电晕放电式低温等离子体电极结构优化

以恶臭气体氨气和硫化氢的降解率为考察指标,系统优化了电晕放电式低温等离子体设备电极间距、电极齿距、电极齿高三个参数。研究表明:氨气和硫化氢的降解首先随着电极间距和齿距的增加而增大,而后随着电极间距的进一步增大而逐渐降低,电极间距13 mm、电极齿距5 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。当电极齿高7 mm时,氨气和硫化氢的降解率随电极齿高的增加而快速增大,当电极齿高7 mm时,其降解率随着电极齿高的进一步增大而缓慢增大,考虑到电极制作成本,故确定最佳电极齿高为7 mm。此外研究还表明,不同外施功率下,锯齿型(多齿型)的氨气降解率显著高于单一针尖型(单齿型)。     

电晕放电二氧化碳冷等离子体转化特性研究

在常压、室温条件下利用电晕放电使二氧化碳通过冷等离子体反应分解为一氧化碳和氧气,由四极质谱在线定量在分析产物组成。考察反应条件（电晕类型、能量密度、气体流量等）对反应转化率的影响,分析了该反应的能量效率。当放电功率为40W、CO2流量为30mL.min^-1时,正电晕等离子体CO2分解反应的转化率为15．2％;CO2,专座经率随体系能量密度的增加上升,随反应时间的增加而增大,当CO2流量为90mL.min^-1、正电晕放电功率为37．6W时,反应体系的能量效率为5．89％。实验发现,正电晕放电时CO2的转化率高负电晕的转化率。     

射频放电等离子体中CO_2及CO_2-H_2混合气转化反应的原位研究（英文）

为探索CO_2气体在低温等离子体中的分解规律,开展了近室温条件下,射频等离子体中CO_2及CO_2-H_2混合气体的电离分解行为研究。反应产物通过差分四极质谱进行在线分析,并通过发射光谱对等离子体状态进行诊断。研究结果表明,在射频电场作用下二氧化碳气体迅速电离并部分分解为一氧化碳和氧气,随着射频功率升高CO_2分解率提高,而能量效率降低。氢气的加入可以显著降低CO_2分解达到平衡所需的时间,随着H_2含量的增加,二氧化碳的分解率先降低后升高,H_2的电离状态与对CO_2分解氧的消耗是导致CO_2分解率V字形变化的主要原因。     

辉光放电等离子体处理阳离子染料结晶紫废水

用辉光放电等离子体技术对结晶紫进行了降解脱色处理,考察了多种因素对结晶紫降解效果的影响。实验发现,提高电解质浓度和增加电压均可提高结晶紫的脱色效果,考虑到电极损耗,辉光放电最佳条件为:电解质浓度为2 g/L Na2SO4,电压为600 V。当改变溶液的初始pH值时,结晶紫的脱色率随溶液的初始pH值升高而增加,加入一定量H2O2能明显地提高结晶紫的脱色效率;若加入0.4 mmol/L Fe2 ,5 min时结晶紫的脱色率由原来的13.64%增加到91.36%。结果表明,辉光放电产生的.OH对结晶紫的降解起重要作用。最佳条件下,40 min内的脱色率达到93%,降解率为74%。     

低温等离子体转化NO/O2/N2气氛中NO的实验研究

通过建立低温等离子体实验系统, 研究了介质阻挡放电型低温等离子体反应器作用于NO/O2/N2混合气体系时, NO, O2初始浓度对NO的转化效率的影响以及NOx, O3浓度随能量密度的变化关系. 低温等离子体作用于NO/O2/N2混合气体系时, NO同时发生氧化还原反应, 氧化反应占主导地位, 大部分NO转化为NO2; NO转化率随O2, NO初始浓度增大而降低, 能量密度在450～600 J/L时转化率较高; 产生的O3浓度随能量密度的增大呈先增后减的趋势.     

不同进气方式对热等离子体应用于CH4-CO2重整的影响

采用大功率双阳极热等离子体装置, 对CH4-CO2重整制合成气进行实验研究. 实验采用两种不同的原料气输入方式: 一种是使原料气(CH4和CO2的混合气体)作为等离子体放电气体全部通入第1阳极与第2阳极间的放电区, 直接参与放电; 另一种是保持前述状态, 再附加另一部分原料气通入从等离子体发生器喷出的等离子体射流区. 实验表明: 第1种方式下, CH4和CO2同时具有很高的单程转化率和反应选择性, 但能量转化效率较低; 第2种方式下, 尽管CH4和CO2单程转化率和选择性有所降低, 但由于进料量增加, 所得合成气摩尔量较大, 因此能量转化效率高于第1种进气方式所得结果. 实验还发现, 保持放电电流恒定的情况下, 等离子体放电电压随通入第1阳极与第2阳极间放电区的原料气流量增加而增加, 与通入等离子体射流区的流量无关, 同时实验未发现等离子体发生器阴极和阳极被氧化或出现碳沉积现象.     

