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1.
芬顿技术常用于去除水中的有机污染物,通过向溶液中加入Fe2+和H2O2便可以产生自由基并进一步氧化有机物,但传统的芬顿技术总是伴随着诸如铁泥、较窄的pH适用范围等缺点. 近年来,以MoS2为代表的一类无机助催化剂可以有效地促进(类)芬顿反应中Fe2+/Fe3+的循环以及反应中自由基的生成,MoS2因其表面存在的还原态金属活性中心可以有效地还原Fe3+或Co3+等金属离子并减少元素的流失. 为了进一步明确无机助催化剂的性能和微观机制,本文综述了以MoS2为代表的助催化剂在均相和非均相芬顿反应中对于H2O2及PMS的活化效果. 结果表明:无论是在均相还是非均相(类)芬顿反应中,MoS2、CoS2等表面存在的还原态金属活性中心均能显著促进(类)芬顿反应中金属离子的循环,并提高反应中强氧化性活性氧物种的浓度,而一些助催化剂在助催化芬顿反应的同时,甚至可以自产活性氧物种或是自主活化PMS. 但目前的研究仍存在一些不足,如无机助催化剂极有可能会给反应体系带来重金属离子的二次污染,一般的非均相催化剂及助催化剂的使用时限较短,并不能满足实际工业化的应用. 因此在未来的研究中,提高催化剂和助催化剂的反应稳定性和进一步提高反应活性应作为研究的重点. 其中,将纳米技术与催化剂和助催化剂的制备相结合,或进一步改善助催化剂的效能均可能有效推进无机催化剂及助催化剂在工业应用上的进程. 相似文献
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本研究开发了等离子体微放电填充床反应器和等离子体微放电填充床反应系统,采用多孔陶瓷作为填充床材料,用控制变量法探索了停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对反应系统的甲苯去除能力的影响.结果发现,上述因素的最优组合参数为:1.1s、9.5kV、负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn催化剂、189.52mg/m3、6000J/L.同时,对多孔陶瓷填充床进行了SEM和XRD等表征研究,研究表明, Mn催化剂包括Mn2O3和Mn3O4晶体;Co/Mn催化剂包括CoMnO3和Mn O2晶体;Fe/Mn催化剂包括FeMnO3、Fe2O3和Mn2O3晶体,并且Mn催化剂比Co/Mn催化剂和Fe/Mn催化剂的晶体颗粒更加均匀. 相似文献
3.
以TiO2/Al2O3为载体制备了Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂,建立了三相流化床光助非均相芬顿反应体系.选取香豆素为羟基自由基捕获剂,采用荧光法检测光助非均相芬顿反应体系中产生的活性中间体,发现在体系中有高活性的羟基自由基生成.实验讨论了溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强对光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基生成量的影响.结果表明,以香豆素为羟基自由基捕获剂的实验方法可以较好地检测不同实验条件下光助非均相芬顿反应体系中产生的羟基自由基,且该光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基的生成在30 min内符合零级反应动力学.溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强均对反应体系中羟基自由基的生成存在一定的影响. 相似文献
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树脂负载草酸铁光助类芬顿降解水中孔雀石绿 总被引:2,自引:4,他引:2
为了强化多相类芬顿反应的速率,在可见光下采用以草酸盐为配体的三价铁草酸络合物(Fe~(3+)C_2O_4/R)为催化剂催化过氧化氢降解水中孔雀石绿.结果表明,与Fe~(3+)/R相比催化剂Fe~(3+)C_2O_4/R具有更强的催化活性,能强化羟基自由基(·OH)的产生. 过氧化氢的初始浓度越高,反应速率越快,反应遵循一级反应动力学,反应速率常数与过氧化氢浓度具有很好的相关性.在pH值3~9的范围内,催化剂Fe~(3+)C_2O_4/R都能有效地对MG进行降解,最佳pH值为6.随着催化剂投量的增加,MG的去除效率明显提高.随着MG初始浓度的增加,MG的去除也由吸附为主转化为以氧化为主,但总体影响不大.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明铁在树脂表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.反应中的氧化活性物种是羟基自由基和高价态铁同时共存. 相似文献
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为提高有机染料废水的降解效率,高级氧化技术(AOPs)在处理有机染料废水中已经得到了成功的应用。其中,芬顿(Fenton)氧化,尤其是光助芬顿氧化法(Photo—Fenton)倍受研究人员的关注。阐述了光助芬顿氧化法的产生与发展.反应机理以及影响其降解染料废水的几方面因素。对光助芬顿氧化法今后的发展方向提出了一些建议。 相似文献
7.
