Beta/碳纳米复合分子筛膜的制备

利用浸渍提拉方法,在平均孔径500 nm的管状a-Al2O3陶瓷管载体上成功制备了无缺陷的Beta/碳纳米复合分子筛膜. 通过室温下单组分气体渗透实验,发现当Beta分子筛在聚糠醇/丙酮溶液中的含量逐渐加大时,复合膜的气体分离因数略有增加,同时气体渗透通量明显加大. 经优化后氢气渗透通量比纯碳膜增加了一个数量级,说明Beta分子筛起到了加快气体渗透通量的作用. 由SEM照片可以发现,随着Beta分子筛含量的增加,制备的纳米复合膜的厚度由平均14 mm减少到7 mm左右,从而减少了气体渗透的阻力.结合实验数据,探讨了沸石分子筛/碳复合膜气体渗透路径.     

不同有机模板剂对合成Beta分子筛的影响研究

Beta沸石分子筛是一种在化工领域应用较为广泛的催化材料。目前制备出的Beta沸石分子筛的粒径大多数是微米级,纳米级的制备研究相对薄弱。针对于此,采用单模板剂(TEAOH)或添加第二模板剂,主要有聚乙烯醇(PVA)、羧甲基纤维素钠(CMC)以及三乙醇胺(TEOA)来制备纳米级Beta沸石分子筛,探索一条适合工业大规模生产的简单可行的制备路径。     

沸石/聚酰胺反渗透复合膜的制备

为了提高反渗透膜的通量,通过在界面聚合反应过程中添加NaA型纳米沸石分子筛制备了沸石/聚酰胺反渗透复合膜,采用SEM及复合膜性能测试的方法比较了沸石分子筛添加在水相或者油相中时对膜结构及分离性能的影响.SEM图谱结果表明:沸石分子筛添加在油相中时,沸石在聚酰胺基质中分散均匀,膜结构比较均一;但当沸石分子筛添加在水相中时...     

纳米Beta沸石的合成与表征及催化苯和丙烯烷基化性能

合成了纳米Beta沸石,并采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、比表面(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶-红外光谱(Py-IR)等方法对其结构和酸性进行了表征。比较了纳米Beta和常规大晶粒Beta沸石的催化性能,对纳米Beta沸石催化烷基化的关键参数进行了优化。结果表明:在硅铝物质的量比为25~30时,所合成的纳米Beta沸石具有较高的结晶度,晶粒尺寸在20 nm左右。同常规Beta沸石相比,纳米Beta沸石具有更大的BET比表面积和孔容,其比表面积可达600 m2/g,总孔容达0.42 cm3/g,介孔和大孔贡献超过50%。纳米Beta沸石具有较高的总酸量和B酸含量。作为苯和丙烯的烷基化催化剂,纳米Beta沸石具有更好的反应稳定性和选择性。在苯烯比3.0,反应温度150~160℃的条件下,异丙苯选择性可达89%,杂质正丙苯含量可降到极低水平。在工业试验中,纳米Beta沸石也表现出良好的综合性能,催化剂的稳定性和选择性优于同类Beta沸石催化剂。     

纳米催化技术的应用进展

概述了纳米微粒的制备技术;介绍了纳米催化技术,包括碳纳米管催化、纳米金属(簇)催化、纳米金属氧化物催化、纳米沸石组装与催化以及金属配合物/分子筛复合催化材料催化、纳米粒子/聚合物复合材料催化、无机/有机纳米复合膜材料催化等;对未来纳米催化技术发展提出建议:改进现有的制备方法,探索开发纳米材料制备新技术,研究纳米材料的评价与表征方法,深入开展基础理论研究,以及扩大各研究院校与产业部门间的科技合作。     

新型炭基-沸石复合膜材料的合成研究进展

综述了国内外对多孔炭材料和沸石分子筛相结合形成的炭基-沸石复合材料的研究进展.重点分析了以多孔炭材料为载体,制备新型炭基-沸石复合膜的合成、性能及应用.采用水热合成法,直接在炭材料载体上利用沸石生长制备炭基-沸石复合膜,沸石不易在惰性的炭材料表面成核生长、形成连续膜层,而引入沸石晶种再成膜是一种良好的炭基-沸石复合膜制备方法.分析了引入晶种不同方法成膜的特点,对炭基-沸石复合膜材料的应用和发展进行了展望.     

Beta分子筛研究进展

Beta分子筛是一种结构独特的催化材料,其在石油炼制及精细化工中得到了广泛应用,本文综述了Beta沸石的多种合成工艺路线、以及结构表征方法的相关进展,这对Beta分子筛的合成发展有着积极的意义。     

炭分子筛膜的制备与改性

炭分子筛膜足近年来发展起来的高效、新型气体分离膜,具有良好的气体分离选择性,高的热和化学稳定性,但其气体分离选择性与气体渗透通量却不能同时达到很高的要求.综述了炭分子筛膜的制备材料,重点讨论了化学方法和物理方法对制备炭膜的前驱体进行改性,展望了炭分子筛膜的未来发展方向.     

