固定燃烧源颗粒物稀释采样系统的研制与应用

为研究固定燃烧源颗粒物排放特征,研制开发了稀释烟道采样系统.该系统能模拟高温烟气排放到大气中的冷却、稀释、凝结等物理化学过程,捕集燃烧源排放的一次颗粒物.详细阐述了采样系统的结构并对系统进行了检验.整个采样系统稳定度高,测量结果可靠,操作简便.采样系统小型化设计,适合于现场应用.该系统已成功应用于我国典型燃烧源颗粒物排放特征研究.     

基于大气环境的固定源细颗粒物测试方法研究进展

国内对固定源细颗粒物研究还较为薄弱,主要是缺乏合适的测试方法.由于基于大气环境的稀释测试法可在一定程度上模拟烟气排放至大气环境的物理化学过程,所以该法正成为研究固定源细颗粒物排放特征的重要手段.本文对国内外基于大气环境的固定源细颗粒物测试方法进行了系统介绍与分析,指出该测试系统应向小型化、便携式方向发展,以满足不同浓度、不同湿度、不同温度固定源细颗粒物的测试需要.     

不同燃烧过程颗粒物粒径排放特征

采用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)和稀释采样系统研究重庆市工业源、交通源、生物质燃烧以及餐饮业油烟等各类燃烧过程的颗粒物排放特征.结果表明:燃煤锅炉以及各类柴油交通源颗粒物数浓度峰值都表现出单峰型的变化特征,峰值主要出现在0.20~0.48μm之间;生物质燃烧和餐饮业油烟颗粒物的数浓度都呈现出双峰型的变化趋势,分别出现在核模态(0.02~0.07μm)和积聚态(0.2μm);水泥窑炉的数浓度也出现双峰型变化特征,分别出现在积聚态(0.12μm)以及接近粗颗粒物态的1.23~1.96μm粒径范围处.各污染源颗粒物质量浓度峰值主要出现在粗粒径态,交通源排放的颗粒物质量浓度相对较高.各类污染源数浓度分布主要集中在积聚模态,粗颗粒态的数浓度累计贡献都不到1%;质量浓度主要分布在粗颗粒态,核模态的质量浓度贡献都小于0.1%.     

一套民用固体燃料燃烧大气污染物排放测试系统的搭建和评测

为研究民用固体燃料燃烧的大气污染物排放特征,设计了一套箱式稀释采样测试系统.相比于常用的烟罩法和烟道采样法,该系统能减小环境空气中颗粒物对测试结果的影响,同时收集了炉具泄漏的烟气,能更准确获得固体燃料燃烧的大气污染物排放水平.本文介绍了该系统的设计思路、主要结构组成和测试系统的性能评估结果.评估结果表明:进气经过滤后颗粒物浓度显著下降至约1μg·m-3,远小于燃烧过程中排放的颗粒物浓度(约100μg·m-3),有效减少环境空气中颗粒物对测试结果的干扰;使用箱式法测得PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子结果均高于箱体敞开的对照组测试,证明箱式法收集测试了燃烧时泄漏至室内的污染物,有效减少污染物泄漏造成的误差.利用该系统测试了12种常见民用煤和3种生物质燃料燃烧PM_(2.5)、SO2、NOx等污染物排放水平,其中民用煤PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子分别为0.23~3.40 mg·g~(-1)、0.48~6.15 mg·g~(-1)和0.16~1.09 mg·g~(-1),生物质燃料的PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子分别为6.26~39.76 mg·g~(-1)、0.04~0.23 mg·g~(-1)和0.05~0.76 mg·g~(-1).     

颗粒物态和气态共存污染物采样方法研究

为了提高对颗粒物态和气态共存污染物的分离采样能力,进行污染物的采样系统优化设计,提出一种无线传感器网络技术下颗粒物态和气态共存污染物采样系统设计方案。构建颗粒物态和气态共存污染物采样系统的总体构架,系统功能结构包括颗粒物态和气态共存污染物的信息采集模块、总线控制模块、颗粒物态和气态共存污染物检测模块、无线传感器模块与人机接口模块等,采用DSP集成信号处理器进行颗粒物态和气态共存污染物数据采集和实时信息处理,提高颗粒物态和气态共存污染物监测的智能控制能力。     

