供电方式对介质阻挡放电-催化降解苯的影响

为研究能量注入方式对等离子体降解有机污染物的影响,分别将交流高压和双极性脉冲高压引入介质阻挡放电反应器,结合Mn催化剂对苯进行降解,研究供电方式对放电特性、苯去除率和产物选择性的影响。结果发现,与交流电源相比,脉冲电源供电下能量在极短的时间里注入到反应器内,产生瞬间大功率放电和高能活性粒子,可以实现对苯的高效降解和较高的CO2选择性。此外,相同功率下脉冲介质阻挡放电(DBD)的臭氧质量浓度更多,更有利于与Mn催化剂结合对苯进行降解。在电压为18.8kV的条件下,对苯的去除率最高可达98%,CO2转化率可达77%。     

气体添加对水电极同轴介质阻挡放电直接分解CO2的影响

大气压低温等离子体能够打破热力学平衡的限制，促使常规情况下难以发生的反应在温和条件下进行。其中，介质阻挡放电(DBD)在CO₂转化利用领域受到了广泛的关注，但是其性能受多种因素影响。该文采用水电极同轴介质阻挡放电反应装置进行CO₂直接分解反应，研究分析添加N₂、Ar和He及其不同含量对反应过程放电特性及反应效果的影响。结果表明：相同反应条件下，在CO₂气氛中添加N₂、Ar和He可以增加微放电通道数量，提高放电功率，降低击穿电压，使更多的能量用于活化反应体系分子，但三种气体对放电过程的影响程度明显不同；对比添加气体N₂、Ar和He，在CO₂转化效果上表现为Ar>He>N₂，这主要是由于添加Ar后反应体系具有最高的电子碰撞激发反应速率，在Ar含量为80%时，CO₂的转化率最大为15.2%,CO的产率最大为9.3%；但是，上述气体的添加会降低CO₂的能量转化效率，...     

等离子体下分子氧和丙烯选择性氧化反应

为了研究氧等离子体对丙烯的活化和氧化作用,在室温和大气压下,以分子氧为氧化剂,采用介质阻挡放电方法进行了直接气相氧化丙烯生成环氧丙烷、丙醛等C3氧化产物反应的研究。实验考察了丙烯/氧气比值、介质阻挡放电频率及介质阻挡放电电压对丙烯/氧气转化反应的影响。结果表明:用介质阻挡放电法可转化丙烯和氧气选择性氧化生成环氧丙烷、丙醛、丙烯醛和丙酮等C3氧化产物,适当调节各相关参数可提高C3氧化产物的总收率。在介质阻挡放电电压为17.2kV、总反应气流速为160.8mL/min、介质阻挡放电频率为1.38kHz、φ(C3H6)/φ(O2)=1:200的条件下,得到了丙烯转化率、C3类氧化产物的总选择性及总收率分别为3.9%,63.6%和2.5%的结论。     

热等离子体技术处理CO2的研究进展与未来展望

随着社会的不断发展，化石燃料的消耗速度越来越快，由此产生的温室气体总量不断攀升，造成地球温度持续走高，目前已对人类社会与大自然造成大量负面影响。CO2作为温室气体中的主要贡献者，目前已成碳中和大背景下最需优先解决的难题。综述了多种不同等离子体技术条件下的CO2转化的最新进展，着重介绍了电弧等离子体和微波等离子体技术在CO2转化中的主要作用，并通过分析不同等离子体技术催化分解CO2的转化率、能源效率等，展望等离子体技术在转化CO2方面的应用价值，以及对未来发展的重要意义。     

甲烷临氧耦合CO_2重整特性的热力学分析

从理论上分析了甲烷临氧耦合CO2重整特性的影响因素,并与无氧体系进行了对比。结果表明:温度升高,甲烷和CO2转化率都升高,且整个反应在温度为1100K已表现出良好效果,甲烷及CO2转化率分别达到96.63%和91.73%;氧碳比α增加,甲烷转化率上升,CO2转化率下降,α=0.5时,甲烷和CO2转化率分别为99.38%和77.35%;CO2甲烷比β增加时,甲烷和CO2转化率呈现出相反的变化趋势,H2和CO收率分别在β为0.7和0.9时出现极大值;α和β对H2/CO比例都会起到重要的调节作用,α的调节范围较窄,α调节范围较宽;与无氧体系相比,甲烷转化率会高于相同工况下无氧体系的转化率(如950K时有氧体系甲烷转化率为72.58%,已高于1000K时无氧系统时甲烷转化率71.07%),α增加时,CO2转化率与甲烷转化率变化趋势相反,且对于H2/CO调节作用也有较大差异。     

