水中总α放射性测量中样品质量厚度变化的影响及校正

通过试验和蒙特卡罗模拟了不同质量厚度的²⁴¹Am、天然α核素探测效率，分析探测效率、计数率、探测效率校正因子、探测效率倒数与质量厚度的关系以及探测效率、有效饱和厚度与能量的关系。研究表明：水中总α放射性测量，需要用探测效率校正因子、分支比和成分比例进行α核素探测效率修正；质量厚度7 mg/cm²,平衡铀探测效率校正因子为0.96;质量厚度2 mg/cm²,平衡钍探测效率校正因子为1.01、平衡²²⁶Ra-²²²Rn探测效率校正因子为1.05;质量厚度大于4 mg/cm²,天然铀、4%浓缩铀、97%浓缩铀探测效率校正因子基本恒定，分别为0.39、0.39、0.47;质量厚度小于0.510 mg/cm²,单个α核素辐射源的探测效率校正因子均大于0.70;质量厚度大于有效饱和厚度，探测效率的倒数与质量厚度成线性关系；有效饱和厚度与α射线能量成线性关系。     

水中总α放射性测量的超铀α核素探测效率研究

乏燃料处理厂运行、退役可能释放超铀核素到环境中,其环境水体和废水中总α放射性监测是环境监管重点工作。超铀α核素发出α射线能量和分支比不同,造成其探测效率有较大差异,准确分析其探测效率有利于提高测量准确性。通过蒙特卡洛模拟和实验装置模型,模拟20个不同质量厚度的13个超铀α核素的探测效率,并计算其计数率、探测效率等效因子、活度比计数率,进一步分析这些量与质量厚度的关系及对测量结果的影响。研究表明:当用²⁴¹ Am作标准源,需要用探测效率等效因子、分支比、比例进行探测效率修正;当质量厚度小于2.548 mg/cm²时,探测效率等效因子为0.72～1.00;当质量厚度大于饱和厚度时,探测效率的倒数与质量厚度呈线性关系,可以更优刻度探测效率;饱和厚度与α射线平均能量呈线性关系,可以最优进行质量厚度源制备。     

流气式低本底α/β测量仪的串道特征及干扰修正

研究了一系列α、β金属平面源、粉末源及薄层样法自制面源在流气式低本底α/β测量仪上的串道现象。结果显示：⁹⁰Sr-⁹⁰Y金属面源以及¹⁴C、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr-⁹⁰Y、⁴⁰K粉末源β对α通道的串道比均在0.1%以下,基本可以忽略不计;α金属平面源串道比大小规律表现为²¹⁰Po<²⁰⁹Po<²³⁹Pu<²³⁹Pu-²⁴¹Am混合源<²⁴¹Am,范围为3.49%～25.4%,发射不同能量粒子的α金属源的串道比差异较大。由于衰变过程产生的内转换电子、俄歇电子以及X射线等在β道产生响应,²⁴¹Am源的串道比明显高于其他源,²⁴¹Am粉末源的串道比随单位面积质量厚度增加而增大。α粒子对β通道的串道现象较明显,并与样品制源方式有关,主要是不同制源方...     

基于尿样测量的241Am内照射常规监测与评价技术研究

²⁴¹Am属于极毒组α核素，吸入人体将产生内照射危害。尿样核素分析监测技术是工作人员内照射常规监测与评价的重要方法之一。本文通过研究²⁴¹Am大体积尿样的前处理、分离纯化、电沉积等因素，建立了大体积尿样中²⁴¹Am的分析监测技术，同时考察了该分析监测技术在²⁴¹Am内照射监测与评价中的应用。研究结果表明：建立的大体积尿样中²⁴¹Am分析监测技术化学回收率为86.2%、精密度为3.88%、相对偏差小于10%；对Pu的去污系数大于1.0×10³；探测限为31.8 μBq/L。对于1.6 L 24 h尿样，常规监测周期为360 d时，最小可测待积有效剂量为0.13 mSv，低于常规监测所规定的2 mSv调查水平，表明该监测技术适用于工作人员²⁴¹Am内照射的常规监测以及剂量评价。     

