PbTiO3薄膜生长的Monte Carlo模拟Ⅱ:模拟结果与讨论

根据本文作者提出的基于Monte Carlo方法模拟多元氧化物薄膜生长的三维模型及模拟算法（详见另文）,编制了模拟软件,并以PbTiO3薄膜为例模拟了多元氧化物薄膜生长初期的表面形貌.模拟中选定两个输入参数为沉积速率和沉积温度,并根据相关研究报道的实验条件,分别取沉积速率处于0.1～0.001nm/s之间,沉积温度处于800～1000K之间.模拟结果表明,在薄膜生长的初始阶段,沉积速率和沉积温度对薄膜形貌的影响很大,随着沉积速率的降低和沉积温度的升高,初始凝聚岛的面积增大,总的岛的数目减小;在较低的沉积速率和较高的沉积温度条件下更容易得到薄膜的层状生长.     

Cu薄膜三维生长的Monte Carlo模拟

利用蒙特卡罗(Monte Carlo)方法模拟了Cu薄膜在四方基底上的三维生长过程。模型中考虑了三个主要的原子热运动过程:原子沉积、原子扩散、原子脱附,各过程发生的概率是由各运动的速率来决定的。讨论了基底温度、沉积速率及原子覆盖度对Cu薄膜的表面形貌及表面粗糙度的影响。模拟结果表明:随基底温度升高或沉积速率下降,岛的平均尺寸增大,数目减少,薄膜以层状生长方式生长;Cu薄膜表面粗糙度随温度的升高而减小,当基底温度处于某一临界温度之内时,表面粗糙度随沉积速率的变化很大,但当基底温度超过临界温度时,表面粗糙度随沉积速率的变化很小;薄膜的粗糙度与薄膜亚单层的形核密切相关。     

电沉积镍薄膜微观结构的动力学Monte Carlo模拟

采用动力学Monte Carlo方法模拟动力学控制条件下电沉积多晶镍薄膜的生长.研究了表面扩散对电镀薄膜微观结构的影响.模拟结果显示,溶液温度和沉积速率是2个非常重要的参数,它们能改变吸附原子的扩散能力,因而对薄膜的晶粒尺寸、相对密度、表面粗糙度等微观结构产生显著影响.此外,还得到该模式下薄膜的生长因子,大约为0.46.     

PVD薄膜生长的Monte Carlo模拟

蒙特卡罗(Monte Carlo,MC)和分子动力学是模拟薄膜生长的两种基本方法.本文结合各种PVD技术的工艺特点,介绍了薄膜生长的Monte Carlo模拟.详尽地总结了载能粒子沉积薄膜生长的Kinetic Monte Carlo模型和算法.最后指出建立精细的模型、算法并适当应用分子动力学是提高模拟可靠性的方法.     

Monte Carlo模拟薄膜生长的研究

阐述了Monte Carlo方法在薄膜生长中的应用和最新进展;简要论述了Monte Carlo算法的类型及各自的特点;结合MonteCarlo方法的特点,提出了模拟薄膜生长的模型以及处理方法.同时,归纳出MonteCarlo模拟薄膜生长需要解决的主要问题.     

考虑二维ES势垒的薄膜生长动力学Monte Carlo模型

考虑了原子在发生层间扩散过程中Ehrlich-Schwoebel势垒的作用,构造了四边形基底表面上薄膜三维生长的动力学Monte Carlo(MC)模型。在这个模型中,原子表面运动的三种动力学过程包括沉积、扩散和脱附过程,它们相互影响又相互独立,依据各自的概率发生。在不同生长条件下,模拟出薄膜的三种生长模式以及相应的薄膜三维生长形貌图。对计算结果的分析表明,ES势垒和在ES势垒作用下基底温度和沉积速率等因素对薄膜的三维生长模式有重要影响。     

蒙特卡罗方法研究沉积原子动能对BaTiO_3薄膜三维生长的影响

根据钙钛矿结构的特点,提出了一种基于双格子系统的动力学蒙特卡罗KMC方法(kinetic monte carlo)。与传统的SOS(solid-on-solid)模型不同,该方法从单个原子事件出发,模拟沉积原子在表面的吸附、扩散和成键的动力学过程。应用该方法模拟了BaTiO3薄膜在(001)面的同质外延生长过程,分析沉积原子动能对BaTiO3薄膜生长过程中形核率、岛密度、三维形貌、缺陷率以及成键率的影响,为优化工艺参数、制备高性能铁电薄膜提供依据。     

