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相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 125 毫秒
1.
采用水热法和共沉淀法将MnFe2O4负载在水热炭(HTC)表面制备磁性MnFe2O4@HTC复合催化剂.采用SEM、XRD、BET、FTIR、XPS对催化剂进行表征,通过考察MnFe2O4/HTC负载比、过硫酸钠(PS)投加量、初始pH和不同化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下MnFe2O4@HTC活化PS体系除藻的效能.基于自由基屏蔽实验和XPS分析对MnFe2O4@HTC活化PS体系反应机制进行研究验证.结果表明,当初始藻浓度为1.4×109个·L-1(OD680=0.14),催化剂投加量为0.2 g·L-1,PS投加量为0.4 g·L-1,pH为6时,降解30 min,该体系除藻率可达到99%.在该体系中,MnFe2O4@HTC材料可将藻细胞吸附在材料表面,通过Mn、Fe的价态循环和HTC的协同效应反应催化PS产生空穴、1O2、·O2-、SO4和·OH多种氧化物质,使藻细胞破裂死亡.  相似文献   

2.
分别以Zn(CH3COO)2·2H2O、Mn(CH3COO)3·2H2O和Co(CH3COO)2·4H2O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMnxCo2-xO4x=0~2)复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾(PMS)降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L-1,PMS用量为0.4 mmol·L-1(0.25 g·L-1)时,20 μmol·L-1(10 mg·L-1)罗丹明B(RhB)可在15 min内完全降解.ZnMn0.8Co1.2O4的高催化活性主要归功于Mn3+和Co2+的协同效应.将ZnMnxCo2-xO4-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.  相似文献   

3.
李鑫  尹华  罗昊昱  欧阳晓芳  刘航  祝铭韩 《环境科学》2021,42(10):4798-4806
环境中的多溴联苯醚(PBDEs)对人类健康和生态环境存在潜在危害,开发高效、经济和环保的高级氧化体系对其进行有效降解具有重要意义.利用水热法合成的磁性生物炭负载二氧化锰复合材料(α-MnO2/MWB)作为催化剂,有效活化过一硫酸盐(PMS)降解2,2'',4,4''-四溴联苯醚(BDE-47),通过SEM、XRD、FT-IR和BET等手段对材料进行表征分析,同时探究了材料对PMS的催化活化能力.结果表明,α-MnO2/MWB具有最佳的催化性能,在α-MnO2/MWB负载质量比为1:2、催化剂投加量为0.05 g·L-1、PMS浓度为5 mmol·L-1的条件下,对1 mg·L-1 BDE-47的降解率达到94%.溶液初始pH对体系的影响较小,氯离子(Cl-)和腐殖酸(HA)对BDE-47的降解有抑制作用,随其浓度升高抑制作用增强,硝酸根离子(NO3-)和碳酸氢根离子(HCO3-)对降解几乎无影响.通过自由基淬灭实验证明SO4-·和·OH是该体系降解BDE-47的两种关键自由基,其中SO4-·占主导地位.反应前后材料的XPS表征分析表明,Mn和Fe元素的价态转化是活化PMS的主要原因.α-MnO2/MWB经重复利用4次,仍保持着高效的催化性能.  相似文献   

4.
铁改性掺氮碳纤维活化过一硫酸盐降解双酚A   总被引:2,自引:2,他引:0  
通过静电纺丝制备了Fe和N掺杂改性的碳纳米纤维(Fe-N-CNF),研究了该催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)的性能.以聚丙烯腈为前驱体通过添加FeCl3、尿素、NH4Cl、均苯四甲酸二酐等配制溶胶进行静电纺丝,预氧化并高温碳化后获得Fe-N-CNF,研究了Fe-N-CNF投加量、PMS投加量、溶液初始pH对BPA降解效果的影响.结果表明,当Fe-N-CNF投加量为1 g·L-1,PMS投加量为2 mmol·L-1,初始pH为5时,30 min内对初始浓度为20 mg·L-1 BPA的降解率可达100%.自由基淬灭实验和电子自旋共振波谱(ESR)分析证明,该体系中起主要作用的活性氧物种是O2·-1O2.同时研究了Fe-N-CNF/PMS体系对多种有机污染物的降解效果.  相似文献   

