氮掺杂碳点/富氮类石墨型氮化碳复合光催化剂的制备及产氢性能研究

通过自下而上的方法,以g-C_3N_5为基质、柠檬酸为前驱体,制备了氮掺杂碳点(N-CDs)掺杂g-C_3N_5复合光催化剂.通过X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、N_2吸附-脱附等温线、紫外-可见光漫反射光谱及荧光光谱等对材料的组成、表面形貌和化学性能进行表征,以光分解水产氢实验研究了材料的光催化产氢性能.研究结果表明:0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂具有较多的活性位点,促进了光催化反应的电子传递过程,从而提高了材料的光催化产氢性能;N-CDs的掺杂提高了太阳光利用效率的同时进一步将电子-空穴对的高复合率降低,从而使光催化活性提高;在模拟可见光的光照射下,0.125%N-CDs/g-C_3N_5复合光催化剂的产氢量是g-C_3N_5的3.5倍.     

木质素基石墨烯量子点的制备及其复合光催化剂的降解性能

以木质素为原料,采用磷酸辅助的一步水热法制备了木质素基石墨烯量子点(lignin-based graphene quantum dots,LGQDs),对其进行分析与表征,研究磷酸掺杂量对LGQDs性能的影响。将LGQDs与g-C_3N_4进行复合,构建了g-C_3N_4/LGQDs复合光催化剂,进一步评价了该复合光催化剂对亚甲基蓝(MB)的光催化降解性能。研究结果表明:LGQDs具有明亮的蓝色荧光和良好的水溶性,这主要与表面丰富的官能团和磷元素的掺杂有关;在不同的p H环境下,LGQDs具有不同的荧光强度,且不同磷酸掺杂量影响了LGQDs荧光强度的稳定性;g-C_3N_4/LGQDs复合光催化剂对MB具有良好的光催化降解能力,降解率可达96.5%,相较于纯g-C_3N_4增幅为154.6%.     

g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂的制备及性能研究

采用热聚合法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),超声法制备还原氧化石墨烯/石墨相氮化碳(RGO/g-C_3N_4)二元复合光催化剂,再利用共沉淀法在二元复合光催化剂RGO/g-C_3N_4表面负载AgI,制得g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂。运用XRD、SEM、FT-IR、UV-Vis和FTIR等手段对材料进行表征,以罗丹明B(Rh B)作为目标物,用g-C_3N_4/RGO/AgI进行光催化降解实验。结果表明:光照210min后,g-C_3N_4/RGO/AgI光催化剂对Rh B的降解率为96. 52%。相同条件下,RGO/g-C_3N_4和gC_3N_4/AgI对RhB的降解率分别为58. 28%和73. 80%。g-C_3N_4/RGO/AgI复合光催化剂具有优异的光催化性能。     

Yb_2O_3/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及光催化性能研究

为了验证可见光下Yb_2O_3/g-C_3N_4光催化剂分别降解水体中的苯酚和盐酸四环素(TTCH)的光催化效果.本研究采用热解和超声混合方法制备Yb_2O_3/g-C_3N_4光催化剂,并用多种仪器进行性能表征.Yb_2O_3/g-C_3N_4在可见光下对20 mg/L苯酚和TTCH的降解率分别为80.83%和85.01%;Yb_2O_3/g-C_3N_4复合光催化剂的光催化性能明显提高,其降解苯酚的速率是g-C_3N_4的3.80倍,降解TTCH的速率g-C_3N_4的6.57倍.结果表明,Yb_2O_3/g-C_3N_4具有更加高效的可见光响应能力,且具备更好的光催化性能.     

Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化降解罗丹明B

为了使g-C_3N_4光生电子和空穴容易复合,改善可见光响应低等缺点,该实验中采用溶胶-凝胶法将g-C_3N_4和α-Fe_2O_3进行复合形成g-C_3N_4异质结光催化剂,再采用光沉积法将Ag沉积在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4上,构建Z型机制Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4催化剂材料,改善光生电荷的分离和传输能力及可见光响应,进一步增强其光催化降解污染物活性.最后通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、紫外-可见漫反射光谱表征光催化剂结构和性能,并以染料罗丹明B溶液模拟废水,研究催化剂的降解动力学特性,通过活性基团捕获实验探究光催化机制.实验结果表明:(1)α-Fe_2O_3和g-C_3N_4复合形成异质结,当α-Fe_2O_3负载量为3%时,α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化性能比纯的g-C_3N_4有了明显的提高,光催化性能降解罗丹明B达到79%.(2)Ag负载在α-Fe_2O_3/g-C_3N_4,当Ag的负载量为3%时,在可见光下3.5 h能够对罗丹明B达到95%以上的降解.(3)Ag/α-Fe_2O_3/g-C_3N_4增强的光催化剂性归因于α-Fe_2O_3和g-C_3N_4形成异质结以及Ag加入后形成Z型异质结结构.     

