Sb（Ⅲ）在不同形态MnO2表面的吸附特征

研究比较了Sb(Ⅲ)在δ态、α态和β态MnO2表面的吸附行为,深入探讨了pH、MnO2浓度、Sb(Ⅲ)初始浓度和离子强度对MnO2吸附Sb(Ⅲ)的影响.结果表明,δ态、α态MnO2对Sb(Ⅲ)的吸附等温线较好地符合Langmuir吸附等温式,β态MnO2对Sb(Ⅲ)的吸附等温线较好地符合Freundlich吸附等温式;Sb(Ⅲ)在δ态、α态MnO2表面的吸附速率较快,吸附过程符合一级反应动力学曲线,而在β态MnO2表面的吸附速率较慢,吸附过程符合二级反应动力学曲线;pH对3种形态MnO2的吸附活性影响很大,适当的MnO2浓度有利于对Sb(Ⅲ)的吸附,离子强度对MnO2的吸附活性影响不大.     

Fenton氧化-絮凝耦合去除水中As(Ⅲ)的机理

为了改善亚铁(Fe(Ⅱ))絮凝去除水中As(Ⅲ)的效果,对Fe(Ⅱ)/H2O2(Fenton试剂)氧化-絮凝耦合工艺进行了研究。以5 mg/L的As(Ⅲ)模拟废水为处理对象,对比了Fenton氧化-絮凝耦合处理As(Ⅲ)和单一Fe(Ⅱ)絮凝的效果。结果表明:单一絮凝对总砷的去除率只有60%左右,而氧化-絮凝耦合的去除率可达99.3%;氧化-絮凝耦合产生的絮体粒度约为单一絮凝的3倍,明显增强了絮凝沉降性能。SEM、XRD、BET测试结果表明:Fenton氧化-絮凝耦合去除水中As(Ⅲ)产生的絮体初级粒子是一种无定形纳米颗粒;氧化-絮凝耦合反应产生的Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)混合态水解形成纳米胶体,对As(Ⅴ)的絮凝吸附优于As(Ⅲ)。氧化还原电位的测定表明As(Ⅲ)被迅速氧化为As(Ⅴ),且是一种原位氧化-絮凝反应过程。     

铁改性竹炭去除水中的As(Ⅲ)和As(Ⅴ)

利用竹炭负载铁氧化物制备了复合吸附剂,并用粉末X射线衍射对负载的铁进行了表征。通过静态吸附实验,对比研究了改性竹炭对水溶液中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)阴离子的吸附特性。结果表明,载铁竹炭对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最佳吸附pH分别为8和2。改性竹炭对砷阴离子的吸附过程可符合准二级动力。Freundlich等温方程式能很好地描述As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在改性竹炭上的吸附。在相同初始浓度和吸附剂投加量下,改性竹炭对As(Ⅴ)的吸附量大于As(Ⅲ)。     

pH对δ-MnO_2和水铁矿吸附As(Ⅴ)的影响

研究了初始pH对δ-MnO_2和水铁矿吸附As(Ⅴ)的动力学和热力学过程的影响。结果表明,不同初始pH对水铁矿去除As(Ⅴ)的效果影响不明显,而对δ-MnO_2去除As(Ⅴ)的效果影响较大。在相同的吸附时间下,初始pH=5.0时,As(Ⅴ)去除率最高,且随初始pH增大而降低。当初始pH=5.0时,δ-MnO_2和水铁矿对As(Ⅴ)的平衡吸附量总体上都大于初始pH=7.0或初始pH=9.0时。准二级动力学方程可以很好地描述δ-MnO_2和水铁矿吸附As(Ⅴ)的动力学过程。Freundlich方程拟合水铁矿和δ-MnO_2吸附As(Ⅴ)的过程优于Langmuir方程。     

硫酸钛混凝去除无机砷(Ⅲ)的效能

使用硫酸钛作为混凝剂,研究了混凝去除As(Ⅲ)过程中溶液pH值、混凝剂投加量、砷的初始浓度以及阴离子对除砷效果的影响.硫酸钛的水解沉淀物颗粒等电点为pH =5;当pH =6时,水解沉淀物的粒径最大.在pH =5 ～8范围内,As(Ⅲ)的去除率高且基本稳定;而沉淀物颗粒Zeta电位降低较大.说明水解沉淀物Zeta电位对As(Ⅲ)的去除影响不大.混凝剂投加量为2.5 ～10 mg/L时,As (Ⅲ)的去除率随投加量的增加而显著增加;混凝剂投加量大于15 mg/L时,As(Ⅲ)去除率随混凝剂投加量的增加变化趋于平缓.水中阴离子(硅酸根和磷酸根离子)的存在会降低混凝对As (Ⅲ)的去除效率.     