5.
以脱水干化污泥为原料,经450℃热解制成污泥生物炭(BC),活化过一硫酸盐(PMS),构建BC/PMS体系,降解环丙沙星(CIP).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪和电子自旋共振(EPR)分析了BC的理化性质;考察了BC投加量、PMS投加量、初始pH值和无机阴离子对BC/PMS体系降解CIP效果的影响;通过自由基淬灭实验和X射线光电子能谱(XPS)分析,深入探讨了BC/PMS体系对CIP降解机制.结果表明,CIP降解率随BC投加量和PMS投加量增大而升高,随溶液初始pH增大而降低,在BC 1.0 g·L-1、PMS 3.0 mmol·L-1、初始pH 6.0、CIP 20 mg·L-1和反应时间120 min时,CIP降解率为49.09%;SO42-和NO3-对BC/PMS体系降解效果无显著影响,HCO3-和Cl-具有明显抑制作用;BC/PMS体系降解CIP是自由基途径(·OH和SO4-·)和非自由基途径(1O2)共同作用的结果,降解路径主要包括哌嗪环开环和羟基化反应.  相似文献   

6.
采用二硫化钼(MoS2)作为助催化剂加入到亚铁离子(Fe2+)/单过硫酸盐(PMS)体系,去除溶液中的磺胺甲恶唑(SMX)和还原六价铬(Cr(Ⅵ)),分别对SMX及SMX与Cr(Ⅵ)共存情况下的去除效果进行研究,并考察了MoS2、Fe2+、PMS、SMX投加量对SMX和Cr(Ⅵ)去除效果的影响.结果表明,在[MoS2]0=0.9 g·L-1,[Fe2+]0 =0.3 mmol·L-1,[PMS]0=1 mmol·L-1,[Cr(Ⅵ)]0=100 μmol·L-1,[SMX]0=25 μmol·L-1,初始pH为3.0的条件下反应30 min时,SMX的去除率和Cr(Ⅵ)的还原率分别达到98.8%和99.2%;实验中MoS2和Fe2+浓度与Cr(Ⅵ)还原率呈正相关,而PMS浓度过高则会抑制Cr(Ⅵ)的还原;MoS2/Fe2+/PMS体系下Cr(Ⅵ)的还原机理不仅与MoS2还原生成的亚铁离子有关,Cr(Ⅵ)也能够被MoS2或PMS直接还原.EPR实验表明,MoS2/Fe2+/PMS体系中主要的自由基是SO4·-和HO·.  相似文献   

7.
制备了以KNbO3为载体材料的Co(OH)2复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO3@Co(OH)2.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)来降解帕珠沙星(pazufloxacin,PZF),结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基(sulfate radicals,SO4·-)和羟基自由基(hydroxyl radicals,HO·)来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co(OH)2沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH+的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇(tert-Butanol,TBA)或者乙醇(ethanol,ETOH)进行自由基的淬灭实验,结果表明SO4·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co(OH)2核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.  相似文献   

8.
采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C3N4催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB)废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C3N4/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl-会对反应产生轻微的抑制作用,而H2PO4-和HCO3-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系中存在·O2-、h+1O2、SO4和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.  相似文献   

9.
以左氧氟沙星水溶液为实验材料,比较了超声、K2S2O8和超声/K2S2O8 3种体系对左氧氟沙星的去除效果,并通过K2S2O8浓度、超声功率、pH值及添加异丙醇或叔丁醇的对照实验,分析了超声/K2S2O8体系去除左氧氟沙星过程中活性自由基产生机制及变化规律.结果表明:在左氧氟沙星浓度30 mg·L-1、过硫酸盐浓度20 mmol·L-1、超声功率360 W、pH=9的条件下,反应180 min,超声/K2S2O8体系中左氧氟沙星的去除率达到90%,超声体系为13.89%,K2S2O8体系只有5.82%;超声/K2S2O8体系存在协同作用,产生了更多的SO4-·和·OH;超声/K2S2O8体系中·OH的产生有超声和链式反应两种途径,其中,链式反应的贡献较大,K2S2O8的存在是·OH产生的必要条件,链式反应在自由基浓度较高条件下会发生猝灭,K2S2O8浓度对SO4-·的产生有重要影响,但K2S2O8浓度过高对SO4-·的产生无益;超声/K2S2O8体系降解左氧氟沙星过程中SO4-·与·OH是通过链式反应共同增减的,·OH在反应中占主导地位;反应初期·OH作用较大,随反应时间延长逐渐减小,SO4-·作用在反应初期较小,随着反应进行作用逐渐增大.  相似文献   