强电离放电等离子体中活性物种的检测

利用氧化还原滴定法检测了强电离放电等离子体中活性物种,用以衡量等离子体的表观氧化能力。分别考察了pH值、放电气体流量、放电功率、放电气体压力、反应时间等因素对检测的影响。在pH＝6.0,反应时间3 min优化条件下,随放电功率增加,等离子体中活性物种浓度增加;放电气体流量增加,等离子体中活性物种浓度下降;放电气体压力增加,等离子体中活性物种浓度增加。本方法设备简单、再现性好,灵敏度高,检出限为3.91×10^-5 mol/L。     

非平衡等离子体下乙烷脱氢反应的研究

在低温常压下,对脉冲电晕等离子体应用于乙烷脱氢反应进行了研究。考察了等离子体注入功率和添加气对反应的影响,并探讨了等离子体条件下乙烷脱氢反应的机理。研究结果表明：乙烷在脉冲电晕等离子体中可发生转化反应,主要产物是乙炔。乙烷转化率和乙炔收率随等离子提功率增加不断提高。添加气二氧化碳的加入提高了乙烷转化率,当体系中CO2浓度为50％时乙炔收率达到峰值。向反应体系中添加氢不仅促进了乙烷的转化,提高了乙炔选择性,且抑制了积碳的形成。     

低温等离子体对高分子材料表面的改性

低温等离子体是以低气压放电(辉光、电晕、高频、微波)产生的电离气体,其中蕴含着丰富的活性粒子,可以引起种种化学反应。处于非平衡态的低温等离子体,其电子温度 T_e>>离子温度 T_i 和气体温度 T_g。如辉光放电或射频放电产生的低温等离子体,其 T_e≈10~4K, T_g则略低二个数量级。在低温等离子体条件下进     

CCl4 对左旋氧氟沙星超声降解的影响

研究了CCl4对超声降解喹诺酮类抗生素左旋氧氟沙星(Levofloxacin)的影响, 考察了CCl4添加量、 超声功率、 溶液初始pH值及左旋氧氟沙星初始浓度等影响因素, 并采用HPLC和LC-MS/MS对超声降解产物进行了初步分析. 结果表明, CCl4增强了左旋氧氟沙星的超声降解, 当反应液体积为50 mL, 超声35 min时, 随着CCl4体积分数的增大(0~0.06%), 左旋氧氟沙星的降解率由1.9%增至69.2%; 超声功率为100~200 W时, 降解率随着功率的升高而增大, 功率为200~400 W时降解率有所降低; pH值对左旋氧氟沙星的超声降解影响很大, pH =7.14时容易超声降解, pH过低或过高均导致降解率显著减小; CCl4的体积分数一定时, 左旋氧氟沙星的降解率随其初始浓度的增大而降低; 左旋氧氟沙星的降解率在33~49 ℃时最大. CCl4强化超声降解左旋氧氟沙星过程主要是由·OH和一系列氯自由基参与的反应. HPLC分析发现, 降解过程中同时生成了2个产物, 并通过LC-MS/MS对其进一步鉴定.     

H2S and NH3 Removal by Silent Discharge Plasma and Ozone Combo-System

Treatment of H₂S and NH₃ using the non-thermal plasma (NTP) methods was investigated. Two NTP systems were used in this study, one consisting of a multi-cell plate-to-wire reactor (PTW), and the other consisting of an ozonization chamber and the multi-cell PTW reactor. Each cell of the PTW reactor had a sheet of copper foil embedded in dielectric layers as its high voltage electrode and a wired rack as its gounded electrode. Use of the wired rack type electrode allowed large flow throughput, and promoted intense local electric fields. The experiments showed that under constant energy input, the decomposition efficiency of H₂S or NH₃ decreased with increasing initial concentration of the gas, and increased with increasing injected ozone and relative humidity. Injection of NH₃ into H₂S stream did not improve the H2S decomposition efficiency but was necessary for removal of sulfite-containing compounds in the discharge air.     

