Ce∶GAGG与CsI(Tl)闪烁晶体性能对比研究

研究了不同反射层封装方式和与Si-PM不同耦合方式对Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体光输出和能量分辨率的影响,比较了Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的透过率和衰减时间。实验结果表明:通过优化闪烁晶体的反射层材料和耦合方式,能大幅度提高Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的光收集效率;Ce∶GAGG闪烁晶体的光输出、能量分辨率、透过率、衰减时间指标均优于CsI(Tl)闪烁晶体。Ce∶GAGG闪烁晶体使用TiO₂反射层材料封装和硅脂耦合,测试得到¹³⁷Cs放射源在662 keV最佳能量分辨率为4.89%。     

φ100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体生长及闪烁性能研究

为了满足具有飞行时间技术特点的正电子发射断层扫描仪(TOF-PET)对光输出高、衰减时间短以及上升时间快的Ce∶LYSO闪烁晶体的需要,本文采用中频感应提拉法生长φ100 mm×100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体。晶体整体无色透明、无包裹体。经过紫外可见分光光度计测试,晶体透过率接近理论值,质量较好。将晶体切割研磨抛光后,分别进行脉冲高度谱、衰减时间能谱等测试。在¹³⁷Cs放射源激发下,Ca∶Ce∶LYSO晶体的光输出达到33 962 ph/MeV,能量分辨率为8.6%,衰减时间达到36.70 ns,均优于Ce∶LYSO晶体。通过对晶体轴向及尾部径向取样,相对光输出和能量分辨率不均匀性分别为±2.4%、±9.4%及±1.18%、±6.8%,证明晶体具有较好的均匀性。     

YAlO3∶Ce晶体的生长及性能研究

本文采用中频感应提拉法生长了尺寸为ø35 mm×70 mm的完整的YAlO₃∶Ce(YAP∶Ce)晶体。XRD测试结果表明所生长的YAP∶Ce晶体主相为YAP相,同时存在第二相YAG相;光致激发发射光谱表明晶体发射波长在344 nm和376 nm,激发波长分别为273 nm、290 nm和305 nm;X射线激发发射光谱表明晶体发射波长在377 nm附近;在γ高能射线激发下,晶体衰减时间曲线呈指数衰减,拟合后得到YAP∶Ce晶体的衰减时间为46 ns,通过高斯拟合以后YAP∶Ce晶体的能量分辨率和绝对光产额分别为8.51%和8 530 ph/MeV。本文分析了晶体生长过程中产生开裂和相变的原因,通过优化温场和工艺可以得到完整无开裂的晶体。如何获得更大尺寸的无开裂、无相变晶体,并实现量产是该晶体规模化应用中需要解决的重要技术难题。     

基质组分配比对Cs2LiYCl6∶Ce晶体生长及闪烁性能的影响

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC∶Ce)是一种具有良好能量分辨率、高光输出,以及优秀的中子/伽马分辨能力的新型闪烁晶体,但因其组分复杂,晶体生长很困难。本文使用坩埚下降法分别生长了LiCl占57%、60%和63%(摩尔分数)及CsCl与YCl₃比例为1.9∶1和2.1∶1共5种不同组分配比的CLYC晶体,发现LiCl占比为60%的组分得到的CLYC相体积占比最大,而改变CsCl与YCl₃的比例对晶体生长没有明显的积极作用。5 mm×5 mm×5 mm和φ25 mm×10 mm样品在¹³⁷Cs激发下的能量分辨率分别为4.8%和5.6%。CLYC晶体在662 keV伽马射线激发下的闪烁衰减时间为17 ns、436 ns和3 603 ns。     

掺铈Cs2BaBr4晶体的生长和闪烁性能研究

以高纯度BaBr₂、CsBr、CeBr₃为原料,采用高温固相反应法合成了Cs₂BaBr₄∶1%Ce³⁺多晶料,并通过坩埚下降法生长了Cs₂BaBr₄∶1%Ce³⁺晶体。将晶体切割研磨抛光后得到不同厚度的Cs₂BaBr₄∶1%Ce³⁺晶片。对晶体进行了物相分析,XRD图谱表明晶体为一致熔融物,且无相变。研究了晶体的闪烁性能,测试了光学透射率、光致发光、X射线激发发光、多通道gamma能谱、衰减时间。与LaBr₃晶体对比,分析了晶体的吸湿性。结果表明,晶体的光学透过率接近80%,在一定波段的紫外光及X射线的激发下,晶体在349与372 nm波长有发射峰。¹³⁷Cs源伽马射线的激发下,能量分辨率为11%,在紫外激发下,晶体衰减时间为21.9 ns。晶体的吸湿性比LaBr₃晶体有大幅改善。     

