鼎湖山秋季大气气溶胶中水溶性离子浓度与粒径分布

珠江三角洲是我国最活跃的经济区之一,随着城市化进程加快、人口急剧增加,大气气溶胶污染日趋严重.近年来,国内外学者针对珠江三角洲区域大气气溶胶来源、化学组成、形成机制等进行了广泛的研究.但是,针对珠江三角洲大气气溶胶研究主要集中在城市,对于区域本底大气气溶胶的研究较少.     

临安本底站大气气溶胶水溶性离子浓度变化特征

为研究我国长江三角洲地区气溶胶污染的区域特征,2008年4月、7月、10月和2009年1月,在临安区域本底站利用安德森(Andersen)分级采样器进行了大气气溶胶采样,样品用离子色谱(IC)进行了分析.结果表明,临安区域本底站SO24-、NH4+、K+的浓度在粒径0.43—1.1μm出现峰值;Ca2+、Mg2+的浓度在粒径3.3—5.8μm出现峰值;NO3-、Cl-、Na+的浓度在粒径0.43—1.1μm和3.3—5.8μm出现峰值.气溶胶各个粒径段上的阳、阴离子电荷比均小于2.在降水过程个例分析中,降水之后临安区域本底站的总离子浓度增加了10.9μg·m-3;粒径分布除SO24-和K+有明显变化以外,其它离子没有明显变化.通过霾日和非霾日的浓度变化分析发现,细粒子中SO24-、NH4+的浓度的增加是造成霾天气的主要原因.     

Variation pattern of water-soluble ions in atmospheric at Lin＇an regional background station

为研究我国长江三角洲地区气溶胶污染的区域特征,2008年4月、7月、10月和2009年1月,在临安区域本底站利用安德森（Andersen）分级采样器进行了大气气溶胶采样,样品用离子色谱（IC）进行了分析.结果表明,临安区域本底站SO2/4-、NH4＋、K＋的浓度在粒径0.43—1.1μm出现峰值;Ca2＋、Mg2＋的浓度在粒径3.3—5.8μm出现峰值;NO3-、Cl-、Na＋的浓度在粒径0.43—1.1μm和3.3—5.8μm出现峰值.气溶胶各个粒径段上的阳、阴离子电荷比均小于2.在降水过程个例分析中,降水之后临安区域本底站的总离子浓度增加了10.9μg·m-3;粒径分布除SO2/4-和K＋有明显变化以外,其它离子没有明显变化.通过霾日和非霾日的浓度变化分析发现,细粒子中SO2/4-、NH4＋的浓度的增加是造成霾天气的主要原因.     

长三角区域背景地区SO2和NOx本底特征

本研究对代表长三角区域背景地区的临安大气本底站2006-2007年的SO2和NOx数据进行分析,结果表明,实验期间,SO2和NOx年均浓度均无明显差异;SO2,NOx季节变化特点和一些城市地区的研究结果一致,都是在冬季浓度较高,夏季浓度较低,不同的是,在邻近临安本底站的上海市,SO2与NO2最高月浓度与最低月浓度的比值小于临安区域本底站SO2与NOx最高月浓度与最低月浓度的比值,说明背景地区污染物浓度更容易受到气象条件变化的影响;SO2和NOx小时浓度日变化和城市地区的双峰双谷型分布形态不同,呈现出单谷型分布形态,午后的14点左右,SO2和NOx小时浓度达到24 h中的最低值,SO2和NOx分别在凌晨0点左右和晚上20点左右达到24 h中的最大值.     

长三角区域背景地区降水化学特征

为了解临安降水的化学特征及主要致酸组分,2008年5-11月在临安区域大气本底站采集了35个降水样品,分析其化学组分.结果表明,临安地区降水中无机阴阳离子体积加权平均浓度比我国城市地区低,但个别降水中无机离子浓度总量会很高;降水中Cl-和K+主要来自海洋源的贡献;SO42-,Ca2+和Mg2+主要来自非海洋源;燃煤排放产生的SO42-仍然是临安地区降水酸化的主要无机致酸组分,35场降水中,平均占到无机阴离子总量的52%,NO3-对临安降水酸化具有重要贡献,反映出长三角区域快速城市化过程中机动车数量快速增长对区域大气环境的影响在增强.     

