介孔氧化铝催化甲醇氢氯化合成氯甲烷

氯甲烷是一种在世界范围内广泛应用的化学产品。本研究以蔗糖为模板剂、异丙醇铝为铝源制备固体酸γ-Al_2O_3催化剂,研究了该催化剂催化甲醇氢氯化合成一氯甲烷的性能。在催化剂制备过程中改变pH和物料比,活性测试结果表明:在相同的实验条件下,pH为5.5和蔗糖与异丙醇铝的摩尔比值为1∶1时,制备的介孔γ-Al_2O_3催化剂的甲醇转化率较商品γ-Al_2O_3催化剂的甲醇转化率有大幅提高。通过BET及吡啶红外的测试结果表明:以蔗糖为模板剂制备的催化剂具有较大的比表面,孔径分布集中,表面Lewis酸活性位点浓度较高。研究分析结果表明:固体酸γ-Al_2O_3催化剂的活性与催化剂表面的Lewis中强酸浓度有关,较高的中强酸浓度有助于提高催化剂活性。     

γ-Al_2O_3球和蜂窝陶瓷负载Fe_2O_3臭氧氧化降解丙烯酸废水的研究

以γ-Al_2O_3颗粒和蜂窝陶瓷为载体,采用硝酸盐浸渍法制备了负载Fe_2O_3的两种催化剂,Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂和Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化剂.分别测试了蜂窝陶瓷、Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化剂和γ-Al_2O_3、Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的比表面积;以丙烯酸废水中的丙烯酸作为目标污染物,分别对比了单独臭氧氧化、Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂和Fe_2O_3/蜂窝陶瓷催化对丙烯酸的降解效果.结果表明,Fe_2O_3/蜂窝陶瓷和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂对丙烯酸的COD的去除率分别为93.4%和83.1%,比单独臭氧氧化时的COD去除率69.9%有大幅度的提高;Fe_2O_3/蜂窝陶瓷和Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂对丙烯酸的TOC的去除率分别为82.7%和75.2%,与单独臭氧氧化时TOC去除率相比,分别提高了31%和24%.     

γ-Al_2O_3系催化剂在苯酚氨化反应中催化性能的研究

以Al_2(SO_4)_3和Al(NO_3)_3、NaAlO_2为原料,制得无Na~+的γ-Al_2O_3(Ⅰ)和含Na~+的γ-Al_2O_3(Ⅱ)。用程序升温脱附技术研究了两者的表面性质,以及用盐酸浸渍对它们表面性质和催化活性的影响。Ⅰ表面上存在L酸中心,Ⅱ表面上存在两类强弱不同的吸附中心;Na~+的存在对表面酸度肯有抑制作用,从而使催化活性下降。当用一定浓度的酸浸渍后,Ⅰ,Ⅱ表面均出现了强度更高的一类新的吸附中心——质子酸中心,並使催化活性得到很大提高。HCI浓度为1.2(wt)%时,活性最高。     

纳米催化剂KF/Al2O3制备条件的正交设计与优化

采用正交设计法优化了浸渍法制备固体超强碱KF/Al2O3催化剂工艺参数.以丙烯腈和丙二酸二乙酯的Michael加成反应收率为考察指标,对催化剂制备工艺进行优化,并采用SPSS统计软件包对制备工艺参数进行多元回归统计,并根据回归拟合的多项式数学模型,讨论了浸渍法制备的较佳工艺.     

多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及加氢性能研究

文章以聚甲基丙烯酸单酯(PMMA)微球为模板剂,采用三嵌段共聚物F127辅助胶体晶体模板的方法合成介-大孔复合孔道结构的Al_2O_3载体,通过浸渍还原法制备了Pd/3DOM Al_2O_3负载型催化剂,考察了其在苯乙烯加氢反应中的活性。采用氮气物理吸附-脱附(N_2-BET)、场发射扫描电子显微镜(field emission scanning electron microscope, FESEM)、高分辨率透射电子显微镜(high resolution transmission electron microscope, HRTEM)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)等分析方法对催化剂进行了表征。结果表明:活性物种主要以Pd~0的形式高度分散在3DOM Al_2O_3载体上;开放有序的多级孔结构有利于反应物和产物在孔道内的扩散,使其在苯乙烯加氢反应中的活性优于相同条件下γ-Al_2O_3负载的Pd催化剂,Pd/3DOM Al_2O_3的转换频率(turnover frequency, TOF)值可达0.56 s~(-1),高于Pd/γ-Al_2O_3的0.45 s~(-1)。     