10.
赤泥活化过一硫酸盐降解环丙沙星:性能和机制   总被引:1,自引:1,他引:0  
为提高赤泥的综合利用及抗生素有机废水的深度处理,以赤泥(red mud,RM)为催化剂、环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)为目标污染物,系统研究了RM活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)降解CIP的效果和机制.结果表明,含有Fe、Al和Ca等金属氧化物,具有较大比表面积(10.96 m2·g-1)和复杂孔道结构的RM能够有效增强PMS对CIP的降解速率和效果.自由基捕获剂甲醇、叔丁醇和苯酚的抑制实验结果进一步说明,体系产生的SO4-·和HO·在RM表面与CIP发生氧化反应.温度、PMS浓度和RM投加量影响CIP的降解.温度升高反应速度加快,反应活化能为5.74 kJ·mol-1; PMS浓度增加,体系产生更多SO4-·和HO·,CIP的降解率升高; RM存在最佳投加量1.0 g·L-1.HPLC/MS/MS共检测到8种降解产物,CIP分子中的哌嗪环易受活性物质进攻,CIP主要通过2种途径进行降解.本研究表明RM是一种极具潜力的廉价催化剂,可用于活化过一硫酸盐处理含抗生素的污染废水.  相似文献   

11.
采用溶液培养法,设置3个氮浓度20、100、200 mg·L-1和3个NH_4~+/NO_3~-比1∶0、0.5∶0.5、0∶1,研究污水氮浓度和NH_4~+/NO_3~-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响.结果表明,粉绿狐尾藻的生物量在第1周增长最快,其中氮浓度20 mg·L-1、100 mg·L-1时,生物量以NH_4~+/NO_3~-=1∶0处理最大;氮浓度200 mg·L-1时,以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5处理最大.粉绿狐尾藻在第1周对总氮、铵态氮和硝态氮去除速率最高,且随氮浓度升高而增加;氮浓度20 mg·L-1时,铵态氮和硝态氮的去除率无显著差异,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时硝态氮的去除率高于铵态氮.粉绿狐尾藻氮积累量及对水体和底泥氮去除的贡献率均随氮浓度升高而增加,其氮含量和积累量均以第1周增长最快,氮浓度20 mg·L-1时氮积累贡献率以NH_4~+/NO_3~-=0∶1最大,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5最大.粉绿狐尾藻体内蛋白质、氨基态氮和硝态氮的含量均随氮浓度的升高而增加,且蛋白质氨基态氮硝态氮;NH_4~+/NO_3~-为1∶0和0.5∶0.5时蛋白质含量较高,NH_4~+/NO_3~-=1∶0时氨基态氮含量最高,NH_4~+/NO_3~-=0∶1时硝态氮含量最高.由此说明,在试验范围内,粉绿狐尾藻的去氮能力随污水氮浓度升高而提高,可以用于高氮浓度污水修复;粉绿狐尾藻喜铵态氮,但在100 mg·L-1以上的高氮浓度下以硝铵等比时生长和去除氮能力最强;粉绿狐尾藻体内氮组分受硝铵比调节,蛋白氮比例最高,铵态氮和硝态氮则分别随污水NH+4和NO-3比升高而提高.  相似文献   

12.
广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究   总被引:7,自引:2,他引:5  
本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.  相似文献   

13.
采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂催化氧化单质汞(Hg~0)的活性.结果表明,当空速小于7000 h~(-1)时,催化剂在200~350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h~(-1),HCl浓度为20 mg·m~(-3),氧含量为6%(体积分数),350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO_2会抑制Hg~0的脱除反应,原因是SO_2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH_3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH_3会与Hg~0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.  相似文献   

14.
在水-土环境中,单一物质引起的污染很少,绝大多数污染是多种污染物质共存所造成的.利用碘量法测定溶解氧,研究了氨氮与镉单一和复合作用对沉水植物穗花狐尾藻和轮叶黑藻光合能力的影响.结果显示,氨氮浓度在4.0 mg·L-1时,对轮叶黑藻有较强的胁迫作用,表现为光合作用的产氧量与呼吸作用的耗氧量均下降,而此浓度对穗花狐尾藻没有表现出胁迫作用;当镉处理浓度为0.2 mg·L-1时,镉对2种沉水植物都表现出明显的胁迫效应,且对轮叶黑藻的胁迫作用更强;当镉与氨氮复合作用时,对轮叶黑藻产生联合毒害作用,但对穗花狐尾藻毒害作用较轻,可能原因是穗花狐尾藻所含的粗纤维比轮叶黑藻少,细胞壁上能结合重金属的位点较少,所以吸附的镉相应减少,毒性较小.实验结果表明在进行湖泊水生植物修复时,相对于轮叶黑藻,穗花狐尾藻更适合作为生态恢复的先锋物种.  相似文献   

15.
The Cu2+-loaded montmorillonite clays (MMT-Cu) may be a good material for the adsorbed and eliminated pathogenic bacteria from aqueous solution.  相似文献   