g-C_3N_4-P25有机-无机复合物制备及可见光诱导光催化转化CO_2性能研究（英文）

通过简单混合和热处理方法合成了不同g-C_3N_4含量的g-C_3N_4-P25有机—无机复合物。通过XRD、HRTEM、紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、XPS光谱和比表面测试对复合光催化剂进行表征。测试结果表明在可见光照射下,含60%或80%g-C_3N_4的g-C_3N_4-P25复合光催化剂的光催化还原CO_2的活性高于单相的g-C_3N_4或P25。合成的有机—无机复合物具有高的光催化活性是由于提高了半导体界面和内部电子-空穴对的分离。     

Bi_2MoO_6/g-C_3N_4Z型异质结的合成及其光催化性能的研究

本研究制备了Bi_2MoO_6/g-C_3N_4 Z型异质结光催化剂。通过XRD和紫外-可见漫反射光谱表征来测试样品的晶体结构和光吸收性能等性质。结果表明:掺杂Bi_2MoO_6形成异质结后,g-C_3N_4的禁带宽度变窄,增强了光催化活性。以罗丹明B为目标污染物,在可见光下研究了pH对Bi_2MoO_6/g-C_3N_4的光催化降解性能的影响,研究显示Bi_2MoO_6/g-C_3N_4光催化性能优于g-C_3N_4,在光照1 h内基本可将污染物100%完全降解。最后通过捕获实验验证在光催化过程中起主要作用的是O~-_2·自由基,并推测出可能的光催化机理。     

真空加热和电子束辐照改性处理g-C_3N_4光催化剂

将真空加热与电子束辐照两种改性后处理过程引入非金属光催化剂类石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-C_3N_4)的性能改善中.这两种后处理方法都能有效地改善g-C_3N_4的光催化特性,不过电子束辐照方法更具有破坏性,会在一定程度上改变g-C_3N_4光催化剂本身的化学键和能带结构.根据后处理的实施参数,真空热处理(6.7±0.7 Pa,4 d,200?C)可以将原始的g-C_3N_4可见光光催化性能提高2.5倍,而电子束辐照(800 kGy,1.8 MeV,8 mA·s~(-1))可以提高至4.5倍.光催化循环实验显示了改性后光催化剂的循环稳定性,也保证了这两种后处理方式的进一步实施.     

AuPd/g-C_3N_4复合光催化剂可控制备及其光催化分解水产氢性能研究

采用两种不同的制备方法合成了AuPd/g-C_3N_4复合光催化剂,并采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、表面光电压谱等研究了材料组成成分及光生电荷的分离效率.研究结果表明,采用光还原原位制备的AuPd二元合金负载的光催化剂具有最优的光催化活性.当负载量为1.0wt%时,AuPd/g-C_3N_4(光)产氢速率是通过化学还原制备的7.4倍,达到了2 140μmol·g~(-1)·h~(-1).研究结果表明,AuPd纳米粒子有利于g-C_3N_4光催化剂产氢活性位点上光生电荷的有效分离.     