Cs2NaGdBr6∶Ce单晶生长及闪烁性能研究

Cs2NaGdBr6∶ Ce(CNGB∶ Ce)是新近发现的性能优异的闪烁晶体,本文用Bridgman法成功制备出尺寸达φ25×25 mm3的CNGB∶Ce单晶,并测试了CNGB∶Ce晶体的相关闪烁性能.荧光光谱和X射线激发发射光谱测试结果表明CNGB∶Ce晶体主要有两个发射峰,分别位于383 nm和418 nm附近,分别对应于Ce3+的5 d→4f12F5/2和5d→4f12F7/2跃迁发射.γ射线能谱测试表明CNGB∶Ce晶体的光输出约为LaBr3∶Ce晶体的2/3,在662 keV处的能量分辨率为6.2;,衰减时间为76 ns左右,这些特点使得CNGB∶Ce晶体有望成为实用化的新型闪烁晶体.     

LaBr3:Ce,Sr闪烁晶体的生长及性能研究

采用自发成核坩埚下降法生长了直径25 mm的铈、锶共掺溴化镧(LaBr₃∶5%Ce,x%Sr,简称LaBr₃∶Ce, Sr,其中x=0.1、0.3、0.5,摩尔分数)闪烁晶体,测试对比了晶体的X射线激发发射光谱、透过光谱和脉冲高度谱等。结果表明,不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在X射线激发下的发射光谱波形基本一致,但相比未掺杂Sr²⁺的样品,发射峰的峰位发生了明显的红移,随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,发射峰红移程度增大。不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在350～800 nm不存在明显的吸收峰,0.3%和0.5%Sr²⁺掺杂晶体的透过率有所降低。随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,能量分辨率逐步提高,Sr²⁺掺杂浓度为0.5%时,LaBr₃∶Ce, Sr晶体的能量分辨率最高,达2.99%@662 keV...     

LaBr3:Ce闪烁晶体的生长及性能研究

掺铈溴化镧(LaBr3:Ce)闪烁晶体具有光输出高、衰减时间短、能量分辨率高等优异特性,在核医学成像、地质勘探、石油测井、空间物理等核辐射探测领域具有广阔的应用前景.本文采用改进的坩埚下降法,利用自发成核成功地生长了Ce3+掺杂浓度5.0at;、尺寸φ50 mm×60 mm的LaBr3:Ce闪烁晶体,测试了晶体的光输出、能量分辨率和衰减时间等闪烁性能.结果表明,在137Cs(662 keV)放射源作用下,LaBr3:Ce晶体的光输出为同体积NaI:Tl晶体的155;,能量分辨率为3.3;,衰减时间为25 ns.     

坩埚下降法生长的大尺寸BaF2∶Y闪烁晶体的闪烁性能及辐照损伤研究

本文使用垂直坩埚下降法制备了40 mm×40 mm×350 mm的BaF₂∶5%Y(摩尔分数)晶体，并对晶体样品进行了掺杂含量、闪烁性能、光学性能和辐照损伤的研究。距离籽晶端0～300 mm范围内的Y³⁺掺杂浓度(摩尔分数)为5.1%±0.9%。晶体样品的平均光输出为2 100 ph/MeV,在662 keV处的最优能量分辨率为10.1%。经⁶⁰Co放射源辐照累积剂量1 Mrad后，样品在波长220 nm处的透过率由辐照前的87.3%下降至83.5%,在波长300 nm处的透过率由91.8%下降至89.9%。BaF₂∶Y晶体的抗辐照性能差于BaF₂晶体，经过累积剂量辐照后，BaF₂∶Y晶体对波长300 nm光的吸收明显增强。     

(Gd0.99-xYxCe0.01)2Si2O7晶体的生长及发光特性

通过光学浮区法制备了铈掺杂焦硅酸钇钆(Gd_0.99-xY_xCe_0.01)₂Si₂O₇ (x=0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) (简写为GYPS∶Ce)闪烁晶体,并用X射线衍射(XRD)进行了物相识别,发现其属于正交晶系Pna21。通过真空紫外(VUV)激发和发射光谱、光致发光(PL)衰减曲线、X射线激发发射(XEL)光谱、γ射线脉冲高度谱等表征了它们的光致发光特性和闪烁特性。VUV和XEL光谱的发射峰均位于360 nm左右,对应于5d→4f跃迁。样品的PL衰减时间在29.1~32.9 ns之间;闪烁衰减时间快分量约为28~68 ns,慢分量约为256~583 ns。晶体存在Gd³⁺→Ce³⁺的能量传递行为。     