Si（100）-（2×1）表面上Si薄膜生长的模拟

本文在分析表面扩散各向异性、二聚体和二聚体列影响的基础上,建立了Si（100）-（2×1） 表面上Si薄膜生长的Kinetic Monte Carlo（KMC）模型,利用该模型对薄膜生长的初始阶段进行了研究.结果表明：吸附原子的扩散距离随温度的变化满足指数函数L=L0Ae^T/C.在一定的入射率下存在一最佳成岛温度,该温度随入射率的增大而升高.随入射率的减小,薄膜逐渐从离散生长向紧致生长转变,表面扩散的各向异性越显著.     

氧化物异质外延薄膜生长的计算机模拟

利用Monte Carlo方法分别模拟了在SrTiO3基底上沉积MgO薄膜和在MgO基底上沉积SrTiO3薄膜.模拟中,选取与实验中薄膜生长相近的参数条件,引入了新的参数扩散势垒,得到了在晶格正失配(张应力)和负失配(压应力)下薄膜生长的形貌图以及薄膜粗糙度的变化曲线图,分析了张应力和压应力对薄膜生长形貌的影响.模拟结果与文献报道的外延薄膜生长模式的实验观察结果一致.     

Kinetic Monte Carlo模拟PVD薄膜生长的算法研究

提出kinetic Monte Carlo模拟物理气相沉积（physical vapor deposition,简写为PVD）薄膜生长的新算法：用红黑树搜索实现跃迁路径选择及系统跃迁概率更新,通过比较红黑树搜索、线性查找、满二元树搜索的计算效率,综合分析了这3种方法的时间复杂度和空间复杂度.结果表明红黑树搜索优于其它两种搜索方法,模拟效率最高,更适合用于执行大系统的kinetic Monte Carlo模拟.     

Si(100)-(2×1)表面上Si薄膜生长的模拟

本文在分析表面扩散各向异性、二聚体和二聚体列影响的基础上,建立了Si(100)-(2×1) 表面上Si薄膜生长的Kinetic Monte Carlo(KMC)模型,利用该模型对薄膜生长的初始阶段进行了研究.结果表明:吸附原子的扩散距离随温度的变化满足指数函数L=L0AeT/C.在一定的入射率下存在一最佳成岛温度,该温度随入射率的增大而升高.随入射率的减小,薄膜逐渐从离散生长向紧致生长转变,表面扩散的各向异性越显著.     

薄膜生长初期岛形貌转变的模拟研究

用Kinetic Monte Carlo（KMC）方法实现了（001）衬底上薄膜生长初始阶段岛形貌的模拟。在模型中考虑了原子沉积、吸附原子扩散和绕岛运动等过程，并考虑了衬底温度、沉积速率、Lennard-Jones（L-J）作用势范围等因素对生长的影响。研究了岛边缘亚稳粒子绕岛运动对岛形貌的影响。结果表明，绕岛运动越强岛形貌越趋于紧致状。模拟中发现：当绕岛能力相同时，随着衬底温度的升高，岛形貌由紧致向枝晶转变。     

PLD制备钛酸铅薄膜过程的RHEED分析

本文采用反射式高能电子衍射(RHEED)监测脉冲激光沉积法制备钛酸铅薄膜过程.根据PbTiO3/MgO(001)薄膜、PbTiO3/Si(100)薄膜生长过程中RHEED强度的时间演变,分析基片对薄膜生长模式的影响.并且观测不同生长时刻的RHEED强度的空间分布,讨论生长过程中薄膜表面的台阶尺寸变化.另外,比较在不同氧分压下沉积的钛酸铅薄膜表面的RHEED图案,发现氧气将改变薄膜的微结构,提高薄膜的结晶性.     

KMC模拟薄膜生长反常效应的研究

以扩散理论基础,建立以"基本微观过程"为核心的新模型,首次对存在表面活化剂时薄膜生长的微观过程进行KINETIC MONTECARLO模拟.模拟发现,温度较低时沉积原子自身更容易聚集成核,这一反常效应是由于表面活化剂原子比沉积原子更容易被激活扩散造成的.活化层原子和沉积原子都会发生跨层间的扩散,交换比并非恒等于1,而是与温度、入射率、成膜厚度等多种因素有关.     