6FDA型聚酰亚胺炭分子筛气体分离膜的构筑及其应用

高分子气体分离膜具有价格低和易加工等优点，但存在气体分离性能难以满足工业要求，以及耐老化性能和结构稳定性差等问题。炭分子筛膜不仅具有高力学性能，高耐热、耐化学腐蚀性能，而且存在适合气体传递的路径、对气体分子亲和性好的杂原子结构，以及分子辨识能力强的孔尺寸，表现出优异的气体分离性能，因而受到广泛的关注，被认为是最具应用前景的气体分离膜。6FDA型聚酰亚胺不仅具有较大的刚性和受限制的构象，且自由体积较大、分子结构可调、成孔性好和残炭量高，制备的炭分子筛膜的气体分离性能优于其他前体，受到学术界和工业部门的青睐。本文主要介绍了炭分子筛膜前体的结构设计原理，在热解过程中的炭化机理和微观结构的控制，炭结构对气体分离性能的影响，气体在膜中的传递机理，以及由6FDA型聚酰亚胺制备的炭分子筛膜在气体分离中的应用。结合科研实际，提出了6FDA型聚酰亚胺炭分子筛膜结构设计和制备的想法，为未来炭分子筛膜在气体分离中应用提供新的思路。     

变压吸附气体分离用煤基炭分子筛的制备研究进展

阐述了国内外应用于变压吸附分离气体的煤基炭分子筛吸附剂制备研究进展,总结了以褐煤、烟煤、无烟煤为原料,制备炭分子筛所采用的不同工艺方法及其特点;详细讨论了主要的制备工艺条件对煤基炭分子筛结构和分离性能的影响。     

含氟体系合成分子筛膜的研究进展

分子筛膜不但具有分子筛单体独特均一的孔道结构及可调变等性质,并且具有机械强度大、热稳定性高、耐化学药剂能力强等特点,在气体分离、催化反应及溶剂提纯领域具有很好的应用前景,成为近年来研究的热点之一。在合成分子筛膜的过程中,氟离子可以代替氢氧根离子作为矿化剂,在近中性体系下合成出分子筛膜;并且,氟离子在某些合成反应中可以起到结构导向剂的作用,代替价格昂贵的有机模板剂;对于特定类型的分子筛膜,在含氟体系下合成具有更优异的性能。总结了含氟体系下合成的不同类型的分子筛膜的研究现状和最新进展,在此基础上对氟离子在分子筛膜的合成中的作用机理进行了探讨。     

硅溶胶辅助制备Beta分子筛膜

采用二次生长法，通过在晶种涂覆液中添加硅溶胶，在不锈钢丝网载体上制备牢固的Beta分子筛膜，系统考察晶种层中硅溶胶含量、晶种涂覆量、结晶温度和结晶时间对分子筛膜生长的影响。实验中发现，硅溶胶的存在可以增加涂覆层的牢固度，促进Beta分子筛膜的生长；硅溶胶既具有黏合剂的作用又可以补充硅源。当涂覆量较低时，无法得到一个完整的分子筛膜，分子筛膜负载量随着涂覆量的增加而增加；当结晶温度升至一定程度，分子筛膜组成不再单一。晶化过程中伴随着晶种的脱落和溶解。制备的Beta分子筛膜对N₂O催化分解具有良好的催化活性。     

分子筛基CH4-N2分离材料的研究进展

实现CH₄-N₂高效分离能够极大地推动常规天然气和非常规天然气这一类绿色低碳能源的利用,分子筛基吸附剂和膜材料具有优良的气体分离特性,而且对CH₄-N₂的分离颇具应用潜力。本文从对N₂具有优先选择性吸附的N₂/CH₄分离（高浓度CH₄纯化脱氮）和对CH₄具有优先选择性吸附的CH₄/N₂分离（低浓度CH₄富集脱氮）两方面综述了国内外分子筛吸附剂及分子筛膜的研究进展。详细地分析了分子筛骨架和平衡阳离子与其CH₄-N₂吸附分离性能之间的构效关系,并结合本文作者课题组的工作,提出了电中性（近中性）骨架分子筛对CH₄-N₂分离具有较好的分离效果。最后总结和展望了CH₄-N₂分离用分子筛吸附剂及分子筛膜的未来发展趋势。     

Practical Application of Hierarchical Beta Zeolite in a Vacuum Gas Oil Hydrocracking Catalyst

A hierarchical Beta zeolite has been successfully mass-prepared hydrothermally and dynamically in a pilot-scale autoclave by an economical and simple process with low-cost raw materials. The characterization results indicated that the pilot-scale hierarchical Beta zeolite has the same textural, structural, and acidic properties like the bench-scale sample. Moreover, the catalyst composed of the pilot-scale hierarchical H-Beta zeolite showed higher activity and selectivity to the middle distillate than that containing microporous Beta zeolite in catalytic hydrocracking of vacuum gas oil (VGO) evaluated by an industrial pilot installation in running of 3000 h, due to the increased accessibility and the reduction of diffusion constraint of large molecules to acid sites in the Beta zeolite framework.     