环境监测中伽马谱分块计数法探测异常放射性

以分块计数法探究碘化钠(NaI)探测器是否能探测异常放射性,以及对于异常放射性设置预警值的具体数值的确定。共使用了⁴⁰K、¹³³Ba、²⁴¹Am、⁶⁰Co等4种放射源进行实验,实验结果认为使用分块计数法探测异常放射性是可行的,NaI探测器的预警值应设置为大于本底计数均值加1～1.5倍本底计数标准偏差。     

HPGe γ谱仪测量级联γ辐射152Eu、133Ba、60Co核素活度的方法

给出了HPGe γ谱仪测量级联γ辐射核素活度的一种实用方法,在探测器与样品之间放置一定厚度的水吸收层,能够很好降低探测效率,显著降低级联γ符合效应和偶然符合效应的影响。实验表明,TC-45样品中¹⁵²Eu、¹³³Ba、⁶⁰Co核素活度的探测效率和测量活度相对偏差随水吸收层厚度增加遵循指数衰减规律,当厚度增加到70 mm以上,其测量活度相对偏差小于4%。     

240Am半衰期的测量

²⁴⁰Am的半衰期对准确测量²⁴¹Am(n,2n)²⁴⁰Am反应截面具有重要作用，当前评价的数据50.8(3) h是对²⁴⁰Am的987.8 keV γ射线用Ge(Li)探测器跟踪测量6 d的结果，测量时间不到3个半衰期，使得测量结果的不确定度偏大。本文利用Geant4模拟软件建立了阱型HPGe探测器的测量模型，模拟计算了不同Pb吸收厚度下²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率，确定使用阱型HPGe探测器配合吸收X射线和低能γ射线的Pb吸收体可有效提高²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率。根据Geant4模拟计算的结果，Pb吸收体厚度为1 mm时，对²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的探测效率分别为14.1%和13.3%。在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上通过²⁴²Pu(p,3n)反应生产了²⁴⁰Am，制备了约700 Bq的²⁴⁰Am测量源，用上述方法跟踪测量²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的强度，时间超过18 d，用最小二乘法拟合得到其半衰期为50.79(5) h，结果与评价结果一致，但减小了不确定度。     

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系（minor actinides, MA）核素半衰期较长，对环境具有长期放射性危害。分离 嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来，并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素，从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性，采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明，三种方式下²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_eff降低，而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm使k_eff升高，且²⁴⁵Cm可使k_eff大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后，三种方式下堆芯k_eff都随装载量的增加而降低，降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后，²³⁷Np、²⁴¹Am和²⁴³Am嬗变率均为正值，其中²⁴¹Am嬗变率最大，而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm嬗变率均为负值，²⁴⁵Cm增加明显，总的次锕系核素嬗变率为14%，可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法，该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离，其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np，DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素，通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源，使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm；对于β放射性核素²⁴¹Pu，使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%，加标实验结果表明期望值与测量值相吻合，证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h，最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq，^243+244Cm为0.33 mBq，²³⁸Pu为0.72 mBq，^239+240Pu为0.44 mBq，²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s，²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品，可加快制样时间，批次制样时间小于3 h，极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

大面积表面污染测量仪主要性能测试与分析

针对用于测量α、β射线的便携式大面积表面污染测量仪,为确保其测量性能,本文根据JJG 478—2016和GB/T 5202—2008标准要求,对自主研发的便携式α、β大面积表面污染测量仪的均匀性、探测效率、探测限、响应时间和温度稳定性等主要性能指标进行了测试。结果表明:便携式大面积表面污染测量仪的表面发射率响应对²⁴¹Am α源为30.4%左右,对⁹⁰Sr-⁹⁰Y β源为48.1%,对³⁶Cl β源为45.5%左右;最低可探测下限对²⁴¹Am α源为0.15 Bq/cm²,对β源⁹⁰Sr-⁹⁰Y为0.07 Bq/cm²,对β源³⁶Cl为0.09 Bq/cm²;响应时间＜4 s;在-10 ℃～40 ℃时可正常工作。各项参数指标满足标准要求,能够有效达到防止污染扩散,保证工作人员安全的目的。     