超临界水催化氧化降解邻氨基苯酚

本实验通过超临界水氧化的方式对邻氨基苯酚进行催化氧化研究。探讨了以浸渍法所制备的CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3、Fe_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3和Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3 3种催化剂对超临界水氧化降解邻氨基苯酚的影响。设计正交实验探究最佳的催化剂的制备方案以进行对邻氨基苯酚的超临界水氧化反应。本实验采用的实验装置为盐浴间歇式超临界水氧化(SCWO)实验装置、通过浸渍焙烧的材料作为超临界水氧化的催化剂,氧气作为实验的氧化剂,并以化学需氧量(COD)去除率反映超临界水氧化效果,本次实验通过催化剂Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3的COD降解效果最佳,达到71.42%,比无催化剂的超临界水氧化降解效果提升33.6%。通过X线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)分析发现Mn_2O_3有着良好的热稳定性,有助于提升良好的热稳定性。     

生物油加氢脱氧提质中两亲性催化剂Pd/C-SiO_2-Al_2O_3的研究

以多元共组装和湿法浸渍制备两亲性催化剂Pd/C-SiO_2-Al_2O_3,十氢萘和水混合液模拟生物油油水体系,苯酚为模型化合物,研究其加氢脱氧活性.结果表明:相比于亲水性催化剂Pd/C-SiO_2-Al_2O_3和疏水性催化剂Pd/C,两亲性催化剂Pd/C-SiO_2-Al_2O_3具备更高的苯酚转化率和目标产物环己烷的选择性.两亲性催化剂Pd/C-SiO_2-Al_2O_3能稳定油水乳浊液,催化界面反应,在生物油提质中,有很好的应用前景.     

Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂制备条件对其催化降解含聚丙烯酰胺废水活性的影响

以Fe2O3为活性组分,γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Fe2O3/Al2O3催化剂,并将其用于催化降解模拟聚丙烯酰胺(PAM)废水.考察了催化剂制备条件对催化活性的影响,得出最佳制备工艺条件为:以Fe(NO3)3水溶液为浸渍液、活性组分负载量20%、焙烧时间3 h、焙烧温度500℃.在温度为60℃、pH=7.0、催化剂加入量为2 g/L,H2O2的质量浓度为0.6 g/L的条件下对质量浓度为400 mg/L聚丙烯酰胺废水进行降解,反应90 min后废水中聚丙烯酰胺相对分子质量降解率最高可达90%以上,CODCr去除率达86%,显示出了较高的催化活性.Fe2O3/Al2O3催化剂经过多次重复使用,催化活性基本没有降低,使用寿命长.     

杨梅单宁为模板制备介孔Al_2O_3吸附材料及其对模拟含低质量浓度F~-饮用水吸附性能研究

采用天然高分子杨梅单宁(BT)为模板,Al(NO_3)_3·9H_2O为无水铝源,水相体系中极方便地制备获得介孔氧化铝(Al_2O_3),可用于深度吸附水体中低质量浓度氟离子(F-).吸附效果最好的Al_2O_3-600的制备条件为:Al~(3+)与BT摩尔比为1∶1,p H值为4.5,焙烧温度为600℃.采用TGA、XRD、FT-IR、N_2吸附-脱附等手段对Al_2O_3-600结构进行表征.该材料用于吸附模拟含低质量浓度F-饮用水(10 mg/L),最佳实验条件下对F~-吸附较为彻底,吸附率为80.85%,同时该材料表现出稳定的重复使用性,重复使用5次后吸附性能仅降低27.4%.     

碱金属氯化物在载体γ—Al2O3上存在状态的研究

本文用X-射线衍射、透射电子显微镜、选区电子衍射研究了LiCl/γ-Al_2O_3、KCl/γ-Al_2O_3、CsCl/γ-Al_2O_3诸体系,结果表明,加热KCl与γ-Al_2O_3或者CsCl与γ-Al_2O_3的混合物,KCl、CsCl能在γ-Al_2O_3表面呈单层分散,它们的最大单层分散量分别为0.051gKCl/100m~2γ-Al_2O_3,0.082gCsCl/100m~2γ-Al_2O_3,而加热LiCl和γ-Al_2O_3混合物时,LiCl则和γ-Al_2O_3反应生成体相化合物Li_2O·5Al_2O_3。