质子交换膜燃料电池催化层模型研究进展与展望

质子交换膜燃料电池是一种零/低碳排放的高效能量转换技术,对我国实现“碳达峰、碳中和”战略目标具有重要意义.催化层是直接决定电池性能与寿命的关键组件之一,也是电池规模化商用的核心.催化层具有复杂的多物理场多尺度耦合输运反应过程,需要借助精确的数值模型来理解内部的传输与反应机制.本文回顾了近年来氢燃料电池催化层模型的研究进展,重点介绍了典型模型的建模思想,讨论了不同模型的适用性,简述了典型应用参考实例,并对模型的未来研究方向提出了一些建议.     

基于格子Boltzmann方法的复杂多孔介质内双扩散效应的对流传热传质机理研究

基于TD2G9不可压格子Boltzmnann模型, 通过引入第3个分布函数表征浓度场的演化, 并在标准演化方程后附加源项, 构造了用于模拟多孔介质内在多物理场(浓度场, 温度场)下交叉耦合效应的自然对流传热传质格子Boltzmann模型. 基于非平衡态不可逆热力学的基本原理, 引入Boussinesq假设, 在考虑了耦合扩散效应的基础上建立了可用于描述多物理场耦合效应下的自然对流传热传质的控制方程. 采用提出的格子Boltzmann模型结合多孔介质构造算法从孔隙尺度对规则以及随机多孔介质内双扩散效应的自然对流传热传质过程进行了模拟, 研究了不同瑞利数Ra, 不同孔隙率下的多孔介质内传热传质特征, 考察了温度梯度等因素对多孔介质内传质过程的影响, 创新地从孔隙尺度对多孔介质内的耦合对流扩散过程的传热传质机理进行了研究.     

弹道扩散导热的热质模型

经典的傅里叶导热定律只适用于扩散导热.在瞬态导热过程中,为了描述热量的波动输运,基于热质理论建立了普适导热定律.对于微纳尺度的器件,由于弹道输运的作用,傅里叶导热定律也将失效.然而现有普适导热定律尚不能描述由弹道输运引起的非傅里叶导热现象.本文通过边界条件修正的方法将普适导热定律扩展到了弹道扩散导热区域.首先用热质理论的观点分析了弹道扩散导热机理;然后从声子玻尔兹曼方程出发推导了修正边界条件模型;最后数值求解了修正的普适导热定律并与蒙特卡罗模拟进行对比,验证了本文模型的正确性.     

功能生物界面的“微纳尺度构建-功能-力学耦合”机制

功能生物界面由于其呈现出的独特功能引起研究者的极大兴趣,而微纳尺度结构是其关键结构基元,它们是界面特定功能的内在本质.然而直到目前描述刻画特定功能的整个形成过程依旧困难.越来越多的证据开始支持功能生物界面上的"微纳尺度构建-功能-力学耦合"的论点.本文重点介绍不同微纳尺度复合功能生物界面上的"形貌和力学耦合行为",以获得对微米纳米复合结构更好的理解.还介绍了自然界中生物体表气/液/固三相生物界面的"形貌-力学耦合行为",生物体内微纳尺度的"形貌-力学耦合行为",微纳尺度人工界面上活细胞的"形貌-力学耦合行为"和微纳尺度形貌、界面曲率与力学微环境的最新研究进展,并提出了一些新的概念,如"基于空间曲率的形貌-力学耦合行为"、"医学功能生物界面"和"生物力药理学"等.     

质子交换膜燃料电池冷启动研究及策略优化现状

质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)汽车以其能量转换效率高、续航里程长、零排放等突出优势,在“双碳”目标的背景下引起了广泛的关注.然而,在低温环境下的冷启动问题成为限制其商业化和推广应用的一大障碍.因此,研究人员进行了大量的实验与仿真来研究燃料电池冷启动的衰减机理、水传输相变和传热机理以及启动策略优化.通过对冷启动电池的输出性能和微观结构进行测量与表征,发现由于冰的产生覆盖反应活性位点、堵塞气体通道、增大电接触阻抗导致性能下降,由于水冰相变的体积变化破坏了内部结构导致耐久性下降.通过对启动过程中水和冰的分布、传输与相变过程进行研究,发现反应产物水首先以膜态水使质子交换膜(proton exchange membrane, PEM)和催化层(catalyst layer, CL)的含水量达到饱和,接着以过冷水的形式在低温下保持液态,最后排出电池或突然结冰.通过研究冷启动的传热过程发现,电堆中间部分的电池单元和单电池的中间区域升温最快,为产热的主要区域,阴极氧还原反应(oxygen reduction reaction, ...     