蜈蚣草吸收和氧化As(Ⅲ)的试验及动力学研究

通过蜈蚣草室内水培试验,研究了蜈蚣草对As(Ⅲ)的吸收特性和动力学规律.结果表明,蜈蚣草在吸收As(Ⅲ)的同时,可以将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),然后再进行吸收；当培养液中As(Ⅲ)初始浓度较低(10.00 mg/L)时,蜈蚣草对砷的吸收和氧化过程较好地符合一级动力学规律,表观速率常数为0.104 h-1,当初始质量浓...     

无定型纳米TiO2吸附去除饮用水中的低浓度As(Ⅲ)

研究了纳米无定型TiO2颗粒对饮用水中低浓度的三价砷As(Ⅲ)吸附行为。纳米TiO2颗粒吸附剂的BET表面积为205 m2/g,计算的BJH吸附平均孔径为4.02 nm(4 V/A)。对起始As(Ⅲ)浓度为150μg/L的模拟含砷水,经过5h的吸附处理后残余浓度不足4μg/L,As(Ⅲ)去除率达到97%。反应起始阶段吸附速率较快,84%的As(Ⅲ)能够在20min内去除。As(Ⅲ)吸附动力学较好地符合拟二级动力学模式。最佳As(Ⅲ)吸附pH为9.3,低于此值,随酸性增加吸附速率有所降低;而高于此值的强碱性pH对吸附有强烈抑制作用。在平衡浓度较低的情形下(10～220μg/L),Lang-muir,Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温式均可较好拟合吸附行为,但中性和弱碱性条件下更符合Fre-undlich吸附等温式;平衡浓度大于220μg/L,吸附容量随平衡浓度增加而迅速增加,最大吸附容量在低浓度下达到4.79 mg/g。     

钢渣与高岭石、有机肥混合对As(Ⅲ)的吸附特性研究

以高岭石、钢渣和有机肥为对象,研究单一和混合材料对As(Ⅲ)的吸附能力对比,并结合吸附等温线、吸附动力学等研究混合材料对As(Ⅲ)的吸附特性。结果表明:(1)适合的材料混合能提升单一材料对于As(Ⅲ)的吸附能力。材料单一使用时,钢渣对As(Ⅲ)的去除效果最好,去除率达65.0%;在混合材料中,钢渣/有机肥(质量比1/2,以c12表示)和钢渣/高岭石/有机肥(质量比2/1/1,以S211表示)对As(Ⅲ)有较好吸附效果。c12对As(Ⅲ)的去除率达到78.2%,最大吸附量为3.907mg/g,S211对As(Ⅲ)的去除率达到66.1%。(2)钢渣单一及与其他材料复配后对As(Ⅲ)的吸附都是一个先快后慢的过程,具有"快速吸附、缓慢平衡"的特点,随着平衡浓度的增加,吸附逐渐趋于平衡。钢渣吸附As(Ⅲ)溶液的行为主要符合一级动力学模型和Langmuir方程;c12和S211对As(Ⅲ)的吸附适于二级动力学模型和Langmuir方程,说明钢渣及复配材料均为单层分子吸附,在材料混合后主要以化学吸附为主。     

MnO2负载树脂的制备及对As(Ⅴ)的去除效果

制备了大孔和DH302 2种MnO2的负载树脂.并用SEM、EDS手段表征了负载树脂,实验了负载MnO2后树脂对As(Ⅴ)的去除效果.结果表明:负载树脂对As(Ⅴ)的去除效果比原树脂有很大提高;吸附As(Ⅴ)后的2种负载树脂,均能较好地解吸并可重新用于对As(Ⅴ)的吸附实验.     