16.
溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解   总被引:24,自引:0,他引:24  
采用溶胶-凝胶法制备了SO42-/TiO2催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH3Br光催化反应性能考察.结果表明,SO42-引入TiO2体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO42-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO42-/TiO2催化剂的光催化活性最高;SO42-/TiO2催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH3Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol-1,反应温度在85℃~105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.  相似文献   

17.
通过水热法制备了TiO_2纳米棒(TiO_2NRs)电极,然后通过液相生长法将石墨相氮化碳(g-C_3N_4)负载到TiO_2NRs电极上制备出TiO_2NRs/g-C_3N_4电极.电极的XRD和SEM表征结果表明,g-C_3N_4成功负载到了TiO_2NRs上.将TiO_2NRs/g-C_3N_4电极作为光阳极用于光电催化体系中,并于反应体系中不断曝入O_2,结果发现,与钛片相比,碳气凝胶(CA)电极作为阴极时,反应150 min后CN~-的去除率由13.4%提高到53.1%.与PC过程和EC过程相比,PEC过程对CN~-的去除效果最好.不同光阳极的对比表明,g-C_3N_4与TiO_2的复合可以大大提高阴极H_2O_2产量从而促进CN~-的去除.实验表明,外加偏压的增大可以提高体系中H_2O_2的产量从而增强CN~-的去除效果,CN~-的去除率随CN~-初始浓度的增大而减小.体系的稳定性实验表明,制备的TiO_2NRs/g-C_3N_4电极具有较好的稳定性.最后提出了通过碳气凝胶阴极利用光生电子原位产H_2O_2,强化了TiO_2NRs/g-C_3N_4复合电极作为光阳极对水中CN~-的去除效果的反应机理.  相似文献   

18.
在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结果表明,Fe2O3/FA对Hg0的脱除能力随Fe2O3负载量(1%~10%)的增加和温度(120~200℃)的升高而增强;Fe2O3/FA在较低的空速和Hg0浓度条件下表现出了更高的脱除Hg0的活性;HCl和O2促进了Fe2O3/FA对Hg0的脱除,而SO2和H2O抑制了Fe2O3/FA对Hg0的脱除.逐级化学提取实验结果证实,Fe2O3将Hg0氧化为Hg2+的化合物并吸附在FA上,这是Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0能力的原因.  相似文献   

19.
两种微藻胞外分泌物与NO2-、NO3-对2,4-D光解的影响   总被引:1,自引:1,他引:0  
在模拟太阳光照射下,利用旋转式光化学反应装置,研究了海水小球藻(Chlorella vulgaris)和新月菱形藻(Nitzschia closterium)的胞外分泌物(EOM),以及分别在NO-2或(和)NO-3共存条件下对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)光解的影响.实验结果表明,2,4-D在海水小球藻和新月菱形藻EOM及分别在NO-2、NO-3共存下的光解过程均符合准一级动力学反应.研究发现,2,4-D的光解速率随海水小球藻和新月菱形藻EOM浓度的增加而减小,表明这两种微藻EOM可抑制海水中2,4-D的光解.当在微藻EOM溶液中分别加入不同浓度的NO-2或NO-3后,微藻EOM对2,4-D光解的抑制作用减弱,且随着NO-2和NO-3浓度的增加,2,4-D光解速率明显增加.特别是当微藻EOM与NO-2或NO-3三者共存时,可进一步促进2,4-D的光解.  相似文献   

20.
Magnetic Fe0/Fe3O4/graphene has been successfully synthesized by a one-step reduction method and investigated in rapid degradation of dyes in this work. The material was characterized by N2 sorption–desorption, scanning electron microscopy (SEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), vibrating-sample magnetometer (VSM) measurements and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The results indicated that Fe0/Fe3O4/graphene had a layered structure with Fe crystals highly dispersed in the interlayers of graphene, which could enhance the mass transfer process between Fe0/Fe3O4/graphene and pollutants. Fe0/Fe3O4/graphene exhibited ferromagnetism and could be easily separated and re-dispersed for reuse in water. Typical dyes, such as Methyl Orange, Methylene Blue and Crystal Violet, could be decolorized by Fe0/Fe3O4/graphene rapidly. After 20 min, the decolorization efficiencies of methyl orange, methylene blue and crystal violet were 94.78%, 91.60% and 89.07%, respectively. The reaction mechanism of Fe0/Fe3O4/graphene with dyes mainly included adsorption and enhanced reduction by the composite. Thus, Fe0/Fe3O4/graphene prepared by the one-step reduction method has excellent performance in removal of dyes in water.  相似文献   

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