酶催化过程的量子-经典力学研究进展

酶催化主要包括底物输运及其与活性位的结合、蛋白质限域环境中的化学反应以及产物释放等复杂的物理和化学过程,其中任一化学和非化学步都有可能决定酶的活性.通过量子/分子力学组合方法(QM/MM)计算和分子动力学模拟(MD),结合伞形采样,可以揭示酶催化过程的微观机理和底物输运的通道机制,分析底物进出口袋过程的热力学和动力学性质,探明整个酶催化过程中的决速步骤以及关键残基的作用.本文概述了近几年对几类生物体系量子-经典力学模拟研究的进展,并对QM/MM多尺度模拟方法的发展进行了展望.     

飞秒激光诱导钛表面可控微纳结构用于水下气泡操纵

针对典型金属材料钛,利用自主搭建的飞秒激光振镜扫描加工系统,加工了具有特定形貌特征的多尺度微纳结构.在此基础上对多尺度微纳结构的可逆润湿性及水下气泡操纵特性进行了实验探究,并从微观界面化学的角度阐释了可逆润湿性的调谐机理.研究结果表明:在飞秒激光烧蚀挤压作用下,钛表面诱导的多尺度微纳结构对原始表面的润湿性具有放大效应,固液接触角减小,水下气泡接触角增大;在辅助加热条件下,固液接触角增大,水下气泡接触角同时减小,气泡在表面完全铺展;随后将超疏水表面置于紫外灯下曝光,多尺度微纳结构上的液体接触角又开始减小,并最终实现了超疏水到超亲水性以及水下超亲气到超疏气的可逆调谐.另外,液体接触角与水下气泡接触角的可逆调谐特性呈现相反的变化趋势,这与固液气三相接触线的移动机制密切相关.本文对实现钛表面微纳结构设计与调控,提高具有可逆润湿性的金属表面在水下气泡操纵与收集,以及污水处理等领域的应用都具有重要意义.     

矩形通道内伴随冷凝的烟气对流换热的优化

针对矩形通道内伴随水蒸气冷凝的烟气对流换热,建立显热和潜热火积平衡方程,并导出火积耗散的表达式.利用火积耗散极值原理获得了伴随冷凝的烟气对流换热的场协同方程,并通过数值求解包括场协同方程在内的控制方程组,得到了矩形通道内的最优速度场为多纵向涡的流动结构,该流型提高了速度场与温度场、速度场与浓度场之间的协同程度,从而可以在黏性耗散增加较小的条件下使传热传质过程得到显著强化.在通道内布置不连续双斜肋可以产生接近于最优流场的多纵向涡流动,在Re=600时,与光滑通道相比,不连续双斜肋通道中烟气的总换热量增加29.02%,冷凝换热量增加了27.46%.     

微/纳尺度高功率电子器件产热与传热特性

传统的宏观传热理论难以准确表征几何结构尺度小于或接近声子平均自由程的高功率电子器件的产热与传热过程,此时器件中能量激发的时间尺度与声子的特征时间尺度相当,甚至小于声子的特征时间尺度,不能满足传统传热理论的假设.本文针对微/纳尺度场效应晶体管的工作过程,建立描述其内部产热及传热特性的多尺度格子-Boltzmann介观模型,通过在模型中引入源项去描述器件内部电子和声子的相互作用,分析计算不同工作状态下晶体管单元的温度分布特征,研究热管理方式对晶体管温度分布的影响,从微/纳尺度揭示了场效应晶体管的产热机理及传热特性,为热设计工作者提供一定的理论依据.     