水蒸气添加对纳秒脉冲激励氩气DBD放电特性的影响

为了制备高能效、高活性且均匀稳定的大气压等离子体源,利用纳秒脉冲电源驱动氩气介质阻挡放电(dielectricbarrierdischarge,DBD),并添加H2O增强等离子体活性。通过电学及光学诊断方法,系统分析研究了H2O体积分数对放电特性的影响规律,并利用图像灰度标准差方法和等效电路模型方法,定量计算了放电均匀性和放电微观参量。结果表明,纳秒脉冲激励氩气DBD中H2O体积分数较低(0%～0.2%)时具有较好均匀性,当H2O体积分数升高后,其吸附电子引起空间电场畸变,产生明亮放电细丝导致放电均匀性降低,过量H2O添加会使放电熄灭;由于添加少量H2O可促进等离子体中电离过程,传输电荷、放电平均功率及能量效率随着H2O体积分数增加而增加,并在H2O体积分数为0.1%时达到极大值,之后随着H2O体积分数增加而减少。通过OH和Ar激发态粒子发射光谱强度表征等离子体活性,发现当H2O体积分数达到0.1%时,OH和Ar谱线强度达到最大,Ar激发态粒子发射光谱强度比值表明电子能量随着H2O体积分数增加而升高,在H2O体积分数为0.1%时达到最大值,之后降低。     

大气压Ar/H_2O等离子体射流的放电特性

为促进大气压Ar/H2O等离子体射流放电在材料表面改性、等离子体医学及环境工程等方面的应用,研究了大气压Ar/H2O等离子体射流放电模式和放电参量。测量了这种射流在不同外加电压下的电气特性、发光特性及光谱特性,并据此计算得到主要放电参量,如放电功率、传输电荷、电子激发温度、分子振动温度以及转动温度等随外加电压的变化规律。结果表明:随着外加电压的增大,大气压Ar/H2O等离子体射流放电模式可分为电晕放电、介质阻挡放电和射流放电3个阶段,并可通过电压电流波形图和发光图像进行区分。Ar/H2O等离子体射流产生的粒子主要有Ar、OH以及少量的O和N2等。随着外加电压的增大,放电功率、传输电荷及主要粒子(包括OH)的谱线强度都随着外加电压的增大而增大。当外加电压从7 kV增加到9.5 kV时,分子振动温度和转动温度随着外加电压的增大而增大,其变化范围分别为1 000~2 200 K和350~550 K。当外加电压为9.5 kV时,电子激发温度为0.646 eV。     

水蒸气和CO2对等离子体—催化还原NOx的影响

等离子体协助选择性催化还原(PF-SCR)可以促进富氧环境下NOx的有效脱除。为研究实际尾气中含有的水蒸气和CO2对PF-SCR脱除NOx系统的影响,以C2H4作为还原剂,Ag/γ-Al2O3为催化剂,考察了3种(N2/O2/NOx/C2H4,N2/O2/NOx/C2H4/H2O(气)和N2/O2/NOx/C2H4/H2O(气)/CO2)配气条件下PF-SCR脱除NOx效果的变化。试验结果表明,较低水蒸气含量(φ(H2O)=1%)对PF-SCR还原NOx具有明显的抑制作用,其原因除了Ag/γ-Al2O3的抗湿性能较差外,水蒸气对等离子体反应器中C2H4和NO氧化的抑制以及由此导致的活性中间产物生成抑制也是一个重要因素。另一方面,水蒸气的存在也抑制了PF-SCR过程中副产物CO的大量生成,这可能是由于PF-SCR对C2H4的氧化减弱以及等离子体氧化生成的中间产物减少造成的。有水蒸气存在时,体系中的CO对PF-SCR还原NO影响不大。     

