基于遥感监测的大气污染物减排成效评估——以湖北省“十一五”以来SO2与NOx减排为例

我国从“十一五”开始实施了一系列严格的大气污染物减排措施.然而,由于大气污染源复杂多样,尤其对分散污染源监测上存在盲区;相关的统计数据可能无法准确反映切实的减排成效.卫星遥感技术作为一种大范围全覆盖的监测手段,能反映大气污染物的时空变化趋势,从而客观反映减排成效.因此,研究通过对OMI卫星遥感长时序大气污染监测产品的时空趋势分析,解析了湖北省内“十一五”以来SO₂与NO_x减排成效,结果显示湖北省内大部分地区SO₂浓度呈显著下降趋势,NO₂浓度则无显著变化趋势,宜昌、荆门等地区表现为显著增加,亟需重点关注.     

山东省大气环境污染时空特征及其原因分析

 利用大气例行监测数据,分析了2014年山东省大气污染进行时空特征。从空间看,淄博、济南、枣庄等是山东省大气污染最严重的城市,日照、青岛、威海等城市的污染最轻,东部沿海城市的污染程度明显轻于内陆城市;各地市SO₂的达标情况较好,超过50%,其余污染物的达标率均较低,PM_2.5甚至出现各地市均超标的现象。从时间看,污染物冬季浓度高夏季浓度低;PM₁₀和NO₂浓度在3月有小高峰;8月份,SO₂、NO₂浓度略有升高;从全年来看,NO₂污染物排放浓度变化不大。通过灰色关联法分析可知,能源消费与污染物空间分布相关性最大,风速与污染物时间分布相关性最大。     

卫星遥感监测全球和中国区域污染气体NO2和NO2时空变化

 卫星遥感技术的发展为连续、大面积监测城市污染气体NO₂和NO₂提供了重要技术支持。本文基于紫外-可见光高光谱传感器OMI观测数据,分析了近10余年(2004-2014年)全球和中国区域NO₂和NO₂空间分布特征、长时间序列变化和季节变化特征。结果表明,中国NO₂含量的高值主要集中在京津冀及周边、长江三角洲、珠江三角洲、新疆乌鲁木齐、辽宁沈阳、陕西西安等地,NO₂主要集中在京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、四川、重庆等地。较2005-2009 年,2010-2014年NO₂高值范围有所扩大,河北、山东、河南、安徽、新疆乌鲁木齐等地NO₂含量有所上升,而珠江三角洲、上海等地NO₂含量有所下降。与NO₂时空变化不同,较2005-2009年,2010-2014 年NO₂高值区范围有所缩小,且河北、山东、河南、安徽、江苏、上海、重庆、贵州、珠江三角洲等地NO₂含量有所降低。全球范围内,中国东部、美国东部、荷兰、德国、意大利、南非等地NO₂含量较高,中国中东部、美国东部、南非、印度等地NO₂含量较高。较2005-2009 年,2010-2014 年美国东部、中国珠江三角洲、中国上海、日本、西班牙、葡萄牙、意大利北部、迪拜等地NO₂含量下降明显,而2010-2014 年中国东部地区和乌鲁木齐、波兰大部、伊朗德黑兰、伊拉克巴格达、科威特、沙特利雅得、印度新德里、印度巴朗格伊尔及周边、孟加拉国达卡、智利圣地亚哥等地NO₂含量却有不同程度的上升。较2005-2009 年,2010-2014 年中国华北大部、重庆和贵州大部、珠江三角洲、长江三角洲,以及美国东部、南非姆普马兰加及周边等地的NO₂含量有所下降,而秘鲁利马、秘鲁南部等地NO₂含量出现增长。全球7 大主要城市近10 年NO₂和NO₂含量比较结果显示,中国石家庄NO₂含量均值最高,其次为中国北京、俄罗斯莫斯科、南非姆普马兰加、美国纽约、德国科隆、中国乌鲁木齐;南非姆普马兰加、中国石家庄、中国北京的NO₂总量明显高于美国纽约、德国科隆、俄罗斯莫斯科;中国北京、中国乌鲁木齐、美国纽约、德国科隆、俄罗斯莫斯科城市NO₂含量高于NO₂。     