日本福岛放射性污染物在北太平洋海水中的输运模拟与预测

针对2011年3月11日地震和海啸引发的日本福岛核电站放射性污染物泄漏事件,利用ROMS海洋模式对北太平洋海洋环流进行了模拟,并在该海洋环流数值模拟结果基础上,对核泄漏物质在海洋中的输运过程进行了10年的中长期模拟和预测.模拟结果显示:放射性污染物通过北太平洋低位涡水的输运通道到达我国近海的时间约为12年;表层放射性污染物随着海流最远输运到140°W后便分为南北两支,南支随着赤道流系向西输运,可以影响到菲律宾以东洋面,北支到达北美西海岸后随沿岸流向南北输运,北向输运可以影响到白令海峡;200m层的放射性污染物进入海洋后的输运分为3个部分:一部分沿深层海水流动向西南输运;一部分随低位涡水团输运影响台湾以东海区;还有一部分随黑潮延伸体向东输运,并分为两支,其中一支会输运到北美西海岸,另外一支向南影响到夏威夷岛周围海域.最后,结合污染物漂移扩散模型估算了放射性污染物在海洋中的浓度扩散趋势:放射性同位素137Cs的浓度高值区逐渐向东移动,2年后可达太平洋海盆中部,8年后可达北美西海岸,虽然影响范围不断扩大,但其极值浓度在不断降低.     

Janus球形微马达的自驱动机理研究:自扩散泳动与微气泡推进

微纳马达的研究是一个多学科交叉的新兴领域.其中,Janus微马达利用自身两面异性导致的局部梯度场而产生自驱动现象,引起了学界的普遍关注.本文主要基于目前已开展的工作并借鉴国内外的一些最新成果,以期对Janus球形微马达的物理特征给出全面的描述.针对铂-二氧化硅(Pt-SiO_2)型Janus微球在过氧化氢溶液中发生的自驱动,通过实验和数值模拟分析了其两种自驱动形式(自扩散泳动和微气泡推进)的物理机制和运动特征.直径小于5mm的Janus微球发生自扩散泳动,通过无量纲均方位移随时间的变化揭示了微球平动经历由纯布朗运动、扩散泳动到类布朗运动的过程,给出了特征时间及不同阶段的主导物理因素.位移概率分布可以表征非高斯性,并分析布朗力矩主导的旋转特性并讨论壁面限制及剪切流的影响.直径20~50mm微球可观测到微气泡推进,微球位移揭示了随气泡尺寸增长,微球经过自扩散泳、气泡生长和气泡溃灭推进3个阶段组成的周期运动.Rayleigh-Plesset(R-P)方程则揭示了依次由黏性力、表面张力及气泡周围流体压力控制下的气泡生长标度率.本文还从应用角度介绍了交变电场下,利用介电泳操控Janus微球的微穿梭输运(microshuttle)技术,并讨论了自扩散泳与自电泳差别及微气泡推进型微马达效率提高等问题.     

飞秒脉冲激光双光子微纳加工技术及其应用

激光加工技术作为重要的先进制造技术之一已广泛应用于众多的工业制造领域. 利用激光直写技术进行材料加工时, 其所能达到的加工分辨率一直受到经典光学理论衍射极限的限制, 难于进行纳米尺度的加工. 飞秒脉冲激光的出现不仅为研究光与物质相互作用的超快过程提供了手段, 也为发展先进的微纳米加工技术提供了不可多得的光源. 近年来, 作为最新的激光加工技术之一的飞秒脉冲激光多光子微纳加工技术已成为国际上研究的热点. 该技术利用多光子效应和激光与物质作用的阈值效应, 成功地实现了纳米尺度的激光直写加工分辨率, 可望在功能性微纳器件制备等纳米技术领域发挥重要作用, 具有广阔的应用前景. 在2001年日本科学家利用飞秒脉冲激光双光子聚合技术首次突破衍射极限获得120 nm的加工分辨率后, 最近我国科学家实现了15 nm线宽的纳米尺度加工分辨率. 在利用多光束并行加工技术进行快速、大批量微纳结构加工的同时, 最新发展的多光束组合技术实现了多部件组合加工、一次成型, 解决了微尺度零部件组装难题, 为微纳尺度器件及微机电系统的开发提供了具有实用化前景的加工方法与途径. 利用飞秒脉冲激光双光子微纳加工技术的高精度、良好的空间分辨率和真三维加工能力的特点, 各国科学家制备出了各种微尺度光子学器件及微机电系统, 充分展示了该技术的应用前景. 随着对飞秒脉冲激光与物质相互作用机理、加工技术及相关材料技术的深入研究, 飞秒脉冲微纳加工技术必将获得快速发展, 并在先进纳米制造领域获得新的突破.     