Simultaneous Removal of H<Subscript>2</Subscript>S and Dust in the Tail Gas by DC Corona Plasma

The removal of hydrogen sulfide and dust simultaneously by the DC corona discharge plasma with a wire-cylinder reactor was studied at atmospheric pressure and room temperature. The outlet gases were analyzed by Fourier Transform Infrared. Chemical compositions of the dust collected from ground electrode were analyzed by X-ray fluorescence. The results showed that the DC corona discharge is effective in removing H₂S and dust simultaneously. The best H₂S conversion was gained with the 2 cm discharge gap. The lower inlet H₂S concentration, the higher conversion efficiency was gained at any specific input energy (SIE), while the energy yield was on the contrary. The removal efficiency of H₂S decreased gradually as oxygen concentration increased, which means that the H₂S decomposition mainly depends on direct electron collisions or short-living species, such as^·O, ^·OH radicals in the non-thermal plasma. At the initial stage, the conversion efficiency of H₂S increased with the increasing of relative humidity, but later decreased while the relative humidity keep increasing with the same SIE. Existing of dust can not only reduce the energy consumption of H₂S conversion and improve the removal efficiency, but also inhibit the yield of SO₂ for it can further react with some compounds in the dust. With the discharge gap of 2 cm, inlet H₂S concentration of 2400 ppm, O₂ Of 0.5 %, relative humidity of 41 %, dust content of 4000 ± 5 % mg/m³ and SIE of 600 J/L, the H₂S conversion reached 98.8 %, and the dust removal efficiency was close to 100 %.     

Photolysis of H_2S with interior microwave discharge electrodeless lamps

<正>The luminescent properties of microwave discharge electrodeless mercury lamp(MDEL-Hg) which was ignited within the resonant cavity and photolysis of hydrogen sulfide with low concentration were studied in this paper.Experiment results indicated that the Interior MDEL-Hg could be made the best of energy utihzation and the efficiency of photolysis of H_2S was very significant under the experimental conditions with the initial H_2S concentration of 7.9 mg m~(-1).With residence time of 1.5 s,the removal efficiency of hydrogen sulfide was 91%,the absolute removal amount(ARA) was 3.24μg s~(-1) and the energy consumption was 58.23 mg(kWh)~(-1).     

TiO2/H2O2/超声波协同降解壬基酚聚氧乙烯醚溶液

采用经过处理的锐钛矿型TiO2作为催化剂,在H2O2存在下,以TiO2/H2O2/超声波协同降解壬基酚聚氧乙烯醚反应为模型,探讨了TiO2催化剂用量、H2O2用量、超声波功率、壬基酚聚氧乙烯醚溶液初始浓度、初始pH值对壬基酚聚氧乙烯醚降解率的影响。结果表明,在一定的超声波功率和一定的TiO2用量范围内,壬基酚聚氧乙烯醚降解率随超声波功率和TiO2用量的增大而增大,达到一定值后保持平稳;当H2O2浓度介于一定范围内,增大H2O2用量可提高壬基酚聚氧乙烯醚的降解率,但H2O2用量过多时,反而会使壬基酚聚氧乙烯醚的降解率下降;pH<5时,壬基酚聚氧乙烯醚降解效果较好,且pH值越小,降解率越高;pH>5时,降解率越来越低。TiO2/H2O2/超声波体系降解壬基酚聚氧乙烯醚产生了较强烈的协同效应,在同一时刻三者协同体系的降解率比其3种单独体系的降解率之和高出约60%;在TiO2催化剂用量0.4g/L、H2O2用量0.2g/L、超声波功率600W、降解时间120min的条件下,对初始质量浓度为80mg/L,pH=1的壬基酚聚氧乙烯醚溶液进行降解,其降解率达98%以上。     

无氧下低浓度硫化氢在浸渍活性炭上的吸附研究

为了考察常温、无氧下浸渍Na2CO3改性、原料气相对湿度对活性炭吸附硫化氢的促进作用，用动态吸附法分别测试了不同湿度下原活性炭和浸渍活性炭对低浓度硫化氢的吸附，同时考察了温度对该吸附过程的影响。结果表明，吸附平衡数据均符合Freundlich吸附等温方程。与原活性炭相比，浸渍活性炭的孔容和比表面积略有降低，但对硫化氢的吸附能力却显著提高，说明硫化氢与浸渍剂在活性炭表面上发生了化学反应。相对湿度增加，活性炭和浸渍活性炭对H2S的吸附能力均显著增强。温度升高，平衡吸附量均略有下降。     

2,2′-联咪唑磷钨酸盐和氧化石墨复合物的制备及其质子导电性能(英文)