光催化还原去除重金属铬Cr(Ⅵ)和铀U(Ⅵ)的研究进展

针对水体重金属(如铬和铀)的去除,可通过还原剂将水溶性高价重金属还原为低价固态,这是去除重金属富集的常用水体净化方法。其中,光催化技术以其低成本、无污染和强还原能力成为最有效的方法之一。利用太阳能在光催化剂作用下实现重金属铬和铀的还原去除,光催化剂主要包括基于TiO_2及g-C_3N_4半导体材料。研究表明,TiO_2和g-C_3N_4均是宽带半导体材料,光吸收主要发生在紫外区,对太阳光的利用效率低,为了改善其光吸收特性,利用杂原子掺杂、与其他半导体材料复合等方法窄化带隙,拓展吸收边界,提高光催化还原重金属性能。     

石墨相氮化碳光催化产氢性能提升策略研究进展

石墨相氮化碳(g-C3N4)因带隙窄、稳定性高、成本低、污染小等优势在光催化产氢领域受到了研究者们的广泛关注.然而,纯g-C3N4直接作为光催化剂在应用时常存在比表面积小、可见光利用效率低以及光生载流子复合过快等缺陷,导致其光催化产氢性能较不理想.因此,如何改善g-C3N4的光催化产氢性能是目前光催化领域的研究热点.该文针对g-C3N4光催化产氢性能的优化研究,系统综述了g-C3N4在形貌调节、杂原子掺杂和异质结构建三个方面的改性研究进展,归纳总结了目前存在的问题,并对今后g-C3N4产氢光催化剂的研究重点和方向做出了展望.     

高比表面积石墨相氮化碳的制备及其光催化应用研究进展

石墨相氮化碳（g-C3N4）具有较好的物理化学稳定性,合适的能带结构,良好的可见光吸收性能,因而在光催化领域得到了广泛关注。作为异相催化剂,高比表面积可以提供较多的反应位点,增加反应物的接触,改善传质,从而促进催化性能的提升。本文综述了高比表面积g-C3N4的合成方法,介绍了两种增加g-C3N4比表面积的途径：（1）模板法制备多孔g-C3N4;（2）剥离法制备薄层g-C3N4纳米片。本文对高比面积g-C3N4的光催化应用也做了相应的介绍,并对g-C3N4的发展前景做了展望。     

C/N自掺杂提高g-C3N4光响应的理论研究

依托半导体的光催化性能对环境中的污染物进行降解是解决环境污染的一种有效途径.类石墨烯相C_3N_4(g-C_3N_4)具有稳定的化学性能和独特的电子结构,在光催化领域展现出巨大的应用潜力.采用第一性原理,本文对不同比例的C/N自掺杂g-C_3N_4的晶体结构和电子结构进行了探究.通过不同掺杂位形成能的比较,探究了单原子替位掺杂和多原子表面转移掺杂的最优化结构.通过电子结构的比较发现:C原子自掺杂较N原子自掺杂形成能更低,易于在实验中实现;随N掺杂比例的增加, g-C_3N_4的吸收光谱向红外移动; C掺杂比例为1/12时对可见光的响应最强.该理论结果除获得掺杂的微观机理解释,亦利于对后续实验的合成提供理论依据和指导.     

超薄g-C3N4吸附性能的研究

吸附法具有操作简便、高效、吸附剂可再生等优点,被普遍认为是去除工业染料的最有效方法之一.以三聚氰胺为前驱体,采用热聚合法,制备了块体g-C3N4,并使用热剥离法对其进行剥离,得到一次剥离g-C3N4和二次剥离g-C3N4产物.通过TEM、AFM、XRD、DRS、BET对其形貌、组成和结构进行了表征,同时探索了温度、pH、起始浓度、吸附时间对超薄g-C3N4的吸附性能的影响.结果表明：50 mg块体g-C3N4、一次剥离g-C3N4、二次剥离g-C3N4在1 h内对90 mg·L－1有机染料罗丹明B (RhB)和100 mg·L－1刚果红 (CR)的最大吸附量分别为：7.270 mg·g－1、5.207 mg·g－1;20.463 mg·g－1,20.909 mg·g－1;36.094 mg·g－1,50.375 mg·g－1.特别是在一次剥离g-C3N4的吸附体系中,证实了RhB和CR的吸附Freundlich等温线方程分别为ln qe ＝－0.93＋0.87ln ce (R2＝0.90)、ln qe ＝－0.09＋0.73ln ce (R2＝0.97);并且RhB的吸附为准一级动力学模型：ln (qe－qt) ＝ －0.04t＋3.3 (R2＝0.93),而CR的吸附为为准二级动力学模型：t/qt＝0.07t＋0.14 (R2＝0.99).第一性原理计算表明,超薄g-C3N4对RhB和CR的吸附动力学模型不同,主要是由于RhB和CR的分子结构不同、前线轨道不同、表面静电势不同,使其在超薄g-C3N4的表面上的吸附位点和吸附能不同等微观差异所导致的.这将为二维材料吸附、检测、降解环境污染物提供新的视野.     

