北京、石家庄2017—2018年PM2.5与SNA组分特征及典型重污染分析

基于北京、石家庄2017、2018年的1月和7月PM_2.5样品采集,研究两地采暖期、非采暖期及典型重污染过程的PM_2.5、SNA污染特征及二次转化特征.应用TrajStat模型,结合浓度权重轨迹分析法（CWT）,分析两地PM_2.5气流输送路径以及潜在源区.利用WRF-CAMx模式定量分析两地重污染月份（2017年1月）PM_2.5、硫酸盐及硝酸盐的区域传输贡献.结果表明, 2017年1月北京和石家庄均存在重污染过程,两年1月石家庄市PM_2.5浓度均高于北京; SNA占PM_2.5所有组分的34.11%~51.68%,对PM_2.5浓度有重要贡献,其中北京NO₃^-浓度最高,石家庄SO₄^2-浓度最高, SO₄^2-/NO₃^-夏季高于冬季;北京SOR高于石家庄,石家庄NOR高于北京,重污染期间两城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐质量浓度、SOR与NOR明显升高;两地冬季气流主要受俄罗斯、蒙古、内蒙戈壁等地区的西北方向远距离输送影响,另外北京两年冬季均存在西南传输通道,石家庄重污染期间受冀南和鲁西北重工业城市群潜在贡献较高,两市夏季受东南季风影响,污染轨迹多来自渤海湾和山东等地区; 2017年1月,北京、石家庄PM_2.5受周边区域传输贡献分别为33.80%、22.54%,其中河北南部分别贡献14.86%, 17.21%,二次离子中NO₃^-的传输作用比SO₄^2-更加突出.从PM_2.5本地源来看,北京主要来源为移动源和扬尘源,分别占比43.30%、20.10%,石家庄为工业、燃煤和扬尘,分别占比26.40%、24.82%、22.50%.     

中原城市冬季两次重污染形成机制及来源

为揭示郑州市冬季空气污染过程及形成原因,选取郑纺机国控站点为采样点,探讨2019年12月郑州大气污染物浓度和主要气象参数特征,对比不同污染阶段PM_2.5水溶性离子、元素和碳质组分浓度变化,并利用空气质量模型模拟结果,分析采样期间污染源排放与区域传输对采样点PM_2.5质量浓度的贡献.结果表明,采样期间第一次和第二次重污染形成和消散过程略有差异,分别呈现出"缓慢累积、缓慢清除"和"缓慢积累、快速清除"的特征.第一次和第二次重污染时段NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺质量浓度占PM_2.5比值达到41.5%和46.2%,OC/EC比值分别为4.0和4.5,二次气溶胶颗粒的大量生成是两次重污染形成的主要原因.采样期间本地、东部、南部、西部和北部区域对采样点PM_2.5浓度贡献占比均值分别为58.0%、2.4%、6.7%、6.9%和12.7%,第一次重污染是本地污染物排放和外来源区域传输共同作用的结果,期间西部和南部区域及外来工业源贡献占比有所升高;而第二次重污染则主要受到本地大气污染物累积的影响,期间交通源、扬尘源和燃煤源污染贡献骤增,外部区域对采样点PM_2.5浓度的影响有所减弱.     

武汉市2014-2017年大气污染物分布特征及其潜在来源分析

利用武汉市2014—2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）和气象要素的观测数据,分析了大气污染物的变化特征及其影响因素.使用HYSPLIT模式计算了影响武汉市的主要气团类型,并利用潜在源区贡献（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析方法,揭示了研究期内武汉市不同大气污染物的潜在源区分布及其贡献特性.结果表明,武汉市2014—2017年空气质量逐年好转,SO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀的浓度呈逐年下降的趋势,但NO₂和CO的浓度先下降后上升.2017年SO₂、O₃、PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO的浓度分别为9.6、50.8、52.7、89.2、47.5 μg·m^-3和1.1 mg·m^-3,分别比2014年降低了64.3%、23.0%、24.7%、18.8%、3.5%和5.9%.大气污染物存在显著的季节变化和月变化.大气污染物在四个季节中日变化类似,SO₂和O₃均为单峰型分布,NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀均为双峰型分布.武汉市空气污染以PM_2.5为主,随着污染程度的加剧PM_2.5/PM₁₀的值逐渐增大,在空气质量为严重污染时,PM_2.5/PM₁₀高达90%,比空气质量为优时高了31.34%.局地气团（45%）和来自山西、陕西和河南一带的西北气团（12.1%）下大气污染物浓度较高.大气污染物的潜在源区贡献（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）的较大值主要集中在武汉市本地及其周边地区,局地污染对武汉市大气污染物的贡献较大,但不同大气污染物受到排放源分布和停留时间等影响其WPSCF和WCWT的分布范围不同.     