陕西省民用散煤燃烧颗粒物排放因子测定及分析

通过调研并搜集陕西省民用燃煤,实验模拟散煤在家庭炉灶中的燃烧,应用稀释通道系统采集颗粒物,分析得到陕西省不同地区民用煤燃烧颗粒物排放因子。结果表明:榆林烟煤颗粒物排放因子为11.17 g/kg;延安烟煤为7.96 g/kg;高陵无烟煤为2.58 g/kg;蜂窝煤颗粒物排放因子在1 g/kg左右。根据PM_(10)占总颗粒物的百分数可得粒径<10μm的颗粒物排放因子,经对比其他文献研究,分析实验结果,得到符合陕西省排放特征的排放因子,计算出2015年陕西省各市散煤燃烧颗粒物排放量,为当地民用燃煤污染物排放清单的编制及源解析工作的开展提供支持。     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

生物质露天焚烧及家庭燃用的多环芳烃排放特征研究

农村地区生物质燃烧排放是大气多环芳烃(PAHs)的重要来源之一.本研究利用建立的烟尘罩稀释通道采样系统,对我国典型的生物质燃烧方式—水稻、玉米、花生、大豆秸秆的家庭炉灶燃烧,并对水稻、玉米、花生秸秆以及荔枝树、大叶榕、小叶榕等落叶的露天焚烧进行实验室模拟,实测了秸秆野外焚烧、落叶野外焚烧、秸秆炉灶燃烧等3种典型生物质燃烧类型排放的气相及颗粒相PAHs的排放因子.结果表明,本研究生物质露天焚烧PAHs排放因子高于大部分已有实验结果,秸秆炉灶燃烧PAHs排放因子亦高于大部分排放清单采用值.3类燃料燃烧排放PAHs的谱分布相近,均以中低环PAHs为主,中高环(4~6环)PAHs比例为22.2%~28.8%.采用某单一数值作为某类源PAHs特征比的取值,并将其运用于大气PAHs的来源解析可能会造成偏差.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

秸秆露天焚烧典型大气污染物排放因子

利用烟气污染物稀释采样系统,基于实际测试,针对玉米、小麦、花生和棉花4种农作物秸秆开展露天焚烧排放大气污染物采集和分析.利用修正燃烧效率区分燃烧状态,根据碳平衡法计算烟气中颗粒物和气态污染物排放因子.结果表明,4种秸秆露天焚烧CO、SO₂、NO_x和CH₄平均排放因子分别在7.39~92.4g/kg、0.11~0.89g/kg、0.72~3.86g/kg和0.2~5.45g/kg之间,PM_2.5平均排放因子在1.48~13.29g/kg之间.OC和EC的质量分别占PM_2.5全部质量的27.7%~54.3%和4.4%~17.1%,是PM_2.5的主要组成成分.污染物排放主要来自混合燃烧状态,焖烧状态排放污染物浓度相对较高.随着含水率升高,焖烧过程增强显著,CO、CH₄、PM_2.5和OC的排放因子升高,其中PM_2.5排放量增高主要是由OC排放占比升高导致.     

民用固体燃料及烹调油烟杂环胺排放及健康风险评价

模拟了典型固体燃料的民用燃烧及家庭烹饪食用油过程,分别采用烟尘罩稀释采样系统和小型烟尘罩采集烟气.利用高效液相色谱-紫外检测法测定了5种典型致癌杂环胺的排放特征.估算了2012年杂环胺排放量及不同情景下妇女炊事吸入杂环胺的致癌风险.结果表明,秸秆、薪柴、烟煤、无烟煤燃烧2-氨基-3-甲基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚（MeAaC）排放因子均值为5.2~142.9μg/kg、2-氨基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚（AaC）排放因子为0.6~37.8μg/kg,2-氨基-1-甲基-6-苯基咪唑并[4,5-b]吡啶（PhIP）排放因子为1.5~25.9μg/kg.植物油烹调MeAaC和2-氨基-3-甲基咪唑并（4,5-f）喹啉（IQ）排放因子均值分别为6.8μg/kg和1.5μg/kg.动物油烹调MeAaC、2-氨基-3,4-二甲基-3H-咪唑并喹啉（MeIQ）和AaC排放因子均值分别为6.2μg/kg、2.0μg/kg和1.1μg/kg.秸秆使用分别占PhIP、MeAaC和AaC 排放的93.0%、76.2%和76.2%.薪柴使用占AaC、MeAaC和PhIP排放的22.1%、7.7%和4.0%.烟煤使用占MeAaC、 PhIP和AaC排放的15.9%、2.8%和1.8%.健康风险评价表明,在缺乏有效排烟的情况下,使用烟煤（哈尔滨）或秸秆炊事的家庭妇女暴露于杂环胺总致癌风险分别为4.60×10^-5和1.84×10^-5,超过EPA建议值.使用薪柴或烟煤（包头）炊事的家庭妇女暴露于杂环胺总致癌风险分别为4.50×10^-6和4.31×10^-6,略高于EPA建议值.使用无烟煤及电能炊事妇女暴露于杂环胺总致癌风险为可忽略水平.     