分段电极介质阻挡放电CO2重整CH4过程放电特性与反应性能研究

大气压低温等离子体可在温和条件下进行CO₂重整CH₄反应，对环境保护和能源供应具有双重意义。介质阻挡放电(DBD)是进行该反应最常用的放电等离子体形式之一，但其工艺过程和反应性能受到反应器结构的显著影响。前期研究发现，分段电极DBD可以调节CO₂重整CH₄反应过程的反应物转化率、产物分布及能量效率，但是分段电极数量和相邻电极间距对上述性能参数的影响机理尚不清晰。因此，该文设计了具有不同电极数量和不同相邻电极间距的分段电极DBD反应器，并用于CO₂重整CH₄反应，从电学特性和温度特性的角度研究了不同实验条件下的放电特性，比较分析了对应条件下的CO₂重整CH₄反应性能。结果表明，分段电极的引入可以增加放电边缘数量以增强边缘效应，且增加分段电极数量和增加相邻电极间距均可延长反应物的有效停留时间，上述因素均有助于提高等离子体CO₂重整CH₄的反应性能。在施加电压11.0 kV条...     

双脉冲放电等离子体水处理H_2O_2的生成规律

放电等离子体水处理过程中,反应器中生成的活性物种对降解水中持久性有机污染物起着至关重要的作用。为此重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下,典型活性物种H2O2的产生规律,测试了不同电压、气源、填料特性等实验条件下等离子体反应器中生成的H2O2;对比了不同脉冲电源形式下H2O2质量浓度ρH2O2的差异。实验结果表明,ρH2O2随放电时间、放电电压、气体体积流量、单脉冲注入能量的增加而增加;填料表面峰密度增加有利于液相H2O2的产生;填料粒径对ρH2O2有一定的影响,直径9mm的填料呈现出较好的特性;另外,注入能量相同时,双极性脉冲电源放电产生活性物种的性能远远优于单极性脉冲电源。     

氯对CO氧化抑制作用的实验研究

利用常压管式流动反应装置研究CO/H2/O2/Cl2的氧化过程以了解氯对CO氧化的抑制作用。实验中反应温度的范围是973~1 273 K,入口反应气体中氯原子和氢原子的物质的量之比[Cl]/[H]的范围是0到1。反应产物通过红外光谱仪在线检测。结果表明,CO的转化率随反应温度的升高而增大,随[Cl]/[H]的升高而减小。HCl的生成反应及HCl与OH的反应HCl+OH=Cl+H2O降低了反应体系中OH的浓度,导致CO转化率的下降。提高反应温度可减轻氯对CO氧化的抑制作用。     

大气压介质阻挡放电对多壁碳纳米管表面改性及其气敏特性

H2S是气体绝缘组合电器(gas insulated switchgear,GIS)内部一些潜伏性绝缘缺陷产生放电的重要的特征组分气体之一,检测它对设备运行状态的诊断和评估有着重要的意义。为此,采用大气压介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体对多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes,MWNTs)进行了表面改性。实验研究了改性前后MWNTs对体积分数为50×10-6的H2S标气的气敏特性的影响以及不同改性时间对其气敏特性的影响,结果表明,改性后的MWNTs对H2S在灵敏度和响应时间方面都有较大幅度的改善;改性时间为60s的MWNTs的气敏特性要优于其它时间。对处理前后的MWNTs进行了扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱(FTIR)分析,结果显示,经DBD等离子体处理后的MWNTs表面变粗糙,缺陷增加,其表面引入了羟基、羧酸根和C-O等含氧基团。     