Polymeric mixed matrix membranes containing zeolites as a filler for gas separation applications: A review

Polymeric membrane technology has received extensive attention in the field of gas separation, recently. However, the tradeoff between permeability and selectivity is one of the biggest problems faced by pure polymer membranes, which greatly limits their further application in the chemical and petrochemical industries. To enhance gas separation performances, recent works have focused on improving polymeric membranes selectivity and permeability by fabricating mixed matrix membranes (MMMs). Inorganic zeolite materials distributed in the organic polymer matrix enhance the separation performance of the membranes well beyond the intrinsic properties of the polymer matrix. This concept combines the advantages of both components: high selectivity of zeolite molecular sieve, and mechanical integrity as well as economical processability of the polymeric materials. In this paper gas permeation mechanism through polymeric and zeolitic membranes, material selection for MMMs and their interaction with each other were reviewed. Also, interfacial morphology between zeolite and polymer in MMMs and modification methods of this interfacial region were discussed. In addition, the effect of different parameters such as zeolite loading, zeolite pore size, zeolite particle size, etc. on gas permeation tests through MMMs was critically reviewed.     

Synthesis, characterization, and catalytic properties of a hydrothermally stable Beta/MCM-41 composite from well-crystallized zeolite Beta

A Beta/MCM-41 composite has been synthesized with a new method by using well-crystallized zeolite Beta as silica and aluminum source. The prepared composite was characterized by XRD, FTIR, N₂ adsorption/desorption at 77 K, FE-SEM, DTG, ²⁹Si MAS NMR spectral techniques. It was shown that the composite consisted of a highly ordered mesoporous MCM-41 phase and a zeolite Beta phase. Its hexagonal mesoporous structure was still retained after statically treated for 120 h in boiling water. In contrast, the structure of generally synthesized Al-MCM-41 nearly completely collapsed. This might be attributed to the assembly of the dissolved fragments such as the first and/or secondary structural units of zeolite Beta into the mesoporous structure around surfactant micelles. This is supported by the catalytic result that the prepared composite showed higher activity and selectivity for medium fraction in hydrocracking of Daqing vacuum residue than the parent zeolite Beta, the Al-MCM-41 as well as the mechanical mixture of these two materials.     

石脑油高效资源化研究进展

为了实现石脑油的高效资源化利用,需开发石脑油高效分离技术。简述了石脑油正/异构烷烃吸附分离原理及分离技术现状,介绍了新型吸附剂材料的研发进展,包括金属有机框架材料(MOFs)、沸石咪唑框架材料(ZIFs)、碳分子筛(CMS)、中空沸石分子筛等,阐述了新型吸附材料对正构烷烃的分离效果和分离机理,探讨了新型吸附剂、膜分离技术和吸附-膜分离耦合技术用于分离石脑油中正/异构烷烃的可行性,展望了新型正/异构烷烃分离技术,以期为石脑油高效资源化利用提供新途径。     

Preparation and characterization of Beta/MCM-41composite zeolite with a stepwise-distributed pore structure

A Beta/MCM-41 composite zeolite with a stepwise-distributed pore structure was prepared with a silica-alumina source originated from alkaline treatment of zeolite Beta. The material was characterized by various techniques. The results indicated that this composite possesses a mesopore system of MCM-41 and the microporous structure of Beta zeolite. Hydrothermal stability and acidity was improved over MCM-41 due to the introduction of Beta building units into the mesopore walls. The composite was used as the support of a Pd-Pt catalyst for the hydrogenation of naphthalene in the presence and absence of 4, 6-dimethyldibenzothiophene. It was demonstrated that the catalyst has an enhanced activity and sulfur tolerance during naphthalene hydrogenation.     

Na型Y/β复合分子筛的合成及吸附脱氮研究

分别以铝酸钠、硅溶胶为铝源和硅源,采用两步水热晶化法合成Na型Y/β复合分子筛,采用XRD和TG-DTA等方法对其结构进行表征,并对其吸附脱氮性能进行研究,优化工艺条件。结果表明,Na型Y/β复合分子筛具有Y型沸石和β沸石的特征,复合分子筛在烘箱150 ℃晶化4天,焙烧温度控制在550 ℃焙烧4 h效果最佳。吸附温度40 ℃、吸附时间4 h和剂油质量比1∶20为最佳吸附工艺条件。     

磁性Fe_3O_4/Beta沸石复合材料制备及其水体磷污染物吸附行为研究

自制得到磁性Fe3O4/Beta沸石复合材料,并通过SEM、XRD、FT IR,磁滞回线表征鉴定,相应最佳吸附除磷实验条件为:0.05g磁性Fe3O4/Beta沸石复合材料对5mL,50mg/L PO34-溶液(pH值为3.0)吸附率近100%,吸附平衡时间为6h,吸附行为符合Freundlich方程,可在碱性介质溶液中脱附再生。磁性Fe3O4/Beta沸石复合材料基于磁基质易于水体分离操作,过程简便可控,实际应用前景广阔。