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO3-来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO₃^-同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO₃^-四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO₃^-浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ¹⁵N-NO₃^-变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO₃^-浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ¹⁵N-NO₃^-变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO₃^-主要来源于生物质燃烧（32.5%）、机动车尾气排放（30.8%）和煤燃烧（23.1%）,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.     

2006~2014年江苏省氨排放清单

为了解江苏省氨排放情况,收集了畜禽养殖、氮肥施用、人体排放、工业生产、机动车排放、燃料燃烧、生物质燃烧、垃圾和污水处理等9类氨源的活动水平数据,并基于排放因子法,估算了2006~2014年江苏省氨排放清单,分析了其历年来氨排放的变化趋势及空间分布特征.结果表明,江苏省的氨排放量由2006年的654.4kt增加到2014年的729.8kt,年均增长率约为1.41%.氮肥施用和畜禽养殖一直是江苏省最主要的氨排放源,共占2014年江苏省氨排放总量的88.19%;非农业源中,由机动车排放及生物质燃烧产生的氨排放增长速度最快.2014年江苏省氨平均排放强度为4.4t/（km²·a）,其结果明显高于我国氨排放强度平均水平.     

薪柴和经济作物秸秆燃烧VOCs排放特征

薪柴及经济作物秸秆在中国农村地区仍普遍使用,其燃烧是挥发性有机物(VOCs)的重要排放源,当前对其排放特征研究仍比较薄弱.本研究选取了3种薪柴(白杨树、杉木和柑橘枝)和6种经济作物秸秆(黄豆秆、芝麻秆、玉米棒、棉花秆、花生秆和玉米秆),通过实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用Tedlar袋和Agilent 7820A/5977E气相色谱/质谱联用法采集和分析了烟气中102种VOCs组分组成,并对不同类型生物质燃烧排放VOCs的臭氧生成潜势进行分析.结果表明,不同类型的生物质燃烧排放的VOCs组分存在差异,乙烷(11.1%)、反-2-戊烯(15.4%)、乙烯(8.3%)和二氯甲烷(11.9%)是白杨树和杉木燃烧排放的主要VOCs组分;甲苯(49.8%)是柑橘枝燃烧排放的VOCs含量最丰富的物种;乙烯(11.8%～17.5%)和丙酮(9.2%～14.7%)是秸秆类燃料燃烧的主要VOCs组分.玉米秆、花生秆和柑橘枝具有相似的VOCs源成分谱,分歧系数小于0.1.本研究及已有报道中的生物质燃烧排放苯/甲苯比值范围是0.030～6.48,在开展源解析研究中,采用苯/甲苯比值大于1认定为受到生物质燃烧排放影响值得商榷.烯烃、含氧VOCs和芳香烃对生物质燃烧排放VOCs的臭氧生成潜势的贡献分别为30.6%～80.3%、 6.5%～21.0%和3.8%～56.5%,对臭氧生成潜势贡献比例超过10.0%的组分为乙烯、丙烯、反-2-戊烯、顺-2-戊烯、甲苯和丙醛.     