PCVD法沉积a-Si:H薄膜初始阶段的计算机模拟

利用Monte Carlo模型研究了用PCVD法沉积α-Si:H薄膜初始阶段团簇的大小和数目与衬底温度的关系。该模型考虑了两个成长阶段,即成核阶段和晶核成长阶段;3种动力学过程,即粒子入射,吸附粒子扩散和吸附粒子脱附过程。模拟结果表明,随着衬底温度的升高,团簇的数目和大小都有所增长,且存在一个最佳温度550K,使团簇的数目达到饱和,晶粒为最大,与实验结果基本相符。     

动力学Monte Carlo模拟原子相互作用对薄膜外延生长的影响

运用动力学蒙特卡罗方法模拟两种原子组成的薄膜外延生长时形成纳米团簇的过程,通过分析原子相互作用能和相分离的关系,发现动力学影响对纳米团簇的形貌起主导作用,给出原子发生分离时相互作用能满足的条件为(EAA+EBB-2EAB)>0,动力学Monte Carlo模拟结果也同样显示,在适当高的温度范围内,当两种原子的相互作用能满足(EAA+EBB-2EAB)>0条件时,分子外延薄膜生长会趋于相分离进而形成纳米团簇。     

SrBi2Nb2O9的PLD制备及其非线性光学特性

利用脉冲激光沉积(PLD)方法在MgO(100)基片上生长了SrBi2Nb2O9薄膜.XRD分析表明在MgO基片上生长的薄膜呈(115)单一取向,具有良好的结晶性;XPS数据分析得到薄膜中Sr、Bi和Nb的原子比约为122.05.利用Z扫描技术对薄膜的三阶非线性光学性质进行了测量,通过开孔(Open-aperture)和小孔(Close-aperture)的测量,计算出三阶非线性光学极化率的实部Rex(3)和虚部Imx(3)分别为4.139×10-7eSu,1.104×10-7eSu.     

分子动力学方法模拟GaN薄膜生长

采用分子动力学模拟方法,应用Buckingham经验势模型,模拟纤锌矿相GaN的薄膜晶格生长.研究了GaN薄膜生长的早期阶段的形貌特点、生长规律、表面结构及动力学特性.模拟发现,N原子与Ga原子按照晶格特征吸附在衬底上,作层状分布趋势并且薄膜层从下到上晶态特征逐渐减弱.观察每层沉积原子数、空位比、沉积原子团簇质心高度与沉积原子均方位移随时间的变化规律,发现了随着时间步数增加,原子团簇逐渐达到稳定,在5000步时前3层都达到了较稳定状态,且N原子比Ga原子能更快地找到平衡位置.     

电化学原子层外延沉积碲化铋纳米薄膜研究

本文首次研究了电化学原子层外延(ECALE)法室温沉积碲化铋纳米薄膜的过程.ECALE是原子层外延的电化学模拟.它通过欠电位技术实现电化学沉积过程中的原子级的精确控制,每次只沉积一个原子层厚度,通过沉积循环的控制可以实现对沉积薄膜材料种类和厚度的控制.采用三电极和循环伏安法,分别研究确定了Pt电极上欠电位沉积金属Bi薄膜、Te在Pt电极上欠电位沉积条件以及Bi在Te表面和Te在Bi表面的交替沉积行为及其沉积参数,通过不同电位交替沉积得到Bi2Te3纳米薄膜.对薄膜的氧化剥落及其电量分析结果进一步证明了该薄膜的沉积过程是一种二维层状生长过程.     

不同沉积速率下微晶硅薄膜的生长行为研究

鉴于微晶硅薄膜在沉积过程中先经历一个非晶过渡层才开始晶化的生长特点,试图通过降低薄膜的沉积速率来延长沉积原子在薄膜生长表面的扩散时间,以达到促进晶粒生长的目的。研究结果表明,反应气体气流量的减小可以有效降低薄膜的沉积速率;随着沉积速率的降低,薄膜的表面粗糙度明显减小,且其平均晶粒尺寸有所增大,通过HRTEM甚至能观察到尺寸在10nm以上的晶粒,说明沉积速率的降低对沉积粒子在薄膜生长表面的扩散过程有较大影响;另外,薄膜的少子寿命随着沉积速率的降低逐渐增大,这与薄膜结晶程度和平均晶粒尺寸的变化趋势一致,可见微观结构对电学性能起着决定作用。