石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁对As(Ⅲ)的去除

以氧化石墨烯和正硅酸乙酯为原料,采用溶胶-凝胶法制得石墨烯/二氧化硅复合材料(GS),以GS为基体,采用液相还原法,得到石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁(NZVI/GS),将其用于水中As(Ⅲ)的吸附研究。通过XRD、TEM、BET、Zeta电位等表征手段对NZVI/GS进行表征。探讨不同反应条件对NZVI/GS的吸附影响,并进行动力学方程和吸附等温线方程拟合。结果表明,NZVI/GS对As(Ⅲ)具有良好的去除效果,当初始溶液pH为6~8,投加量为0.4 g·L~(-1),反应温度为35℃,砷初始浓度为2 mg·L~(-1)时,NZVI/GS对As(Ⅲ)的去除率高达99.81%。通过Langmuir等温吸附方程得到NZVI/GS对As(Ⅲ)最大吸附量55.93 mg·g~(-1)。     

新生态二氧化锰对水中三价砷去除作用的研究

研究了新生态MnO2对水中As(Ⅲ)的去除效果。结果表明:新生态MnO2对As(Ⅲ)去除率高,作用速度快,作用过程符合二级动力学方程;pH=6.5时吸附等温线符合Langmuir和Frundlich方程;pH<7时,As(Ⅲ)的去除率均达80%以上,受pH和初始浓度影响较小,且与H3AsO3的pKa无关的非特性吸附;阴离子与As(Ⅲ)有吸附竞争作用,阳离子的加入可使As(Ⅲ)的去除率接近100%。     

椰纤维生物炭对Cd(Ⅱ)、As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附

为了研究不同裂解温度制备的椰衣生物炭对Cd(Ⅱ)、As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附性能差异及其机理,并为制备高效吸附生物炭提供依据,采用Langmuir和Freundlich模型拟合分析了300、500和700℃3个裂解温度下制备的椰衣生物炭对Cd(Ⅱ)、As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的等温吸附曲线,使用元素分析仪、Boehm滴定法、扫描电子显微镜等研究了不同温度制备的生物炭的组成与理化性质。结果表明,Langmuir模型和Freundlich模型都能较好地拟合生物炭对这些重金属的吸附,提高生物炭的制备温度可增加其对Cd(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的最大吸附量,同时降低其对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量;制炭温度升高引起的生物炭C含量、灰分含量、p H、CEC的升高和生物炭表面积增大是导致其对Cd(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)的最大吸附量增大的主要原因。而随着制炭温度的上升,O、H元素含量下降引起的碱性官能团的增加,和羟基和酚羟基官能团的减少是生物炭对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)吸附量下降的主要因素。     

TiO_2/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒的制备及吸附As(Ⅲ)

用化学混合法将采用Hummer方法制备的氧化石墨烯加载到了二氧化钛/壳聚糖基复合微粒中,并用于水中As(Ⅲ)的去除。通过扫描电镜、Zeta电位仪和BET比表面积分析仪对微粒进行了表征。结果表明,经改性后的二氧化钛/壳聚糖/氧化石墨烯复合微粒在紫外光照下最大吸附容量可达12.43 mg·g-1,而二氧化钛/壳聚糖微粒的最大吸附量仅为4.97 mg·g-1。吸附动力学符合拟二级动力学模型,吸附等温线可用Langmuir模型描述。随p H值的增加,吸附剂对As(Ⅲ)的吸附量逐渐减小。该新型复合微粒吸附剂制备方式、合成条件简单,具有吸附容量较高和易于固液分离再生的优点,因此对水中除As(Ⅲ)有较好的应用前景。     