燃煤污染源排放颗粒物采样方法实验室比对研究

为研究适用于我国燃煤污染源排放颗粒物的分级采样标准测试方法,采用民用小煤炉排放装置结合烟气采集系统,对比研究了直接采样法(双级虚拟撞击PM₁₀/PM_2.5采样器、旋风采样器、总烟尘采样器)和稀释采样法(低压荷电撞击器ELPI配备稀释系统)对烟气中不同粒径颗粒物测试结果的稳定性、相关性、仪器可操作性等特点,并分析了煤质对颗粒物分级测试结果的影响. 结果表明:①从决定系数和残差平方和角度分析,稀释采样法测试结果自身拟合性相对直接采样法差,实测数据点相对分散,95%置信带较宽. 直接采样法中,基于本文确定的清洗和收集方式,旋风采样器测试得到的PM₁₀和PM_2.5浓度拟合度高达0.999;双级虚拟撞击PM₁₀/PM_2.5采样器测试结果稳定性也较高,其测试得到的PM₁₀和PM_2.5浓度拟合度也为0.999. ②不同颗粒物采样器对烟气中PM_2.5、PM₁₀、TSP的浓度测试结果均表明,稀释采样法与直接采样法测试结果相关性较低;而各直接采样法之间呈高度相关,Pearson相关系数在0.993~0.999之间. ③稀释采样法分级测试结果显示,当颗粒物排放浓度较低时,各级滤膜称量误差叠加可导致PM₁₀、PM_2.5浓度测试结果误差较大. 因此,针对常温且颗粒物浓度较低的烟气,建议采用直接采样法;针对高温烟气,稀释采样法可捕集稀释降温过程中形成的可凝结颗粒物. ④各采样方法测试结果表明,相对于燃用无烟煤(如蜂窝煤),燃用烟煤产生的烟气中颗粒物浓度相对较高,且PM_2.5占比较高. 研究显示:稀释采样法能模拟燃煤污染源高温烟气排入大气环境中可凝结颗粒物的形成过程,测试结果更接近真实排放情况;对于常温颗粒物浓度较低的烟气,更适宜采用直接采样法.      

On-line CO, CO2 emissions evaluation and (benzene, toluene, xylene) determination from experimental burn of tropical biomass

Atmospheric pollution and global warming issues are increasingly becoming major environmental concerns. Fire is one of the significant sources of pollutant gases released into the atmosphere; and tropical biomass fires, which are of particular interest in this study, contribute greatly to the global budget of CO and CO₂. This pioneer research simulates the natural biomass burning strategy in Malaysia using an experimental burning facility. The investigation was conducted on the emissions (CO₂, CO, and Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylenes (BTEX)) from ten tropical biomass species. The selected species represent the major tropical forests that are frequently subjected to dry forest fire incidents. An experimental burning facility equipped with an on-line gas analyzer was employed to determine the burning emissions. The major emission factors were found to vary among the species, and the specific results were as follows. The moisture content of a particular biomass greatly influenced its emission pattern. The smoke analysis results revealed the existence of BTEX, which were sampled from a combustion chamber by enrichment traps aided with a universal gas sampler. The BTEX were determined by organic solvent extraction followed by GC/MS quantification, the results of which suggested that the biomass burning emission factor contributed significant amounts of benzene, toluene, and m,p-xylene. The modified combustion efficiency (MCE) changed in response to changes in the sample moisture content. Therefore, this study concluded that the emission of some pollutants mainly depends on the burning phase and sample moisture content of the biomass.     

南京北郊重金属气溶胶粒子来源分析

通过2013年1~12月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含有Cu、As、Pb、Cd、V、Co、Cr、Zn、Ni、Ba和Hg这11种重金属气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析,结果表明,南京北郊重金属气溶胶粒子来源按照化学组成特征可分为5类:工业排放(35.7%)、生物质燃烧(34.45%)、交通排放(13.6%)、化石燃料燃烧(11.03%)和矿尘(4.07%),其中,含Pb、Cd和Cr气溶胶粒子主要来源于工业排放,含Cu、Co和Hg气溶胶粒子主要来源于生物质燃烧,含V、Zn和Ba气溶胶粒子主要来源于交通排放,含As和Ni气溶胶粒子主要来源于化石燃料燃烧.     

南京北郊大气细粒子硝基苯酚类化合物污染特征与来源

硝基苯酚类化合物是大气中普遍存在的一类含氮有机物,也是大气吸光性有机物(即棕色碳)的重要组成部分,对气候变化、空气质量和人体健康都具有重要影响.自2019年3月至2020年1月于南京北郊地区采集了共265个大气细粒子(PM2.5)日样品,并利用超高效液相色谱质谱联用仪(UHPLC-MS)定量分析样品中的8种硝基苯酚类化...     

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.