62.47%),清洁时段则广州本地污染(49.43%)与东莞输送污染(40.27%)并重;佛山江门片区在污染过程和清洁时段均以外地输送污染(分别为65.06%和68.92%)为主,主要输入源地是广州和东莞;珠江口西侧片区在污染过程和清洁时段均是输送污染与本地污染并重(污染过程输送污染44.10%,本地污染51.83%;清洁时段输送污染50.25%,本地污染41.11%),其中污染过程中,输送污染的主要输入源地是深圳与东莞,清洁时段输送污染比重略大于本地污染,主要输入源地只有东莞。研究结果为控制及治理珠三角SO2源提供科学依据。     

基于增强回归树的城市PM2.5日均值变化分析:以常州为例

利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站空气污染物浓度逐时数据,分析了PM_(2.5)浓度季节变化特征,采用增强回归树模拟分析了PM10、4种气态污染物和7个气象因子对ρ(PM_(2.5))日变化的贡献.结果表明,常州市区PM_(2.5)污染季节差异明显,冬季污染严重且持续时间长,夏季污染较轻.四季ρ(PM_(2.5))空间分布特征存在一定差异,但各季内不同监测站差异较小.增强回归树对ρ(PM_(2.5))日均值进行模拟和验证得到,训练数据的相关性为0.981,交叉验证的相关性为0.957.此外,模拟值与实测值的标准化平均偏差为1.80%,标准化平均误差为10.41%,可见模型拟合效果较好.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散这4种影响类型对全年ρ(PM_(2.5))日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%,表明在对ρ(PM_(2.5))日均值差异的影响上,气象因子二次形成一次源区域输送及扩散.在对ρ(PM_(2.5))日均值差异贡献率大于5%的因子中,ρ(PM_(2.5))日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关,与温度、SO2和混合层高度负相关,与大气压和NO2关系较复杂.区域输送及扩散方面,东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送对常州市区PM_(2.5)污染存在较大的负面影响.     

阳泉市秋冬季PM2.5化学组分及来源分析

采集了阳泉市城区2017年10月15日～2018年1月23日PM_(2.5)样品,分析了优良天和污染天PM_(2.5)及其化学组分特征,并利用富集因子分析法(EF)和正定矩阵因子分析法(PMF)对PM_(2.5)进行来源分析.结果表明,采样期间污染天二次无机离子(SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4)在PM_(2.5)中的比例为23.83%,是优良天的2.43倍,污染天二次无机污染严重,污染天人为源相关的元素Cd、 Sb、 Sn、 Cu、 Pb、 Zn和As富集程度大于优良天;主要的污染源对PM_(2.5)的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%,其中,污染天机动车排放对PM_(2.5)的贡献20.57%,高于优良天时17.82%,而燃煤源的贡献23.04%明显低于优良天时33.75%,静稳天气时机动车排放对PM_(2.5)贡献较优良天上升,燃煤源对PM_(2.5)贡献有下降.因此,阳泉市在秋冬季应加强对燃煤、扬尘源的控制,同时进一步加强对机动车的控制,以减少污染期间机动车的贡献.     

上海秋冬季PM2.5污染天气形势的客观分型研究

通过分析2013—2015年上海地面PM_(2.5)质量浓度观测资料,发现11、12、1月3个月对PM_(2.5)年总浓度的贡献达到36.4%,对总污染日数的贡献达到50.4%,对PM_(2.5)环境质量的影响最显著.采用T-mode斜交旋转分解方法(PCT),对2012—2015每年11月、12月和次年1月的海平面气压场和10 m风场进行大样本客观分型研究,揭示了4种秋冬季上海PM_(2.5)易污染的天气环流类型,分别为冷锋(Cw)、高压后部弱气压场(WGh)、高压前部弱气压场(WGl和WGf).对上海而言,冷锋、高后弱气压、高前弱气压分别表现为有利于上游污染输送、本地静稳累积、以及本地积累和上游输送相叠加的天气学特征.对比2个典型污染月(2013年1月和12月)和清洁月(2014年11月和2015年11月)的逐日分型结果发现,Cw环流控制下污染输送对秋冬季上海PM_(2.5)环境质量影响显著,高前弱气压的维持是导致上海3次连续重度污染的重要原因.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.     

台州市市区环境空气中PM2.5的多模型联用来源解析

为对台州市市区环境空气中PM_2.5的主要来源进行全面分析,运用CMAQ(空气质量模型)模型中的ISAM源追踪算法,计算了台州市本地各类污染源及外来源对PM_2.5的贡献,同时基于CMB模型的初步源解析结果,利用CMAQ模型解析二次前体物排放源的贡献,得到CMB-CMAQ联用模型的源解析结果,综合分析CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果最终获得台州市市区空气中PM_2.5的贡献源数据.结果表明:①CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型解析结果均表明,台州市市区PM_2.5本地源中首要贡献源为工业源,两个模型中工业源贡献率分别为20.13%和26.94%,其次为扬尘源(贡献率分别为16.98%、19.37%)和道路移动源(贡献率分别为16.44%、18.14%).②CMB-CMAQ联用模型解析结果中工业源、扬尘源和道路移动源的贡献率均高于CMAQ模型解析结果,而外来源和电力源的贡献率均低于CMAQ模型解析结果.③CMAQ模型和CMB-CMAQ联用模型综合分析分配结果表明,外来源、工业源、扬尘源、道路移动源是对区域中PM_2.5贡献较大的4个污染源,贡献率分别为26.10%、22.38%、16.09%、15.07%.研究显示,台州市市区环境空气中PM_2.5污染呈以工业源、扬尘源为主,道路移动源污染突出的复合型污染特征,加强这三类源的排放管理对于台州市市区PM_2.5污染防治具有重要意义.      

CMAQ模式及其修正技术在上海市PM_(2.5)预报中的应用检验

利用CMAQ空气质量数值预报模式对上海市PM2.5浓度进行预报,选取10个囯控站点监测数据对预报进行验证评估.结果表明,CMAQ模式开展能够较好地模拟出PM2.5的时间变化趋势及浓度水平,但总体处于低估的水平,偏低幅度约25%,尤其在高污染阶段,模式的低估更为突出,达32%,这与污染源清单的不确定性有关.为提高PM2.5预报准确度,采用学习型线性回归方法对PM2.5浓度的数值预报结果进行修正,统计检验结果显示修正预报准确率由原来的76.4%提高到了79.3%,污染预报成功指数由56.4%提高至72.1%,明显提高了PM2.5浓度的预报效果,反映了引入实际监测数据对空气质量数值预报模式进行修正的研究意义和可行性.     

基于WRF-RTIM的上海地区霾预报MOS方法研究

应用基于系统辨识理论的实时迭代模式(real-time iterative model,RTIM)对WRF模式预报结果进行后处理,建立了上海地区霾天气的模式输出-统计(model output statistics,MOS)方法.首先,根据WRF模式的气象输出资料,结合大气污染观测数据,筛选出霾事件的预报因子;其次,运用系统辨识实时迭代模型,建立依据MOS预报方法的PM2.5、PM10和能见度预报模式;最后根据霾事件的判别标准,对上海2012年11月—2013年1月的霾日进行24 h和48 h预报.结果表明,PM2.5模式预报成功率为75.0%~63.9%,PM10模式预报成功率为87.5%~81.8%,能见度模式预报成功率为71.0%~74.2%,霾日预报成功率为73.7%~72.7%.分析表明,研究期间上海的气溶胶以细颗粒物为主,低能见度主要由导致霾现象的PM2.5引起.该方法能较准确地预报霾日的发生,可为我国城市大气环境业务预报提供参考依据.