制备了氧化石墨同基于2,2′-联咪唑(简记为H2biim)和磷钨酸的有机-无机络合物(其分子式简记为{H6[(H2O)1.5(H2biim)2(CH3OH)]2[(H2biim)(CH3OH)2][PW12O40]2·2CH3CN}n(1))的两个复合物(分别简记为1-GO1和1-GO2).利用红外光谱仪和X射线衍射仪表征了合成产物的结构.此外,在25~100℃温度范围内和35%~98%相对湿度范围内,利用电化学阻抗谱测定了2种产物的质子导电性.结果表明,化合物1的结构特征在两个复合物中得以保留.在约98%相对湿度下,1-GO1和1-GO2在温度25~100℃范围内的质子导电率达1.26×10-3~2.2×10-3S·cm-1;在温度100℃、相对湿度35%~98%范围内,1-GO1和1-GO2的质子导电率达0.64×10-3~2.2×10-3S·cm-1.此外,在同等条件下,1-GO1和1-GO2的质子导电性优于化合物1.     

Valen席夫碱单核铜配合物的合成、热化学性质及其对粟酒裂殖酵母细胞作用的热动力学研究

以甲醇为溶剂,邻香草醛缩乙二胺席夫碱(H2vanen)与一水合醋酸铜[Cu(OAc)2·H2O]反应,合成了一种Valen席夫碱单核铜配合物[Cu(vanen)(H2O)].以盖斯定律为理论基础,设计了一个合理可行的热化学循环.根据该热化学循环,依次测定了各样品的标准摩尔溶解焓,进而求得配位反应的标准摩尔反应焓(θr m?H)为?(16.61±0.54)kJ/mol.再结合其他相关的文献值,求得配合物的标准摩尔生成焓(θf m?H)为?(756.5±2.4)kJ/mol.在32℃条件下,用热导式等温微量热仪测定了不同浓度配合物作用下粟酒裂殖酵母细胞的产热曲线,探讨了不同浓度的配合物对酵母菌生长的影响,分析了配合物的浓度与酵母菌代谢的生长速率常数k、抑制率I、最大发热功率Pmax、半抑制浓度IC50以及达到最大发热功率所需时间tmax等动力学参数之间的关系.分析结果表明,配合物对粟酒裂殖酵母细胞的生长具有低浓度促进、高浓度抑制的Hormesis效应.     

SO_2在TiO_2颗粒物表面的非均相反应

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促进SO2在TiO2颗粒物表面的非均相氧化反应,在两者都存在的情况下,对促进硫酸盐的生成有协同效应.在干态无光照条件下和一定湿度(RH=40%)紫外光照条件下,以硫酸盐的生成来计算,SO2在TiO2颗粒物表面的反应级数分别为二级和一级;反应摄取系数γBET分别为1.94×10-6和1.35×10-5.TiO2颗粒物表面的羟基参与了反应,在紫外光照下表面生成的活性氧物种在反应中起重要作用.     

碳修饰钨酸铋光催化降解水体中的邻苯二甲酸酯

以Bi(NO3)3.5H2O、Na2WO4.2H2O为反应物,采用水热法,经由葡萄糖炭化合成了碳修饰Bi2WO6(C-Bi2WO6)催化剂;考察了C-Bi2WO6光催化降解3种邻苯二甲酸酯(PAEs)的催化性能.结果表明:C-Bi2WO6对PAEs的降解效果优于Bi2WO6,特别是在葡萄糖与Na2WO4.2H2O质量比约10∶100条件下得到的催化剂的催化性能最优.与此同时,当PAEs的pH=6时,降解效果最好;而PAEs的浓度也对PAEs的光催化降解有一定的影响.     

镨配合物的热化学及其对酵母菌作用的热动力学研究

用六水合氯化镨、硫代脯氨酸(C4H7NO2S)和水杨酸(C7H6O3)合成了三元固体配合物[Pr(C7H5O3)2(C4H6NO2S)]-2H2O.根据盖斯定律设计一个热化学循环,用溶解-反应量热法研究得到合成反应的标准摩尔焓变为(133.70±1.02)kJ/mol,配合物298.15K时的标准摩尔生成焓为-(2909.3±3.2)kJ/mol.用TAMair微量热仪测定其在28.00℃时对粟酒裂殖酵母作用的产热曲线,进而算出在配合物作用下,酵母菌生长代谢的最大发热功率Pmax、速率常数κ、传代时间tG、抑制率I和半抑制浓度cI,50等热动力学参数.结果表明:稀土水杨酸硫代脯氨酸配合物在低浓度下对酵母菌有刺激作用,高浓度下为抑制作用,即稀土配合物对微生物的生长具有双向生物效应,也称为Hormesis效应.