利用卫星数据和全球大气化学传输模式研究中国东部大城市对流层NO2季节变化原因

利用卫星观测数据(GOME和SCIAMACHY)分析了1996年3月至2008年3月中国地区对流层NO₂的分布特征和选定地区对流层NO₂的变化趋势,并结合大气化学传输模式（MOZART-2）对中国东部大城市上空对流层NO_2显著季节变化的原因进行了分析。研究发现：1）中国地区对流层NO₂高值区主要分布在京津冀地区、长江三角洲和珠江三角洲;中国东部污染地区对流层NO₂呈现显著的增长趋势,年平均增长值达到0.9×1015cm_-2。2）中国东部大城市上空对流层NO_2存在明显的季节变化,原因是OH对于对流层NO₂的有效清除机制,对流层NO₂在冬季出现高值,夏季迅速降低至一年中最低值;在以自然排放源为主的中国西部背景地区,对流层NO₂则呈现明显的夏季高冬季低的特征。     

成都市夏季臭氧污染的环流分型与来源分析

为探究大尺度环流对成都市O₃污染的影响, 基于四川盆地700 hPa位势高度场, 采用T-PCA方法, 将2015—2019年夏季(6—8月)各日的大气环流归纳为5类环流型, 并对不同环流型下的成都市O₃污染特征与污染来源进行分析。5类环流型中, 东北高压型(NEH)和高压底部型(UNF)条件下, 四川盆地气温较高, 湿度和云量相对较低; 对比过去24小时的变温, UNF下四川盆地增温显著, NEH 下变化不明显, 另外三类环流型(即东南高压型、西北低压型和西北高压型)下则出现不同程度的降温。NEH和UNF下的气象条件更有利于四川盆地O₃的光化学生成。研究时段内, NEH和UNF下成都市O₃浓度水平和O₃超标日比例明显高于另外三类环流型, 是夏季发生O₃污染的主要环流型。成都市O₃污染较重的月份具有较高的NEH和UNF环流型占比。通过对成都市夏季O₃来源的模拟分析, 发现O₃污染主要来自四川盆地内的污染源排放(占55.0%), 以成都本地贡献为主(31.6%), 其他重要贡献城市包括德阳(5.4%)、重庆(4.0%)、资阳(3.9%)和眉山(2.2%)。然而, 不同环流型下成都市的O₃来源具有不同特点, NEH下成都平原内部污染传输影响较强, 德阳市O₃贡献显著增加(占14.9%); UNF 下成都市O₃污染呈现很强的局地性污染特征, 成都市排放的O₃贡献占比接近一半(46.8%)。     

CO2/N2稀释对H2/CH4层流火焰传播特性的影响

利用本生灯-纹影系统实验研究含有CO₂，N₂的掺氢天然气层流预混火焰传播速度，并应用GRI-3.0机理模拟计算不同组分预混燃气绝热火焰温度、敏感性系数及重要自由基浓度等，详细讨论CO₂，N₂的稀释效应.研究表明，GRI-3.0机理能较好地预测掺氢天然气层流预混火焰传播速度；CO₂，N₂稀释组分会显著抑制掺氢天然气层流预混火焰速度及其绝热火焰温度；与N₂相比，CO₂不仅具有较强的热力学效应，且随着CO₂稀释比的增加，火焰中重要自由基H浓度显著减少，抑制氧化反应H+O₂O+OH对燃烧的主导促进效应，使预混燃料的层流火焰传播速度显著降低.     