杭州地区大气细颗粒物浓度变化特征分析

利用2012年杭州地区(杭州、桐庐、建德、淳安)大气颗粒物监测仪TEOM1405D的连续观测资料,对该地区PM2.5质量浓度的变化特征及其与气象条件的关系进行了分析研究.结果表明,2012年杭州、桐庐、建德、淳安PM2.5年平均浓度分别为50.0±25.7、46.5±22.0、42.1±21.8、36.9±21.2μg·m-3,空间上呈现至北向南逐渐下降的变化趋势.受边界层高度、降水等气象条件影响,4个站点PM2.5浓度的季节变化基本表现为秋季冬季春季夏季,其中秋、冬季PM2.5超标日数高达80%左右.杭州地区PM2.5日变化呈现明显的双峰型特征,其峰值出现时间与人们的早晚出行高峰有较好的对应关系.对比不同站点PM2.5浓度变化可以看出人口密集城市区域气溶胶浓度要显著高于乡村地区.通过拟合小时平均值最大出现频率得出杭州地区最具代表性大气状态下PM2.5的浓度值为21.2μg·m-3.风向风速与PM2.5浓度的关系表明杭州主要以本地污染为主,桐庐受本地污染和区域输送双重影响,建德主要表现为区域输送.     

天津城区秋冬季黑碳气溶胶观测与分析

利用天津大气边界层观测站2010年9月—2011年1月黑碳气溶胶、PM2.5质量浓度、大气能见度及常规气象观测数据,研究天津城区秋冬季黑碳气溶胶污染特征.结果表明,天津秋冬季黑碳气溶胶质量浓度均值7.24μg.m-3和6.46μg.m-3,分别占PM2.5质量的9.42%和7.98%,其吸收作用分别贡献大气消光的17.2%和17.6%;采用最大频数浓度法计算黑碳浓度本底值为2.50μg.m-3;黑碳浓度的日变化特征与天气过程有关,雾和霾天气下黑碳浓度较高,降水利于清除黑碳污染,秋季高浓度黑碳除局地源污染外,可能还与河北、山西、天津等地燃烧秸秆有关.     

兰州市城区与背景点冬季大气气溶胶中主要无机离子的组成特征

对冬季兰州市城区和环境背景观测点的大气气溶胶样品进行了综合分析.结果显示,在同一地区的气溶胶中,细颗粒(PM10)所富集的无机离子浓度要比粗颗粒(TSP)高出7.59%-15.3%.说明水溶性离子更易在细颗粒中富集.气溶胶在受到人为污染影响后,其水溶性离子的浓度和构成也会因此发生变化.我们可以用测定同一区域内不同采样点气溶胶水溶物浓度的方法,来判断该地区大气气溶胶受污染的程度.在城区集中燃放烟花爆竹的除夕夜,气溶胶中部分水溶性离子浓度会迅速上升.上升幅度最大的是 K ,与非燃放期相比,TSP和 PM10中K 分别高出10.70倍和11.5倍.其次是NO-3, SO2-4,Mg2 ,NH 4和Cl-离子.     

龙凤山大气气溶胶散射特性观测分析

利用2018年龙凤山区域大气本底站(简称龙凤山站)气溶胶散射系数、PM₁₀质量浓度及常规气象观测资料,研究了东北本底地区气溶胶散射系数的变化特征.结果表明,2018年龙凤山站3个波长下气溶胶散射系数的均值为(194.1±202.4)Mm^-1(450 nm)、(133.4±139.2)Mm^-1(550 nm)、(81.8±85.3)Mm^-1(700 nm).龙凤山地区散射系数具有明显的日变化特征,且不同季节的日变化特征具有较大区别.龙凤山地区地处相对洁净的背景地区,气溶胶散射系数水平相对较低,春季受局地及长距离风沙的影响散射系数均值较高,冬季东北地区采暖燃烧排放量比较大,大气层相对稳定,不利于气溶胶污染物的扩散,冬季气溶胶散射系数最高.夏秋季受湿沉降与植被条件的影响气溶胶散射系数最低.散射系数与PM₁₀质量浓度相关性较好,相关系数r为0.82.龙凤山PM₁₀的质量散射效率为3.6 m²·g^-1(550 nm).2018年龙凤山PM₁₀气溶胶的散射Angstrom指数(SAE)平均值为1.96±0.25,表明在观测期间气溶胶主要是以较小的粒子主导,夏季的SAE最大,秋季的SAE最低,春季和冬季居中.     