光电化学反应中界面气泡多尺度作用机制的研究进展

太阳能驱动的光电化学转化制燃料是解决能源危机、助力我国“双碳”(碳达峰、碳中和)目标达成的重要途径.常见的光电化学转化制燃料包括光电催化分解水制氢、二氧化碳转化制碳氢燃料等.上述光电催化反应是一个典型的界面析气反应过程,可在界面位点生成多种气体燃料.反应界面析气过程从表面的气体成核开始,以两相流结束.需要指出,该过程涉及不同时间和空间尺度的匹配以及各子过程的相互作用,对界面光子、电子、分子、离子等多载能子的耦合传输与转化有关键影响.本文的目的是阐明析气反应界面气泡生长各过程之间的内在联系.首先,以光电催化分解水为例,分析光电极表面气泡动力学多尺度过程及其对界面能质传递和转化的作用机理;随后,详细讨论微观尺度界面气泡成核、介观尺度气泡生长、宏观尺度气液两相流这一系列界面气泡生长演化的多尺度过程,并分析每一个子过程之间的耦合作用及其对光传递、物质传递、物质转化的影响规律;最后,对光电化学反应中界面气泡多尺度作用的研究挑战和未来方向进行展望.     

基于单平板电极电场驱动喷射沉积微纳3D打印

现有微纳3D打印在实现多材料、宏/微跨尺度等方面面临诸多挑战性难题.本文提出了一种基于单平板电极电场驱动喷射沉积微纳3D打印新工艺,它不再将打印喷嘴作为电极,只需平板电极与高压电源正极(或负极)连接.通过理论分析和数值模拟,揭示了其成形机理;通过系统实验研究,验证了喷嘴(导电和非导电)、基材(导电和非导电)、打印材料(导电和非导电)任意组合稳定打印的有效性;进一步通过3个典型实验案例:线宽1.139μm的高宽比46.8:1微"墙"结构、高性能透明电极、精准可控的三维生物支架,证明了该方法在高分辨率、多材料和宏/微跨尺度打印方面独特的技术优势.该方法为微纳3D打印提供了一种低成本、高普适性的全新解决方案.     

2011 年3 月日本福岛核泄漏物质输运扩散路径的情景模拟和预测

2011 年3 月受日本以东地震和海啸影响, 日本福岛核电站发生核物质泄漏. 本文提出泄漏物质自然输运的3 种通道: 大气快速输运通道、海洋表层慢速输运通道和海洋内部极慢速输运通道. 基于短期气候预测模式和海洋环流数值模式, 在理想假设条件下, 对核泄漏物质的输运扩散路径进行了情景模拟和预测. 结果显示: 若泄漏源设置在近地层992hPa, 10 d 后影响范围可达北美大部地区, 但浓度比所设置的源区浓度低约6 个量级, 15 d 后可影响到欧洲, 20 d 后前锋进入中国西部地区, 30 d 后则布满整个纬带; 若泄漏源在5 km 高度, 泄漏10 d 后影响范围可覆盖欧洲, 15 d 即可布满整个纬带; 若泄漏源在10 km 高度, 10 d后即可影响中国大部分区域. 核泄漏物质通过海洋表层通道向东输运则缓慢得多, 50 d 后到达150°E 左右, 且影响范围仅在一条狭窄条带内. 大气通道影响范围巨大, 甚至可到达赤道海域上空, 但核泄漏物质的浓度很快降低. 大气环流上游如北美和欧洲的大气质量监测结果对中国具有重要的参考价值.     