可见光下氮化碳活化过硫酸钠降解罗丹明-B

本文以尿素为原材料，高温聚合法制备了石墨相氮化碳（g-C3N4）纳米片催化剂，采用X射线衍射（XRD）、紫外可见漫发射（DRS）等对g-C3N4进行表征，研究了可见光下g-C3N4活化过硫酸钠对罗丹明-B的效果，并对降解过程中的影响因素如g-C3N4的投入量、过硫酸钠的投入量进行了考察. 结果表明:g-C3N4在可见光下协同过硫酸钠降解罗丹明-B的效果最佳，反应30分钟后，降解率达到91.67%. 罗丹明-B的降解效率随着g-C3N4和过硫酸钠投加量的增加而提高. 对反应过程中过硫酸钠浓度的滴定结果表明:g-C3N4在可见光下对过硫酸钠有一定的活化效果. 经过四次循环降解实验，g-C3N4催化剂仍然具有较好的活性.     

WO3/g-C3N4复合催化剂的制备及其可见光 光催化性能分析

在盐酸质子化条件下,采用超声微波协助法成功制备了可见光型复合催化剂WO3／g-C3 N4。利用X射线多晶粉末衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、紫外可见漫反射（UV-Vis）和BET比表面测试仪对样品进行了表征,并以罗丹明B（RhB）为目标降解物对其光催化性能进行研究。结果表明：复合催化剂样品是由片状的 WO3纳米片负载在g-C3 N4表面组成的。当 WO3负载的质量分数为40％时,前驱物在500℃条件下煅烧2 h后所得样品的光催化性能明显好于同条件下制得的单一相 WO3和g-C3 N4,在可见光（波长大于420 nm）照射下,5 h 内对100 mL浓度为10－5 mol／L罗丹明B橙溶液的降解高达98％。     

C3N4的高压电学特性

利用在金刚石对顶砧(DAC)上的集成微电路技术, 高压原位测量类石墨相C₃N₄的电阻. 实验结果表明, 在293 K, 5 GPa和11 GPa的压力点, 电阻明显下降, 与理论计算的结构相变压力点一致; 在77 K, 5 GPa压力点的电阻基本不变; 11 GPa压力点的电阻变化更明显. 在21 GPa压力点附近, C₃N₄的电阻发生突变, 表明此时存在一个未知的相变.      

CsxWO3/g-C3N4 异质结复合材料电化学分析检测对硝基酚

利用g-C3N4与CsxWO3形成异质结作为电极修饰材料,构建了g-C3N4/ CsxWO3电化学传感器,用于对硝基酚的灵敏高效的快速检测.通过差分脉冲伏安法对该修饰电极检测对硝基酚进行电化学研究.研究结果表明,该电化学分析方法对检测对硝基酚表现出较高的灵敏度,在0.2～50 μmol·L－1的浓度范围内呈良好的线性关系,检测限约为0.067 μmol·L－1,具有较宽的线性范围和较低的检测限,良好的稳定性、重现性和抗干扰能力,可用于实际水样中对硝基酚的测定.     

Preparation of graphitic carbon nitride by electrodeposition

A new C-N compound b-C3N4 with the mechanicalproperties similar to those of diamond was predictedthrough the ab initio calculations of Liu and Cohen[1] in1989. The high hardness, high wear resistance, low coef-ficient of friction and wide energy gap make it attractive for industrial applications. With further theoretical work,five C3N4 structures, a-C3N4, b-C3N4, cubic (c-C3N4), pseudocubic (p-C3N4 ) and graphitic (g-C3N4), were pro-posed[2]. Many efforts have been made in attempts to s…     

纳米TiO2可见光响应研究进展

纳米TiO_2因具有良好的光催化性能而受到关注,针对TiO_2实际使用过程中存在的问题——可见光利用效率低下,研究者开展了深入而广泛的研究。着重综述了近年来发展起来的主要改性方法,包括金属离子掺杂、非金属原子置换、两种(或以上)半导体复配、有机染料敏化等,以及最新研究成果。同时对TiO_2可见光研究发展方向进行了分析。