长沙某区域空气污染成因分析

探寻长沙某区域内的大气污染成因，为该区域大气污染预警与控制提供理论依据。以该区域内大气中PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂、CO、有机污染物等污染因子为研究对象，以各污染因子浓度与组成在2021年3月至2022年2月的监测数据为依据，通过污染因子与影响因素之间的关联性分析，确定该区域内各污染因子的形成原因。结果显示：该区域内PM_2.5年均浓度为40μg/m³、PM₁₀年均浓度为43μg/m³，大气颗粒污染物主要由工地扬尘、非道路移动机械、机动车尾气以及燃烧源共同引起；大气有机物污染主要是由机动车尾气排放、有机溶剂挥发以及化石燃料燃烧产生。通过对臭氧生成潜势进行分析发现，芳香烃类物质贡献最大，占比60.8%，其次为烯烃类物质，占比为22.9%，这表明该区域臭氧浓度受溶剂涂料使用工序影响较大。     

外尔半金属Co3Sn2S2薄膜的制备和电磁性质研究

外尔半金属Co₃Sn₂S₂是一种新型的拓扑量子材料，具有独特的拓扑能带结构，被认为是一种非常有潜力的自旋电子材料，而制备电子器件的重要一步是该材料的薄膜化.采用磁控溅射方法分别在Si O₂(300 nm)/Si(100)和Al₂O₃(0001)衬底上生长Co₃Sn₂S₂薄膜.X射线衍射(XRD,X-ray Diffraction)显示Co₃Sn₂S₂薄膜的结构随厚度而变化.在不同衬底上，Co₃Sn₂S₂薄膜的生长情况也不同，较薄的Co₃Sn₂S₂ (<200 nm)适合生长在Al₂O₃(0001)衬底上，而较厚的Co₃Sn     

煅烧硫酸铝铵复盐低温合成α-Al2O3：葡萄糖和预压的影响

以NH₄Al(SO₄)₂·12H₂O为原料，通过加入不同质量分数的葡萄糖合成α-Al₂O₃，研究了葡萄糖含量和预压处理对α-Al₂O₃粉体合成工艺和温度的影响。结果表明：葡萄糖的加入可以明显改变相变过程，降低合成温度。添加质量分数为30%的葡萄糖时，可在950℃合成单相α-Al₂O₃粉体，合成温度比不添加葡萄糖时低200℃左右；添加质量分数为75%的葡萄糖时，α-Al₂O₃的合成温度可进一步降低至900℃。添加葡萄糖可以降低α-Al₂O₃合成温度的主要原因有两个：一是葡萄糖氧化分解产生的热加速了NH₄Al(SO₄)₂·12H₂O的热分解，二是葡萄糖的添加使NH₄Al(SO     

(NH4)2SO4-NH3-H2O体系浸出高碱性脉石低品位氧化铜矿

以高碱性脉石低品位氧化铜矿为研究对象,针对该矿样钙镁含量高的特点,采用氨水-硫酸铵浸出体系进行了常温常压浸出实验.针对该矿样的主要含铜矿物孔雀石(Cu₂(OH)₂CO₃),基于质量和电荷的双守恒的条件下构建的浸出体系中建立Cu₂(OH)₂CO₃-(NH₄)₂SO₄-NH₃-H₂O的热力学模型,采用Matlab的拟合功能与diff和solve函数算出不同硫酸铵浓度时氨浸出孔雀石的最佳氨浓度和总铜离子浓度.实验考察了浸出氨水浓度、氨铵比、液固比对铜浸出率的影响.实验结果表明,高碱性脉石氧化铜矿石适宜浸出条件为氨水浓度1.2mol/L,氨铵比2∶1,液固比3∶1,该条件下铜浸出率较高,达到约70%.实验结果与热力学计算结果基本吻合.     

西安市秋季大气颗粒物散射特征及其影响因素

 为研究污染条件下西安市秋季大气颗粒物的散射特征及其影响因素, 于2012 年11 月监测大气颗粒物散射系数并采集PM_2.5样品。探讨了大气颗粒物的散射日变化特征, 通过实验分析PM_2.5中水溶性离子(Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-)和含碳物质(有机碳和元素碳)的污染水平, 并讨论它们的来源及对散射系数的影响。结果表明, 颗粒物的散射系数均值为(579±387)Mm^-1, 夜间高日间低。PM_2.5质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(相关系数为0.85), 通过回归方程得到PM_2.5散射效率为3.09 m²·g^-1。在PM_2.5化学组分中, 有机物对消光系数的贡献最大, 占52.3%;其次是NH₄NO₃和(NH₄)₂SO₄, 贡献率分别为16.2%和13.7%。     