汞(Ⅱ)和砷(Ⅲ)在草炭土胡敏酸上的吸附

为研究汞和砷在胡敏酸上的吸附特性,从辽宁彰武采集了草炭土并用稀碱法提取胡敏酸。研究胡敏酸对Hg(Ⅱ)和As(Ⅲ)吸附作用,探讨温度(15、25、35、45℃)、pH(3,5,7,9)和离子强度(Ca2+,H2PO-4)对该吸附的影响,并计算吸附活化能。结果表明:温度与胡敏酸对Hg(Ⅱ)的吸附呈显著正相关,而对胡敏酸吸附As(Ⅲ)的影响较小;pH对胡敏酸吸附Hg(Ⅱ)也呈正相关,而胡敏酸对As(Ⅲ)的吸附以中性最好,酸性、碱性下吸附量均降低;Ca2+对Hg(Ⅱ)的吸附有明显的抑制作用,H2PO-4对As(Ⅲ)的吸附影响很小。对等温吸附实验结果拟合证明,胡敏酸对Hg(Ⅱ)和As(Ⅲ)等温吸附更符合Freundlich模型。对动力学吸附实验结果拟合证明,准二级动力学方程能很好地描述胡敏酸对Hg(Ⅱ)和As(Ⅲ)的吸附。Hg和As(Ⅲ)在胡敏酸的吸附活化能分别为23.06 k J·mol-1和2.65 k J·mol-1,表明Hg(Ⅱ)在胡敏酸上的吸附以化学吸附为主,As(Ⅲ)在胡敏酸上的吸附以物理吸附为主。     

CMC/NI复合材料净化水中的As(Ⅲ)

采用羧甲基纤维素钠(CMC)为包覆材料,通过原位修饰技术改性纳米铁(NI),制得羧甲基纤维素包覆型纳米铁复合材料(CMC/NI)。利用场发射扫描电镜、傅立叶红外光谱仪和X射线衍射仪对CMC/NI复合材料进行表征;以水溶液中As(Ⅲ)的有效去除率为目标,探索了制备条件(铁源种类、包覆质量比CMC/(CMC+Fe)和制备温度等)和反应条件(砷溶液初始p H值、反应温度和复合材料投加量等)对复合材料净化水中As(Ⅲ)的影响。结果表明,改性后的CMC/NI复合材料分散性和抗氧化性得到提高,具有良好的As(Ⅲ)净化能力。以Fe SO4为铁源,包覆比为37%,20℃条件下制备的复合材料,以1.5 g/L加入到温度为30℃,p H为7,初始浓度为2 mg/L的砷溶液中,反应24 h,其As(Ⅲ)去除率可达98%。     

除氟活性铝氧化物(AlO_xH_y-F_n)的吸附除砷性能

以活性铝氧化物AlOxHy处理某高氟地下水的中试实验获得的吸附剂废料AlOxHy-Fn为对象,考察其对三价砷(As(Ⅲ))和五价砷(As(Ⅴ))吸附去除性能,并对吸附机理进行了探讨。研究显示,AlOxHy-Fn为多孔无定型且具有不规则表面的絮状结构,比表面积为218.88 m2/g,零电荷点pHZPC在pH为8左右;AlOxHy-Fn可快速吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ),且反应24 h后的平衡吸附量分别为0.60和3.41 mg/g,朗格缪尔模型可以很好地描述As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在AlOxHy-Fn表面的吸附,且As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附容量分别为13.63和63.27 mg/g;AlOxHy-Fn在pH=4~10范围内对As(Ⅴ)去除率在90%以上,As(Ⅲ)在中性和弱碱性pH范围内吸附效果较好,但去除率仍在32%以下。AlOxHy-Fn表面性质、砷形态分布特征等对As(Ⅲ)与As(Ⅴ)的吸附有重要影响,电负性As(Ⅴ)较电中性As(Ⅲ)更容易吸附在AlOxHy-Fn表面。AlOxHy-Fn吸附除砷过程中,在pH为6时氟溶出量最低(0.40 mg/g),过高或过低pH均会导致氟溶出量增大;氟溶出量与As(Ⅴ)吸附量之间有明显正相关关系(R2=0.97),但与As(Ⅲ)吸附量无相关关系;铝溶出量在pH为4~10范围内均很低。将AlOxHy-Fn回用作为除砷吸附剂去除工业含砷废水的砷具有良好的技术经济可行性,且将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)是提高去除效果的重要手段。     

原位铁氧化物载铁活性炭的制备及其对水中As(Ⅲ)的去除性能

针对水中三价砷As(Ⅲ)毒害大、难去除的问题,本研究采用FeSO4/K2FeO4组合处理方式以恒温浸润法对活性炭进行改性,制备获得原位铁氧化物载铁活性炭(AFPAC),利用负载的铁氧化物的吸附性能,耦合活性炭的吸附和有效的固液分离功能,实现了As(Ⅲ)的高效去除.结果表明,当AFPAC投加量1g·L-1时,对初始质量浓...     