基于静态箱法研究城市草坪空气负离子来源及其影响因素

空气负离子(NAI)是评价空气清洁程度的重要指标,但城市绿地NAI的不同来源及相对贡献国内外尚未见报道.为更好地理解NAI在城市区域的生成机制,运用静态箱隔离法对典型城市草坪(Zoysia matrella)不同来源(植物、土壤、大气本底、外源)的NAI进行动态观测,并采集气象站同步数据,分析各来源NAI的浓度值、贡献率及影响因素.结果显示:不同来源NAI日变化特征不同.保留植物的静态箱内NAI浓度日均值为1 478个/cm~3,峰值可达2 522个/cm~3;植物来源、土壤来源、大气本底来源的NAI日均值分别为1 389个/cm~3、101个/cm~3和98个/cm~3,对静态箱内NAI平均贡献率分别为83.5%、8.3%和8.2%;静态箱外开放环境的NAI浓度平均只能达到静态箱中水平的26.2%.植物和大气本底来源NAI均与温度显著正相关,与相对湿度、气溶胶及主要大气污染物无显著相关性;而土壤来源NAI与气温显著负相关,与湿度无明显相关性,与各大气主要污染物均呈显著正相关.外源NAI与各上述因子均无明显相关性.本研究表明植物是城市草坪NAI的主要贡献者,土壤和大气本底的贡献相对较低;环境因子对不同来源NAI的影响机制不同,温度和湿度是主要影响因素,主要大气污染物仅对土壤来源的NAI影响较显著.(图5表1参41)     

常州市2007年降水酸度及离子含量特征

降水是对大气污染物的一个快速有效的净化过程.降水的化学成分取决于云团的净化过程,以及大气中的气相气溶胶和颗粒物气溶胶.由于汽车尾气以及工业污染,导致气溶胶成分的复杂性,从而增加了降水化学成分的复杂性.为了了解一个城市的空气污染情况,必需深入地研究它的降水.尽管我国南方的SO2和NOX排放量小于北方,但是我国南方的酸雨状况明显比北方严重,特别是华东地区和西南地区.常州市地处长三角的中心地带.长三角区域内各个城市降水化学的研究报道多集中于上海和南京等大城市.     

青岛近岸区域典型海陆人为交互作用下酸雨的化学特征

作为我国北方地区酸雨最为严重的城市之一,青岛及其近岸区域酸雨的研究对揭示典型海陆人为交互作用下酸雨形成机理具有典型的示范性.本文从酸雨的现状及变化、酸雨形成机制及影响因素、雨水中致酸/碱性成分的来源入手,系统总结了青岛近岸区域酸雨的化学特征.结果表明,青岛近岸区域自1981年以来酸雨状况有所减轻,但2006年以来又有加重的趋势,并由"硫酸型"酸雨向"硫-硝混合型"酸雨转变.局地人为源SO2和NOx的排放、区域外污染物的输送以及海上浮游生物释放的二甲基硫(DMS)是该地区大气致酸物质的3条重要输入途径.大气中致酸成分前体物的浓度和排放强度、气溶胶中酸化缓冲/碱性物质的含量以及复杂多变的气象条件是该区域酸雨形成的主要控制因素.人为源和地壳源分别是大气中致酸成分和碱性成分的主要来源,海盐源硫酸盐气溶胶会对降水酸性产生一定的稀释作用.今后的研究应特别重视:(1)降水p H的动态变化及与大气颗粒物的相互作用;(2)低分子有机弱酸、重金属及与污染有机物的复合污染作用机制对酸雨的影响;(3)优化酸沉降模型,精确量化解析不同来源对雨水酸性成分的贡献;(4)雾、露、霜等其它形式的酸沉降及沉降通量.深入研究青岛近岸区域酸雨的地球化学特征,不但有助于加深对海陆人为交互作用下我国东部沿海经济发达地区大气污染与酸沉降形成机理及其生态效应的认识,还可为科学制定酸雨防控对策提供理论依据.     

大气气溶胶中的氮:化学形态与同位素特征研究进展

氮是大气气溶胶的重要组成部分.气溶胶中的氮组分参与大气中的光化学反应,进而改变大气组成,影响气候变化与人类健康.同时,大气中过量的颗粒氮改变了氮素的自然循环,当它们沉降到地表时对陆地和水生生态系统产生深远的影响.本文综述了近年来气溶胶氮组分的研究进展,按其化学形态分别阐述了气溶胶中无机氮和有机氮的来源及其相关大气化学过程等,同时探讨了气溶胶中氮的同位素特征,指出该研究领域的薄弱环节并对其研究前景进行了展望.     