放射性气溶胶监测仪准直器优化设计

基于反符合钝化注入平面硅(PIPS)探测器设计一个合适的准直器,降低低能α粒子对β粒子计数的影响。利用Geant4软件模拟反符合PIPS探测器添加准直器前后不同能量的α粒子和β粒子探测效率,结果表明,添加准直器后α探测效率降低约18%,β能量大于0.65 MeV时,添加准直器后的β探测效率降低约0.5%。利用²⁴¹Am标准面源对反符合PIPS探测器添加准直器前后的探测效率进行实验测量,发现与理论计算的探测效率吻合好,可去掉约95%的能量小于3 MeV的α粒子。准直器可应用在气溶胶监测仪需要准确区分α粒子和β粒子计数的场合。     

超大面积屏栅电离室的研制

核设施退役过程中,需对超过1 000 cm²以上的大面积超铀核素平面板放射性进行准确定量,常用无损测量方法有效测量面积均较小,且探测限较高,不能满足快速分析大面积低活度样品的需求。屏栅电离室是一种用于低水平α放射性能谱测量的仪器,可满足以上分析需求,但受制于电极加工工艺,可测样品一般小于500 cm²。为解决以上问题,研制了灵敏面积接近2 000 cm²的超大面积屏栅电离室,通过对工作气压和电压的调试优化,该电离室对²⁴¹Am电沉积源的能量分辨率为1.8%,最小可探测活度为10^-2 Bq,对直径≤460 mm的平面样品2π角探测效率为97.7%。     

总α和总β放射性测定方法研究

研究了各种常见核素α、β放射性在BH-1216低本底α、β测量仪上的计数效率与其射线能量之间的关系,以241Am和40K分别作为总α和总β的标准物质,计算了常见核素的总α和总β放射性计数效率E相对于标准物质计数效率Esd的等效因子ρ(ρ=E/Esd),用于比较已知核素活度浓度样品的总放射性估算值与测量值间的一致性。研究还发现,放射性活度与计数率的比值,即活度-计数率比K,与待测放射源的质量厚度之间存在良好的线性关系。用活度-计数率比代替计数效率作"效率校正",计算方便、精度较高。基于上述研究建立了适用于食品和环境样品中总α和总β放射性的测定方法。     

国际原子能机构γ能谱测量比对

介绍了参加国际原子能机构(IAEA)组织的全球实验室间样品能力验证概况。分析连云港辐射环境监测管理站近3年(2020～2022年)运用无源效率刻度方法分析IAEA样品,模拟出水样、生物、滤膜不同介质的效率曲线,分析样品中⁴⁰K、⁶⁰Co、⁷⁵Se、^110mAg、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、²⁴¹Am等核素的浓度,报送34个数据的准确度和精密度均满足IAEA评估要求。验证无源效率刻度方法分析IAEA样品的实用性和可靠性,为该方法在环境辐射监测中的推广应用提供依据。     

241Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究

为科学评估处置场的环境风险,需了解放射性核素在地质环境中的迁移行为和规律。以西北干旱地区包气带粉质黏土介质为研究对象,通过室内静态批式法及动态土柱迁移实验,结合数值模拟技术,利用Hydrus-1D建立溶质迁移数值模型模拟相关实验参数,开展²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究。研究结果表明：²⁴¹Am的迁移曲线呈单边下降形态,核素比活度主要分布在2.5 cm内,峰值比活度为342.38 Bq·g^-1。拟合得到弥散度D_L为0.8 cm,分配系数为3 000 mL·g^-1,一级速率系数β为0.015d^-1。静态批示法测量与动态土柱迁移实验模拟分别得到的²⁴¹Am分配系数值相差不大。给出的²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究可为现阶段放射性废物处置场安全全过程系统分析提供数据与理论支持,为新建近地表处置场的选址、建设等工作构建技术基础。     