飞秒激光直写在玻璃内部制备多功能集成器件

飞秒激光脉冲具有极高的峰值功率和极短的脉冲宽度,与物质相互作用时呈现出强烈的非线性效应,使其可以深入透明介质内部,以超越光学衍射极限的精度对材料进行三维微加工.除此之外,飞秒激光三维直写技术具有高度的灵活性,即可以在单一芯片上制备并集成多种不同功能的微纳结构.这些特性使该技术迅速发展成为微制造领域的研究热点,在微流体、微光学、光电子学以及光量子芯片制备与集成等领域表现出广阔的前景.但还有一些问题限制飞秒激光直写技术的进一步发展,比如加工通道的尺寸和长度限制、较高的加工表面粗糙度等.针对这些问题,本文重点介绍了在玻璃中制备三维微纳流体通道以及高品质光学微腔的最新进展.     

非周期多层电流片中的非稳态磁场重联

多层电流片是空间等离子体中一种普遍的现象.例如,太阳风中就观测到多层日球层电流片结构.在多层电流片中发生的各种动力学过程可能对太阳耀斑、日冕加热、太阳风与磁层耦合等有着重要影响.一些作者应用解析和数值方法讨论了双层或周期电流片中撕裂模不稳定性的特征,发现反对称模的增长率远大于对称模.本文的目的是应用磁流体力学模拟方法数值研究非周期三层电流片中的磁场重联过程,发现与周期电流片不同,这是一种复杂的非稳态磁场重联.随着重联过程的发展,初始的反向电流片将逐渐消失,并在相应位置形成一个大的磁岛. 对于二维((?)/(?)_z=0)二分量(B_z=0,V_z=0)问题,初始磁场取为B=B_x(y)i_x,且     

三维垂直定向石墨烯的制备及在超级电容器中的应用

电极的结构设计是影响其反应动力学与离子传质能力,进而影响电化学储能系统性能的重要因素之一.为了追求较好的电极动力学以及传质速率,三维有序石墨烯基电极已吸引越来越多的研究兴趣.与其他类型的三维石墨烯结构不同,通过定向冷冻法、等离子体增强化学气相沉积法、KOH辅助水热法等制备的三维垂直定向石墨烯(3DVAG)具有垂直开放通道以及低孔隙弯曲度,可以有效增强离子的输运和电子的传导,提高活性物质的负载,从而实现电极材料的高能量密度及倍率性能.本文对三维垂直定向石墨烯的制备方法及其在超级电容器中的应用进行了综述,并对其未来的发展前景进行了展望.     

基于高通量计算的反渗透淡化三维传递MLP模型构建

全球淡水资源日趋紧张.反渗透(reverse osmosis, RO)是目前最先进的淡化技术之一,占据了50%以上淡化市场.高性能RO膜可显著提高产水效率,但其高通量的特性也导致了严重的浓差极化与膜污染等共性难题,严重制约其进一步广泛应用.因此,在传统膜组件迭代设计方法的基础上,开发更高效的优化设计方法,可加速高性能RO膜的商业化,极具研究意义.本文采用计算流体力学(computational fluid dynamics, CFD)和深度学习方法,结合超级计算,构建了多工况下基于高性能RO膜的海水淡化复杂进水通道的高维非线性传递模型:建立了RO膜组件进水通道中流体流动与盐组分传递的“多物理场全耦合高保真三维模型”;基于商业进水隔网在设计参数空间范围内进行类拉丁超立方抽样,生成726组不同工况CFD模型,并行计算规模可达2万核以上;基于数据驱动的深度学习方法,建立代理传递模型,可预测整个设计参数空间内大规模参数组合工况模型的三维局部速度、压力以及浓度分布,通过计算相对均方根误差,得到预测精度分别为93.5%、98.3%和95.1%,计算效率相比传统有限元方法提高了1～2个数量级.本文提...     

高效光能转换新媒介:中空多壳层结构材料

光能的捕获和利用为环境、能源和医学等多个领域的发展提供了广阔的前景.为了实现高效的光能转换,对作为媒介的光功能材料的设计至关重要.作为一种新兴的多级微纳材料,中空多壳层结构(hollow multi-shelled structures, HoMSs)材料在光能转换领域中具有诸多优势,其高效的光捕获能力、增强的光生电荷分离能力和灵活可调的壳壁组成等结构特性都能够有效提高材料对光能的转换效率.本文从HoMSs光功能材料在光能转换过程中的优势出发,总结了其在光催化、太阳能电池和光致发光等光能转换领域中的应用研究进展,并对该领域的发展趋势进行了展望.