华北清洁地区气溶胶特征及其来源研究

本文用中子活化分析和质子激发Ｘ荧光分析法，测定了华北清洁地区气溶胶样品中几十个元素的含量，对粗粒和细粒两种颗粒物进行了平均元素浓度和富集因子的计算。基于对华北地区获得的颗粒物数据以及不同来源气溶胶化学组成的讨论，得出华北清洁地区大气颗粒物的质量浓度要比城市地区小很多，细颗粒物的平均质量浓度比粗颗粒要高，华北清洁地区人为污染元素的粗细比率与城市地区的相比很低，大气污染物主要是由远距离输送来的。     

基于热脱附-化学电离质谱技术的二次有机气溶胶成分分析和前体物解析

二次有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分.有关二次有机气溶胶的分子示踪物、生成机制,以及产率的实验室研究和外场观测工作已在世界各地广泛开展;然而,学术界对二次有机气溶胶的认识仍待进一步加深,以期更为全面地了解二次有机气溶胶生成和消亡的整个大气过程.本课题组拟利用新近发展的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术为主要手段,从新的视角研究二次有机气溶胶的化学物种和形成机制:在烟雾箱中研究一系列生物源和人类源有机化合物与羟基自由基、硝基自由基、以及臭氧的反应,应用热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术测定二次有机气溶胶的分子组成特征;在相对污染和相对洁净地区分别组织外场观测,着重于实际大气中二次有机气溶胶的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术的方法发展;实现利用烟雾箱研究获得每个前体物生成的二次有机气溶胶的指纹特征,使用多元线性回归分析技术分析实际大气中的二次有机气溶胶的前体物来源;通过相对污染和相对洁净两个地区的比较,阐明两地的大气颗粒物污染是否在化学组分方面具有类似性而只是具有浓度上的差别,或者两地的大气颗粒物污染是否由于前体物浓度上的差异而已具有化学组分上的非线性差异.     

香河地区大气气溶胶中水溶性离子观测及分析

大气气溶胶是大气中数量巨大、成分复杂、性质多样、危害最大的一种污染物.水溶性无机离子是大气气溶胶中的重要组成部分,它不仅直接影响大气沉降的酸度和云、雾的形成,还能引起辐射强迫作用,进而导致地气系统能量平衡变化,间接影响全球气候.近年来,对大气气溶胶中可溶性离子的研究受到越来越多的关注.     

大气气溶胶研究新动向

本文概述了近年大气气溶胶研究的四个主要方面:大气气溶胶的表征、大气化学过程与气候变化、健康效应等的概况.阐明了当今大气气溶胶研究的趋向,主要着重于PM_(10)和PM_(2.5)细颗粒(可吸入颗粒物或二次颗粒物)的物理化学特性与环境行为、生态效应,更重视气溶胶的非均相化学反应过程;其研究范围,从平流层向对流层发展,并密切结合气候变化、健康影响等有关的一些实际问题,进行深层次的综合性研究.大气气溶胶化学已成为当今大气化学研究最前沿的领域.     

黄海西部春、夏季湿沉降常量离子化学特征研究

大气湿沉降是大气气溶胶的湿清除过程,在物质向海洋输送过程中起着重要的作用．研究降水中的化学成分、离子浓度及其相互作用对于了解海、陆源对被研究地区气溶胶与湿沉降的影响有实际意义．     

2009—2011年北京地区大气气溶胶光学特性季节变化规律研究

利用AERONET北京站2009—2011年气溶胶地基反演资料,分析了该地区气溶胶光学特性的季节变化特征.结果表明,不同季节大气气溶胶光学厚度(AOT)、Angstrom波长指数(α)具有不同的日变化规律,AOT的变化受当地气溶胶人为排放、大气稳定度条件、大气辐射等因素的影响较大,因太阳辐射的影响,α在午后存在高值或有略微增加的趋势.AOT具有明显的季节变化特征,主要表现为春、夏季大,秋、冬季小,与北京地区温带季风气候特点有关.AOT年均值为0.63.α在四季中均表现为单峰型结构,春季受沙尘粒子不连续性导入的影响,α概率分布最宽,值最小,标准差最大,α0.5的概率超过10%,粗粒子在四季中占比最多.夏、秋两个季节α均值1.1,属于典型的城市-工业气溶胶粒子.4个季节α值均大于0.9,年均值为1.07,表明北京地区以气溶胶细粒子为主.水汽柱含量具有明显的季节变化,与降水量具有相同的变化规律,夏季最多达2.33 cm,冬季最少仅有0.3 cm,春、秋季次之.     

大气颗粒物与气相污染物的化学热力学平衡及与酸化作用的关系

本文以大气中NH_3-HNO_3-NO_3~--SO_4~(2-)气溶胶体系为研究对象,从热力学基本理论出发,建立了计算不同大气条件下颗粒物中NH_4NO_3的离解常数和在平衡时气相NH_3,HNO_3及颗粒物中NH_4NO_3浓度的理论模式和计算程序。此模式用于西南酸雨地区和北京非酸雨地区的大气气溶胶体系,结果表明理论计算与现场监测结果之间有较好的一致性。气相NH_3在西南地区空气颗粒物和降水中的浓度与北方大不相同。在西南地区比在北方颗粒物中更可能形成硝酸铵。