电厂烟气低浓度CO2的粉煤灰直接液相矿化技术

以粉煤灰为原料采用直接液相法矿化封存燃煤电厂烟气中CO2是一种适合我国国情的新型CO2捕集与利用一体化技术。本文考察了粉煤灰物相组成、温度、固液比、气速、压力等工艺条件对矿化反应的影响,采用X射线粉末衍射、热重分析等手段研究了温和条件下粉煤灰的矿化反应机制。研究表明,增大悬浮液固液比能够有效增加CO2捕集能力但是会降低钙的转化率;烟气流速超过一定值后,CO2溶解成为决速步,Ca转化率达到饱和;温度对矿化反应有重要影响,对工艺温度条件的研究是进一步提高矿化反应效果的关键。当反应条件为温度60 ℃、固液比100 g/L、烟气流速350 mL/min时,北京粉煤灰对CO2的封存能力达到最大值（66 kg CO2/t粉煤灰,?Ca=50.86%）。基于该技术设计了5万t/a CO2直接液相矿化装置,估算了设备投资和运行成本。与国外采用天然矿石原料的CO2矿化技术相比,该技术反应条件更加温和,同时实现粉煤灰利用与温室气体减排,技术前景广阔,对我国未来实行碳中和目标具有价值。     

纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体氮还原合成氨的研究

氨气(NH3)可以合成富含氮的化肥,还是不含碳的能量载体。工业合成氨工艺通常在高温高压条件下进行,会消耗大量能源且伴随着温室气体的排放。低温、常压下的非热平衡等离子体为合成氨提供了一种有潜力、可持续的途径。为此以氮气和氢气为原料,在低温常压下用脉冲介质阻挡放电等离子体合成氨,主要探究了脉冲参数(脉冲峰值电压、脉冲重复频率、脉冲上升沿)对合成氨体积分数的影响。此外,还考察了气体体积比例、填充氩气和放电间隙对合成氨的影响,分析电学特性和发光图像。结果表明,在电压12 kV、重复频率3k Hz、气体体积比例N2:H2=2:1条件下,NH3体积分数最高可达17 600×10–6,相应的能量效率为1.61 g/k Wh。脉冲重复频率对氨气体积分数有显著影响,增大脉冲重复频率,单位时间内高能电子的数量增加并且运动加剧,更多的N2、H2分子被激发或解离从而NH3体积分数增大。     

Basic characteristics of Ar/N2 atmospheric pressure nonequilibrium microwave discharge plasma jets

To understand the mechanism of surface processing by atmospheric pressure nonequilibrium microwave discharge plasma jets of coaxial type without a resonator, we measured the vibrational and rotational temperatures in plasmas using optical emission spectroscopy. The plasma was excited by a microwave power supply, using a gas mixture of Ar and N₂ as the plasma gas, and changing the flow rate of N₂ gas. We also measured the change in the contact angle of a PET film before and after the plasma processing. It decreased as the plasma rotational temperature increased, indicating that the hydrophilicity of the PET surface was improved as the plasma rotational temperature became higher. © 2007 Institute of Electrical Engineers of Japan. Published by John Wiley & Sons, Inc.     

低温洗涤法烟气脱硫脱碳工艺模拟研究

本文提出了一种通过低温戊烷液体洗涤烟气将CO2和SO2同时冷凝脱除的烟气处理工艺。该工艺采用2塔喷淋冷却方式冷却烟气,第1个喷淋塔采用冷冻水喷淋降温至接近冰点,第2个喷淋塔采用低温正戊烷液体喷淋降温至SO2和CO2的凝华温度,洗涤冷凝得到的SO2、CO2和H2O等组分不溶于正戊烷,故而从洗涤液分离出来。本文基于ASPEN PLUS软件建立600 MW 燃煤机组低温冷凝法脱硫脱碳工艺模型,通过物料和能量平衡计算,对SO2和CO2脱除效率和系统能耗进行了分析。结果表明:将烟气降温至–116 ℃时,CO2捕集率达到90%,SO2脱除率接近100%;当捕集的CO2以气态形式存在时,系统能耗约为80.25 MW（188.6 kW·h/t）,当捕集的CO2以液态形式存在时,系统能耗约为114.56 MW（269.2 kW·h/t）,比传统醇胺吸收法脱碳能耗降低30%左右。     