氮掺杂二氧化钛复合催化膜降解甲苯气体研究 总被引:4,自引:0,他引:4
采用溶胶-凝胶法以聚丙烯(PP)中空纤维膜为载体制备了N-Ti O2/PP复合催化膜,并考察了其催化降解甲苯有机废气的性能.结果发现,紫外光催化的甲苯降解率可达84%,去除负荷为89.8 g·m-3·h~(-1),自然光催化的甲苯降解率可达63.9%,去除负荷为69.25 g·m-3·h~(-1).同时,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征了N-Ti O2/PP复合催化膜,并采用GC-MS分析甲苯降解过程的中间产物并推测甲苯反应过程机理.采用GC-MS分析出口气样的研究结果表明,苯(C6H6)、苯甲醛(C7H6O)、苯乙酸(C8H8O2)、丙烯醛(C3H4O)、甲酸甲酯(C2H4O2)为甲苯光催化降解的中间产物.N-Ti O2/PP复合催化膜降解甲苯的机制为甲苯气体通过中空纤维膜传质到N-Ti O2/PP复合催化膜,光催化产生羟基自由基,甲苯气体被羟基自由基氧化成中间产物,并继续降解为最终产物二氧化碳和水. 相似文献
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旅客列车集便器废水中含有一定量生物难降解的磺胺甲恶唑(SMX)抗生素,使用光芬顿法对集便器废水中残留的抗生素进行催化降解,并对其机理进行分析。制备反应催化剂氧基氯化铁(Fe OCl),并利用XRD、SEM、XPS等表征手段证明制备的Fe OCl具有典型的长方体形状、层片状结构;实验模拟并对比7种不同催化条件下旅客列车集便器废水中SMX的降解效果,得出最优降解条件为H2O2浓度为8 mmol/L,Fe OCl粉末投加量为0.2 g/L,SMX初始浓度为0.1 mmol/L;在最优条件下定量分析了体系中H2O2和NH4+-N浓度的变化,及溶液中5种常见阴离子对SMX降解过程的抑制作用,为旅客列车集便器废水中抗生素降解的中试实验提供一定的理论和数据基础。 相似文献
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本研究构建了以模拟太阳光(AM 1.5,100 mW·cm-2)为光源的光芬顿体系,研究了对化学镀镍废水中次磷酸盐(H2PO2-)的氧化且同步回收磷(P),比较了单独H2O2、模拟太阳光和H2O2联用、H2O2与FeSO4联用(芬顿法)、模拟太阳光和芬顿法联用(光芬顿法)对H2PO2-的氧化效果.结果表明光芬顿法效果最优,能够高效氧化H2PO2-为PO4-的同时在一定条件下以磷酸铁(FePO4)沉淀形式回收P.考察了不同H2O2浓度、H2O2投加次数、溶液初始pH值、... 相似文献
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低浓度甲苯的气相光催化降解研究 总被引:17,自引:2,他引:17
研究了较低浓度的甲苯在较短停留时间时(17s~83s)的光催化降解,考察了甲苯初始浓度、停留时间、湿度、光源和催化剂载体等因素的影响,并分析了光催化处理降解能力随甲苯负荷的变化.研究表明,在较短停留时间时,甲苯降解率随进口浓度的增大而下降,且停留时间越短,随进口浓度增大而下降的越快;在某一停留时间范围内,甲苯的降解近似遵循一级反应动力学,动力学常数随浓度的增大而增大;低浓度时甲苯的光催化降解受湿度影响较小;低压汞灯为光源时甲苯的光催化降解率显著高于黑光灯为光源时的降解率;涂覆在不锈钢网状上的光催化剂性能随载体目数的增加而提高,但不及涂覆在铝板上的光催化剂. 相似文献
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FeY催化剂光助Fenton法降解亚甲基蓝染料废水 总被引:1,自引:0,他引:1