不同材料对高As污泥中As的固定效果

针对制酸行业产生的高砷(As)污泥浸出毒性过高且难处理的问题,选择典型无机硫化物、含钙材料、含铁或铝材料(Fe~0、铁盐、Fe_2O_3/Al_2O_3)对高As污泥进行固定化,采用醋酸(TCLP)、H_2SO_4-HNO_3和H_2O_3种浸提法评估了各材料对As的固定效果;考察了固定化对污泥中As结合态和价态分布的影响,筛选最佳固定化材料,进行联合水泥固化。结果表明,FeCl_3固化As的效果最好,3种浸提法评估的固砷率分别为86.01%、42.02%、 58.87%。FeCl_3和Fe~0处理能够促进污泥As向固定态转化,非专性和专性吸附态占比分别降低了80.60%和38.13%。FeCl_3促进非专性和专性吸附态向结晶铁锰或铁铝水化氧化物结合态和残渣态转化。CaO、Fe~0、FeSO_4·7H_2O、Fe(NO_3)_3·9H_2O、FeCl_3和Fe_2O_(12)S_3处理对As(Ⅲ)具有一定的氧化作用。FeCl_3处理后,As(Ⅲ)占比由77.14%降为19.72%。Fe(OH)_3、Fe_2O_3和Al_2O_3处理对As(Ⅲ)的氧化性不明显,Na_2S·9H_2O处理使As(Ⅲ)占比升至85.84%。随FeCl_3、水泥和两者配伍材料投加量的增加,在3种方法中,污泥中As的浸出量均明显降低,单一FeCl_3和配伍固砷效果均优于水泥;水泥配伍比≥100%时的固砷效果优于单一FeCl_3;250%FeCl_3+125%水泥可使3种方法中浸出砷浓度降至最低,分别为113.81、399.28、347.27 mg·L~(-1),固砷率均高于97%。本研究结果可为高As污泥的固定化提供参考。供参考。     

As(V)在金红石TiO_2颗粒表面吸附特性及机理

通过静态动力学和热力学吸附实验,研究了温度、共存离子以及溶质的初始浓度对As(V)在金红石TiO2颗粒表面吸附的影响,探讨了As(V)在金红石TiO2颗粒表面吸附特性及机理。结果表明,在As(V)初始浓度为10 mg/L,pH为7的条件下,25℃时的吸附量0.41 mg/g高于30℃时的吸附量0.31 mg/g,As(V)在金红石TiO2上的吸附为放热过程。CaCl2和MgCl2的添加对As(V)在金红石TiO2表面吸附起到明显的促进作用。T=25℃,Ca2+或Mg2+浓度为10 mmol/L时,As(V)吸附量分别为0.64和0.56 mg/g,Ca2+比Mg2+对As(V)吸附促进作用强。As(V)在金红石TiO2的吸附等温线符合Frendlich方程,Lagergren二级动力学方程能较好地描述As(V)在金红石TiO2颗粒表面吸附的动力学过程。     

海藻酸钠微胶囊负载纳米铁吸附水中的As(Ⅴ)

利用本实验所制备的海藻酸钠微胶囊负载纳米零价铁材料(M-NZVI)对水中不同浓度的As(V)进行了吸附去除研究,并比较了不同材料的吸附等温曲线。实验结果表明,2 g/L M-NZVI在pH=6.5±0.1,常温常压条件下对5 mg/L的As(V)的吸附去除率为90.35%,吸附速率较快,在30 min即可达到吸附平衡。通过M-NZVI、Ca-ALG和NZVI的热力学对比实验可知,M-NZVI表现出优越的吸附性能。溶液吸附剂添加量、初始pH值、离子浓度等因素对M-NZVI吸附水中砷离子的效率有一定影响:在其他条件不变的情况下,As(V)的去除率随着添加量的增加而逐渐增大;M-NZVI对As(V)的最佳吸附效果在pH=6~7范围之间;溶液中高浓度Na Cl能对M-NZVI的吸附性产生较强的干扰。同时,对于As(V)≤5mg/L的溶液,M-NZVI可以不做任何处理多次利用3~4次。这些结果显示,M-NZVI是一种用于原位修复重金属污染水体的潜在理想材料。