预电离大气压低温等离子体射流及其在表面清洗中的应用

具有高化学活性的大气压放电低温等离子体射流具有潜在的应用价值。为此,介绍了一种利用预电离办法产生Ar/O2等离子体大气压低温射流及其在表面油污清洗中的应用。采用针电极放电等离子体作为预电离源,为射流介质阻挡放电(DBD)提供种子电子,使得射流DBD的击穿与维持电压得以降低,即使在氧气与氩气体积比高达6%时,也可以产生均匀稳定的放电模式。采用光纤温度传感器检测得到放电等离子体气体温度在390～440K,而Boltzmann斜率法计算得到的电子激发温度为4640K,通过示踪元素法计算得到氧原子数密度在1017 cm-3量级。将该射流应用到玻璃表面油污清洗,最大清洗速率可达0.1mm/s。所以预电离技术可以产生具有高化学活性的均匀放电的大气压低温等离子体射流,该射流在表面油污清洗中具有较高效率。     

Plasma reforming of aliphatic hydrocarbons with CO/sub 2/

CO/sub 2/ reforming of methane, propane, and neopentane was investigated with a ferroelectric packed-bed reactor (FPR) in N/sub 2/ at temperatures ranging from 298 K to 433 K. The reaction behavior of the hydrocarbons was greatly affected by their chemical structures and reaction temperature. At ambient temperature, hydrocarbon conversion decreased in the following order: neopentane/spl Gt/propane>methane. With an increase in reaction temperature, hydrocarbon reactivity was enhanced with only a slight difference in the conversions of the above hydrocarbons. CO/sub 2/ deoxygenation was a clean reaction irrespective of reaction temperature, but CO was formed not only from CO/sub 2/ but also from hydrocarbons. No chemical interaction between CO/sub 2/ and the hydrocarbons in nonthermal plasma was observed. Temperature effect on the H/sub 2/ yield depended on the hydrocarbon structure. Higher H/sub 2/ yields were obtained for neopentane and propane than for methane. Product composition and carbon balance were also affected by the hydrocarbon structure, relative concentrations of hydrocarbons to CO/sub 2/, and temperature.     

Effects of Temperature, Voltage Properties, and Initial Gas Composition on the Plasma Reforming of Aliphatic Hydrocarbons With $hbox{CO}_{{bf 2}}$

CO₂ reforming of methane, propane, and neopentane was investigated with a ferroelectric packed-bed and silent discharge plasma reactors in N₂ at temperature from 303 to 433 K. The conversions of the substrate hydrocarbons and CO₂, and the yields of H₂ and CO were expressed as functions of reactor energy density irrespective of voltage waveform. The positive temperature effect on the hydrocarbon conversions and the product yields can be ascribed to the promotion of secondary decomposition of the hydrocarbons induced by radicals formed in situ because reactor power consumption was not affected by reaction temperature at the same frequencies and peak-to-peak voltages. At 303 K, the reactivity of the hydrocarbon decreased in the following order: neopentane > propane > methane. At 433 K, propane and neopentane showed the same reactivities. The molar ratio of H₂ to CO was affected by hydrocarbon structure and the initial concentration ratio of CO₂ to the carbon atom in hydrocarbon, but not by reaction temperature. Better carbon balances were obtained for all the hydrocarbons at 433 K than at 303 K, suggesting higher reaction efficiencies at 433 K. Carbon balance was also affected by initial gas composition, and the carbon atoms in reacted neopentane were quantitatively recovered as CO, CO₂ and lighter hydrocarbons at 10 of [CO₂]/[neopentane].     

无CO2排放型乙烷质子陶瓷膜燃料电池的研究

采用柠檬酸-硝酸盐燃烧法合成了Y和Nd共掺杂的铈酸钡BaCe0.8Y0.15Nd0.05O3-δ(BCYN)质子导体,并将其与多孔Pt电极组装了乙烷制乙烯共发电固体氧化物燃料电池(SOFC)。多孔Pt电极对乙烷脱氢和氧还原均具有很好的催化活性。BCYN质子陶瓷电解质膜则能够将阳极的碳氢化合物气体与阴极的氧隔开,从而避免乙烷的深度氧化而排放出CO2温室气体并且提高乙烯产物的选择性。在650℃时,电池的最大功率密度为146 mW/cm2,乙烷的转化率为18.6%,选择性为96.7%,主要副产物为甲烷。