文章以NaY分子筛为载体,通过离子交换法制备FeY催化剂,并对其在非均相光-Fenton体系中催化降解亚甲基蓝染料废水进行了研究,考察其催化降解性能、重复性和再生性。结果表明,在反应温度为25℃、FeY催化剂投加量为1 g/L、H2O2浓度为4 mmol/L、pH为4、UV光照射60 min时,非均相体系对染料废水的脱色率和COD去除率分别达到97%和84%。通过比较发现,相对于黑暗条件,太阳光和UV光都能显著提高降解效率,并且两种光源效果相当。FeY催化剂比均相催化剂具有更高的催化活性,并且脱附率低,重复性较好,经500℃焙烧2 h的再生催化剂对染料废水的脱色率和COD去除率均可达原来的90%以上。 相似文献
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对以工业丙烷为燃料、空气为氧化剂、TiCl4为先驱物的火焰CVD法制备的含碳纳米C-TiO2光催化剂,用沉降法在石英玻璃管内壁制备C-TiO2纳米薄膜,以管式反应器为光催化氧化装置,实验研究了含碳纳米C-TiO2的纳米薄膜对甲苯气体的光催化降解规律。探讨了甲苯初始浓度和相对湿度等因素对降解率的影响。实验结果表明,相对湿度约为60%时,对甲苯有最佳的光催化降解效果。在催化剂负载量约为4.9mg、主波长为254nm和365nm的8W紫外灯各一盏、甲苯初始浓度约为60mg/m3、气体流量为400mL/min(甲苯在光催化器中停留时间约为3.45s)的条件下,甲苯的降解率可达45%。 相似文献
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膜生物反应器处理甲苯性能及机制 总被引:1,自引:5,他引:1
采用膜生物反应器处理甲苯有机废气,研究了进气浓度、停留时间、循环液喷淋密度和pH值对甲苯去除率的影响.膜生物反应器能高效净化挥发性有机废气,甲苯去除率可达99%.适宜运行条件为:pH值为7.2、停留时间为6.4 s、循环液喷淋密度为2.5 m3.(m2.h)-1.采用GC-MS分析出口气样,研究结果表明乙醛酸(C2H2O3)和乙烯基甲酸(C3H4O2)为甲苯生物降解的中间产物.膜生物反应器处理甲苯机制为甲苯气体通过中空纤维膜传质到生物膜,被生物降解为乙醛酸和乙烯基甲酸,然后继续好氧降解为最终产物二氧化碳和水. 相似文献
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以低压汞灯为光源,采用石英管连续流动态反应系统和特氟龙气袋静态反应系统,研究了环境因素〔RH(相对湿度)、温度、光照强度、有氧(空气)/无氧(氮气)气氛条件〕对低浓度(10~20 mg/L)气相甲苯光氧化过程的影响. 结果表明:①RH对甲苯光氧化反应影响显著. 干燥条件(RH为0%~5%)下甲苯光氧化去除率在8.3%~8.7%之间;当环境中有水蒸气存在(RH为20%)时,甲苯光氧化去除率降至6.5%~7.2%,其后光氧化去除率随着RH的进一步增加而逐渐增大,在RH为60%时达到最大值(9.4%~11.5%);但当RH继续增至80%时,去除率迅速降至4.4%~5.6%. ②甲苯光氧化去除率随着温度、光照强度的增加而提高. ③无论是干燥(RH为0%~5%)还是湿润(RH为60%)环境下,甲苯在有氧气氛下的去除率均高于无氧气氛;甲苯在有氧气氛下光氧化产物主要是苯和苯甲醛,在无氧气氛中的产物主要是苯. ④在干燥、有氧条件下,O(1D)应是甲苯光氧化的活性物种;在湿润、有氧条件下,甲苯的光氧化主要是通过·OH氧化降解;在无氧条件下,甲苯的光氧化主要是通过甲苯的直接光解完成. 相似文献