模拟气体标准源法校准反应堆惰性气体监测仪效率

为准确校准惰性气体监测仪对气体源的γ射线全能峰效率，制备了以可发性聚苯乙烯（EPS）颗粒为基质材料的马林杯放射性模拟气体标准源，模拟气体标准源装样密度为4.1 kg/m³，其中含²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、⁵¹Cr等8种单能γ射线发射核素。利用该模拟气体标准源，对反应堆惰性气体现场监测仪的HPGe探测器γ射线全能峰效率进行了校准，校准覆盖能区为60～1836 keV，校准的效率标准不确定度最大为4.4%。同时采用点源代表点法进行了效率校准，并将模拟气体标准源与代表点位置处的点源效率校准结果进行对比，发现在校准能区内二者的效率比不为常数，效率偏差最大达28%，通过效率传递系数可减小偏差，且可得到效率传递系数拟合曲线。最后在81 keV能量点处，得到模拟气体标准源与标准气体源的效率比为1.26，此值可作为模拟气体标准源的实际应用参考。     

高纯锗γ谱仪计数比法测量滤材样品中241Am/239Pu原子比

使用阱型高纯锗γ谱仪测量了待测滤材样品和参比溶液中²⁴¹Am 59.5 keV和²³⁹Pu 129.3 keV的能峰计数比,结合参比溶液中已知的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比数据给出了滤材样品的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比,结果与滤材样品经化学处理后采用同位素稀释质谱法测量的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比在不确定度范围内一致。     

TRPO萃取单酰胺反萃/α能谱法分析低放废液中的237Np、239+240Pu、241Am、244Cm

采用TRPO萃取—单酰胺(NA)反萃—电沉积制源,以α谱仪测定²³⁷Np、^239+240Pu、²⁴¹Am、²⁴⁴Cm等常见核素的活度。该方法在事故应急监测以及液态流出物监测中,对低放废液中上述主要α核素的定性识别和定量分析有较好的应用。     

放射性氙测量中的天然源γ谱仪校准技术

基于禁核试核查现场视察的需求,研制了用于放射性氙测量的模拟气体源,实现了¹³³Xe 81.0 keV γ射线的效率校准。放射源基质为聚苯乙烯泡沫颗粒,母体核素为²²⁶Ra,采用不锈钢外壳封装,同时采用碳纤维窗以减少射线的衰减。放射源研制完成后,对其进行气密性和均匀性检验。当放射源达到平衡后,测量²¹⁴Pb的特征X射线的探测效率,然后插值计算得到¹³³Xe 81.0 keV γ射线的探测效率。为检验校准结果的正确性,制作了一个基质和几何尺寸均与²²⁶Ra源相同的¹⁵⁵Eu放射源,并在相同测量条件进行了实验。结果表明,¹⁵⁵Eu 86.5 keV γ射线和²¹⁴Pb 87.3 keV X射线的探测效率之间的相对偏差小于1.0%。     

参加美国EML组织的国际比对项目总结

介绍1997—2004年间中国辐射防护研究院分析测试中心参加的美国EML组织的检验环境放射性测量质量的一个项目,分析了3种介质的43个样品,本实验室共报出了212个数据。所报出数据的通过率为97%,3%未通过。未通过数据3种介质均有,涉及4个核素,分别为²⁴¹Am、⁶⁰Co、⁵⁷Co和⁵⁴Mn。通过实验室间比对,表明:(1)本实验室γ谱分析的效率刻度是相对准确的,未发现系统误差。(2)γ谱分析中低能核素被干扰问题仍需进一步解决。