Cs2HfCl6和Cs2HfCl6∶Tl晶体的生长、光学和闪烁性能研究

本文使用坩埚下降法制备了ø7 mm的未掺杂Cs₂HfCl₆与Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl(摩尔分数)单晶,对晶体样品进行了物相、杂质含量、光学和闪烁性能的研究。该晶体属于立方晶系,空间群为Fm3m。在荧光和X射线激发下,未掺杂Cs₂HfCl₆晶体的发光主峰皆为380 nm,对应于自陷激子发光。Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体在荧光和X射线激发下,发射光谱中除了存在380 nm处的自陷激子发光,也存在505 nm处Tl⁺的sp-s²跃迁发光。Cs₂HfCl₆和Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的光输出分别为37 000 photons/MeV和36 500 photons/MeV,在662 keV处的能量分辨率皆为3.5%。在¹³⁷Cs源激发下,Cs₂HfCl₆晶体的闪烁衰减时间为0.37 μs (4.2%)、4.27 μs (78.9%)和12.52 μs (16.9%),Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的闪烁衰减时间为0.33 μs (3.5%)、4.09 μs (81.9%)和10.42 μs (14.5%)。     

φ80 mm×200 mm级Ce:LYSO晶体的生长 与闪烁性能研究

使用提拉法获得了φ80 mm×200 mm级Ce:LYSO晶体,分析了影响晶体开裂和回熔的原因,并测试了晶体的闪烁性能.尺寸为17 mm×17 mm×17 mm头尾样品的光输出达到30400 ph./MeV和30000 ph./MeV,能量分辨率为9.4;和8.7;,衰减时间为41.7 ns和40.3 ns,表明该晶体具有优良的闪烁性能和光学均匀性.     

RbY2Cl7:Ce晶体的生长和闪烁性能研究

采用坩埚下降法,在真空密封的石英坩埚中成功生长出复合稀土卤化物RbY2Cl7:Ce单晶.此晶体属于正交晶系,晶胞参数为:a=1.27469 nm,b=0.69302 nm,c=1.26655 nm.熔点为617℃.表征了该晶体的X射线光致激发-发光光谱、激发发射光谱、γ射线多道能谱及激发衰减曲线等闪烁性能.RbY2Cl7:Ce的激发-发射光谱显示发射峰在389 nm左右,激发峰在336 nm左右.在137Cs源的γ射线激发下能量分辨率约为9.8;,闪烁衰减时间约为35 ns.     

Ce∶CS2LiYCl6闪烁晶体的研究进展

Ce: Cs2LiYCl6是一类新型闪烁晶体,属立方晶系Elpasolite(钾冰晶石)结构.晶体光产额约为20000 photons/MeV,衰减时间660 ns,能量分辨率为3.6;.Ce: Cs2LiYCl6中的Li离子被6Li置换后,晶体同时具有探测γ射线和中子的能力.含95;的6Li同位素Ce: Cs2LiYCl6晶体光输出达73000 photons/neutron,热中子探测效率较高,在核安全以及国土安全检查方面有重要的应用潜力.本文结合国内外Ce: Cs2LiYCl6晶体最新研究进展,对Ce: Cs2LiYCl6晶体的结构、生长技术、闪烁机制以及性能作了简要论述.     

KCaCl3:Ce晶体的生长及发光性能

采用坩埚下降法生长出不同摩尔分数Ce³⁺(1%、2%、4%、6%、8%)掺杂的KCaCl₃:Ce单晶。晶体属于正交晶系,晶胞参数为a=0.756 0 nm,b=1.048 2 nm,c=0.726 6 nm。热重分析仪测得熔点为740 ℃,透过率测试显示晶体在可见光波段均具有较好光学透过率。对晶体的光致发光光谱、光致衰减时间、X射线激发发射光谱、透过率等光学性能进行了表征。光致发光光谱显示KCaCl₃:Ce晶体在358 nm和378 nm波长左右有宽的发射峰,符合Ce³⁺的5d₁→²F_5/2和5d₁→²F_7/2能级跃迁,通过拟合,KCaCl₃:Ce晶体的衰减时间在30 ns左右。晶体在X射线激发下均表现出优异的X射线发光性能。     