CO2对Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能影响

考虑到CO₂是固定源和移动源废气中的主要组分,Fe₂O₃是铁基催化剂中的重要活性物质,研究了CO₂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响.结果表明,CO₂的加入在300℃以下明显抑制了催化剂的NH₃-SCR性能.这主要是因为CO₂的存在改变了催化剂表面NH₃/NO_x的吸附行为,从而影响了NH₃-SCR反应.原位漫反射傅里叶变换红外光谱和程序升温脱附实验结果表明,CO₂可以被吸附活化成碳酸盐物种;这些碳酸盐物种可以作为新的酸性位点吸附NH₃物种,促进催化剂对NH₃的吸附;但同时CO₂和NO_x之间存在竞争吸附,这会导致催化剂表面生成的关键NO₂物种和硝酸盐物种的减少,从而...     

焦作市PM2.5污染化学组分特征及潜在源分析

利用2017年12月至2018年2月焦作市PM_2.5及其化学组分（水溶性离子和碳组分）数据,分析了观测期间焦作市PM_2.5化学组分特征及潜在源。结果显示:1)焦作市PM_2.5主要由NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC（Organic Carbon,有机碳）和EC（Elemental Carbon,元素碳）组成,观测期间平均浓度分别为30.26μg/m³、17.86μg/m³、16.47μg/m³、17.44μg/m³和4.27μg/m³,在PM_2.5中占比75.1%;2)焦作市冬季污染天NO₂和SO₂的二次转化程度更高且OC和EC的来源更为相似;3)本地源是焦作市冬季PM_2.5污染的主要潜在源,周...     

北京大学大气环境模式PUMA的改进及其在沈阳地区的应用研究

为拓展北京大学大气环境模式(PUMA)的应用, 对其进行两方面的改进。首先, 用新一代中尺度气象模式WRF提供气象场驱动PUMA; 其次, 新增非局地湍流扩散系数Grisogono方案。 为验证改进后的模拟能力, 将PUMA运用于沈阳地区冬季大气SO₂污染研究。模拟结果和观测比对表明: WRF可以提供合理的气象场; PUMA可以模拟出SO₂浓度月尺度变化和日变化; Grisogono方案在中午对流边界层条件下对模拟结果有所改善。SO₂浓度有明显的日变化, 白天浓度低, 夜间浓度高, 模拟结果表明SO₂浓度和边界层高度的日变化成负相关。改进后的PUMA可以在大气环境预报预警中得到应用。     

中央环保督察与地方大气质量改善——基于多期双重差分法的检验

 采用2014-2018年中国225个地级市的面板数据,以各地市当年PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO、O₃的年均浓度作为被解释变量,通过多期双重差分的方法检验了中央环保督察制度在改善地方大气质量方面的政策效果及其持续性。研究发现：中央环保督察对PM₁₀、SO₂和CO的浓度改善具有显著作用;在政策效果持续性上,相比PM₁₀,中央环保督察对地方SO₂、CO浓度的改善更具有持续性。建议进一步常态化中央环保督察制度以持续推动地方大气环境质量改善,关注移动源、建设工程扬尘与二次污染物防治以推动多类大气污染物的减排,实现空气质量的综合提升。     

CeO2/Ti3C2/CdS Z型异质结复合物的制备及其光催化降解甲基橙

采用水热法制备了CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物，并对其进行了光催化降解甲基橙的研究.结果表明：制备所得CeO₂/Ti₃C₂/CdS复合物具有较大的比表面积，表现出较高的可见光催化降解活性.以Ti₃C₂为传输介质，CeO₂/Ti₃C₂/CdS Z型异质结复合物的形成促进了电荷的转移，有效抑制光生载流子的复合，增强了体系的氧化还原降解能力，加速了活性物种的产生，提高了体系对甲基橙的可见光催化降解性能.其中，CeO₂/Ti₃C₂/CdS-1∶3具有高的光催化活性.     

人为排放对信阳市细颗粒物和臭氧的影响评估

基于信阳市2017—2020年细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)浓度数据及同期地面气象观测资料,利用Kolmogorov-Zurbenko(KZ)滤波法将原始浓度序列分解为短期分量、季节分量和长期分量,采用逐步回归方法建立污染物基线分量和短期分量与相应尺度气象要素的线性回归模型,通过对残差进行滤波和序列重建,得到去除气象影响的污染物长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关。结果表明,PM_2.5和O₃浓度的波动主要由污染源排放及气象条件的短期变化和季节变化引起,气象条件对PM_2.5季节分量和O₃长期分量影响较大。信阳市PM_2.5污染排放减弱,O₃污染排放先升高,在2018年10月后降低。由于污染排放导致的2017—2020年PM_2.5和O₃长期分量分别降低3.5、1.5μg/(m³·a)。     

上海及附近海域对流层低层臭氧质量浓度时空分布特征与海陆风的关联性研究

利用2010—2019年臭氧监测仪(ozone monitoring instrument, OMI)卫星数据产品OMO3PR和ERA5再分析资料，分别研究了上海及附近海域近10年对流层低层(海拔≤3 000 m)的臭氧(O₃)质量浓度和风的时空分布特征，并以浦东地区为例研究了该地区海陆风的特征、相对污染系数及其对O₃质量浓度的影响。结果表明：10年间O₃质量浓度整体呈增大趋势，具有明显的季节性变化特征，夏季最高，冬季最低；空间分布上，陆地O₃质量浓度较海面高，最大可达129.3μg/m³。夏、冬季的风速较春、秋季高，陆地区域风速小于5.4 m/s的频率高达82.4%,海面和近海岸区春、夏季时的风易使O₃向内陆扩散。海陆风在春、夏两季发生频率较高，夏、秋季海风期间西南西和西南方向的相对污染系数高于其他方位，表明此时浦东机场附近的O₃向西北方的陆地区域扩散概率更高，而使O₃质量浓度升高。夏、秋季时海陆风可加剧内陆O...     

Activity coefficient of NiO in SiO2-saturated MnO–SiO2slag and Al2O3-saturated MnO–SiO2–Al2O3slag at 1623 K

As a part of the fundamental study related to the reduction smelting of spent lithium-ion batteries and ocean polymetallic nodules based on MnO–SiO₂slags,this work investigated the activity coefficient of NiO in SiO₂-saturated Mn O–Si O₂slag and Al₂O₃-saturated Mn O–SiO₂–Al₂O₃slag at 1623 K with controlled oxygen partial pressure levels of 10^-7,10^-6,and 10^-5Pa.Results showed that the solubility of nickel oxide in the slags increased with increasing oxygen partial pressure.The nickel in the Mn O–Si O₂slag and Mn O–Si O₂–Al₂O₃slag existed as Ni O under experimental conditions.The addition of Al₂O₃in the Mn O–Si O₂slag decreased the dissolution of nickel in the slag and increased the activity coefficient of Ni O.Furthermore,the activity coefficient of Ni O(γN_(i O)),which is solid Ni O,in the Si O₂saturated Mn O–Si O₂slag and Al₂O₃saturated Mn O–Si O₂–Al₂O₃slag at 1623 K can be respectively calculated asγN_(i O)=8.58w(Ni O)+3.18 andγN_(i O)=11.06w(Ni O)+4.07,respectively,where w(Ni O)is the Ni O mass fraction in the slag.     

O2/CO2气氛下乙烷可燃极限的实验研究和计算

可燃极限是表征燃烧特性的重要参数之一.本文以5L圆柱形反应器为基础,搭建了可燃极限实验系统,对O₂/CO₂气氛下乙烷的可燃极限进行研究,并与空气气氛下乙烷的可燃极限进行了对比.结果表明,高浓度的CO₂降低了可燃气的可燃上限,提高了可燃气的可燃下限,分析了高浓度CO₂对可燃极限的影响机理.根据热理论,推导出C₂H₆/O₂/CO₂可燃极限的计算方法,将实验值与计算值进行比较,平均绝对偏差在2.2%以内,两者吻合较好.