K2 LaCl5:Ce晶体的生长及闪烁性能研究

利用坩埚下降法生长出复合稀土卤化物K2 LaCl5:Ce单晶,该晶体为正交结构,晶胞参数为a=1.2745 nm,b=0.8868 nm,c=0.8018 nm,熔点为625℃.通过切割研磨抛光后得到φ12 mm×5 mm的透明圆柱体晶体.将该晶体进行X射线激发发射光谱、光致发光光谱、脉冲高度谱、γ射线衰减能谱、透过率等测试.在一定波段的紫外光以及X射线的激发下,K2 LaCl5:Ce晶体在355 nm与375 nm波长左右有宽的发射峰,分别对应于Ce3+的5d1→2 F5/2和5d1→2 F7/2能级跃迁.在紫外和γ射线的激发下,K2 LaCl5:Ce晶体的衰减时间分别为33 ns和23 ns,晶体的能量分辨率为5.9;.     

1英寸Cs2LiLaBr6∶Ce闪烁晶体的生长及性能研究

Cs₂LiLaBr₆∶Ce(CLLB∶Ce)晶体n/γ双读出闪烁性能优异,其实用化瓶颈在于大尺寸、高光学质量晶体的生长。本研究采用非化学计量比配比,避开CLLB∶Ce非一致熔融组分区域,通过改进研制坩埚下降法晶体生长炉,并优化温度场和降低坩埚下降速度等晶体生长工艺,从而克服组分过冷,保持生长界面稳定,得到了直径1英寸(1英寸=2.54 cm)的CLLB∶Ce晶体毛坯,等径透明部分长度达40 mm,单晶比例由52%提高至79%,可见光区光学透过率达到70%以上。在¹³⁷Cs激发下能量分辨率达3.7%,在²⁵²Cf激发下晶体的品质因子达到1.42,可以很好地甄别中子和γ射线。     

中子/伽马双探测用稀土卤化物闪烁晶体的研究进展

近年来,随着对稀土卤化物闪烁晶体研究的不断深入,该类材料的许多优异性能被不断发现,尤其是备受关注的中子/伽马射线双探测性能。化学组成为A₂LiRX₆∶Ce(A、R、X分别代表+1价金属元素、稀土元素、卤族元素)的掺铈锂基钾冰晶石型闪烁晶体和化学组成为LiM₂X₅∶Eu(M、X分别代表+2价金属元素、卤族元素)的掺铕锂基碱土卤化物,因可同时探测中子和伽马射线,且大都具有较高的光输出、较优异的能量分辨率等特性,被认为是非常实用且具有潜力的双探测材料。目前,掺铈锂基钾冰晶石型闪烁晶体中最具代表性的Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC)已被广泛研究并产品化,而有望替代CLYC等钾冰晶石型晶体的掺铕锂基碱土卤化物研究报道甚少。本文主要对上述两类双模式探测用材料的研究进展进行简要综述,以期对相关领域的研究学者有所启发。     

高温闪烁晶体Ce∶YAP的生长研究

Ce∶YAP晶体具有优良的闪烁性能,其主要特点是光产额大,衰减时间短,发射峰与光电倍增管的接收范围相匹配,在γ射线探测、核医学等方面有着广阔的应用前景.我们用提拉法生长了不同掺杂浓度的Ce∶YAP晶体,成功地解决了在生长过程中出现的晶体开裂及孪晶问题,并对晶体生长过程中的爬料、纯YAP晶体着色等现象作了讨论.X射线激发发射谱表明晶体的发射峰在388nm,吸收测试则显示晶体在254nm、366nm处有两个吸收峰.     

新型闪烁晶体Gd3(Al,Ga)5O12:Ce3+的研究进展

无机闪烁晶体在核辐射探测领域有重要的应用,铈掺杂铝酸钆镓(Gd3(Al,Ga)5O12:Ce,缩写为GAGG:Ce)闪烁晶体性能优良,在高能物理、γ相机等应用领域有广阔的应用前景,因此成为了当前闪烁体领域的研究热点.本文总结了GAGG:Ce闪烁晶体近年来主要的研究进展;分析了GAGG:Ce晶体的结构及其稳定性;阐述了反位缺陷对晶体发光性能的影响;通过"带隙工程"理论解释了Gd、Ga离子掺杂消除反位缺陷的机理;总结了近年来GAGG:Ce晶体生长中存在的问题及解决途径;梳理了GAGG:Ce晶体的发光机理、闪烁性能及其影响因素;对各国团队通过阳离子掺杂的"缺陷工程"理论抑制GAGG:Ce晶体闪烁衰减慢分量的研究进行分析总结;展望了GAGG:Ce闪烁晶体发展方向.