河南省18个城市大气污染物分布特征、区域来源和传输路径

河南省大气污染严重且与周边区域污染传输及交互影响明显,以2017年1、4、7和10月为研究对象,将河南省内18个地市的排放源分别标记,并应用于WRF-CMAQ溯源模型进行模拟.污染物分布结果表明,由于排放和气象的共同影响,河南省PM_2.5、NO₂和SO₂浓度表现为冬季最高,夏季最低.O₃-8h浓度的季节变化则为夏季最高,春季次之,冬季最低.不同季节间污染物浓度差距较大,河南省PM_2.5、NO₂和SO₂冬季浓度平均值分别是夏季的4.17、4.12和6.24倍,而O₃-8h在夏季的浓度是冬季的2.24倍.由于PM_2.5、NO₂和SO₂与一次排放关系密切且具有一定的同源性,这3种污染物的高值分布为北高南低,季节趋势较为一致.而O₃-8h季节分布差异较大,夏季气象条件有助于O₃的生成,O₃-8h高值主要分布于河南省东北区域;冬春秋季由于气象条件的抑制和NO_x的消耗O₃-8h高值主要分布在河南省的南部.传输结果表明,冬季省外传输和天然源对河南省PM_2.5、O₃-8h、NO₂和SO₂浓度的贡献率都是最大的,分别为36.20%~72.32%、77.96%~96.08%、49.45%~78.80%和59.05%~88.85%.在仅考虑本地排放和省内传输时,夏季河南省内各市的排放对本地4种污染物浓度的贡献率均为最高;春季省内传输对各市PM_2.5和O₃-8h浓度的贡献率较大,分别为25.63%~74.69%和30.21%~80.01%,冬季省内传输对各市NO₂和SO₂浓度的贡献率较大,分别为26.02%~76.96%和20.30%~82.34%.河南省内PM_2.5、NO₂和SO₂的传输路径相似,冬季多由北向南传输,春季多由西向东,西南向东北传输,夏季多由西南向东北传输,秋季多由北向南传输,但PM_2.5的传输更加复杂.而O₃-8h传输路径与其他3种较为不同,特别是在秋季O₃-8h由西南向东北的传输路径明显.     

2015—2017年天水市大气污染物变化特征及来源分析

据天水市2015-2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）的监测数据及气象资料,分析了天水市大气污染物的浓度变化特征,并利用排放源清单和HYSPLIT模型对污染物来源进行了解析.结果表明：①天水市空气质量有所下降,总体优良率达84.9%.SO₂、NO₂、CO均达标,污染物以颗粒物和O₃为主.②一次污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度具有相似的季节变化和日变化特征,冬季最高,夏季最低,日变化呈早晚双峰型.二次污染物O₃夏季浓度最高,冬季最低,日变化呈单峰型.③天水市空气质量主要受污染物的本地排放和外来输送的影响,本地民用和工业部门对SO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的贡献最大,交通和工业部门对NO_x的分担率最高,民用部门是CO的最大排放源;西北和东部气流是污染物外来的最主要输送路径.此外,污染物在城市大气中的稀释、扩散和转移也受当地气象因素（气温、降水、风向等）的影响.     

京津冀典型城市冬季人为源减排与气象条件对PM2.5污染影响

本研究基于采样分析与WRF-CAMx-PSAT模式分析了2018年1月北京和唐山PM_2.5的组分特征、传输特征和来源解析.结果表明,2018年1月北京和唐山水溶性无机离子占PM_2.5质量浓度的49.59%和39.13%,两地NO₃^-/SO₄^2-分别为2.02和1.51,均受移动源主导,北京和唐山PM_2.5外来贡献分别占总浓度的48.74%和30.67%,除此之外主要受到邻近局地、西北通道和西南通道这3个方面的污染输送.在污染日时段,两地受西南通道污染贡献分别上升9.65%和15.02%.北京PM_2.5污染浓度贡献最大的是移动源和扬尘源,二次离子受区域输入影响较为明显,唐山则以移动源和工业源为主,且一次颗粒物和SO₄^2-的本地贡献十分显著.与2013年相比,水溶性离子主导组分由SO₄^2-向NO₃^-转变,主要污染源由燃煤源和工业源向移动源和扬尘源转变,同时2018年气象条件对于污染的缓解也比2013年更为有利,其中二次离子的气象影响变化与这两年的相对湿度变化差异紧密相关.     

四川盆地大气污染物时空分布特征及气象影响因素研究

利用2015—2018年四川盆地内18个城市的6种污染物逐日质量浓度监测资料、同期的常规气象观测资料，采用插值、相关分析等方法，分析了四川盆地3个区域6种污染物的时空分布特征，探讨了各个污染物质量浓度与气象要素之间的关系.结果表明：①O₃在盆地中西部污染较重，PM_2.5和PM₁₀在德阳、成都、眉山、内江、自贡一带污染较重，在广元和巴中污染较轻，SO₂在巴中、南充、绵阳、德阳一带污染较轻，在广元和盆地中南部污染较重；②NO₂平均浓度呈先增后减的趋势，O₃呈增加趋势，而CO、PM_2.5、PM₁₀、SO₂均呈减小趋势；③CO、NO₂、PM_2.5、PM₁₀、SO₂呈"夏低冬高"的特征，O₃则相反，CO、NO₂、PM_2.5、PM₁₀均表现为"双峰双谷"型，O₃和SO₂则表现为"单峰"型；④偏东风有利于CO、NO₂、PM₁₀、PM_2.5的稀释扩散，偏北风有利于O₃、SO₂的稀释扩散；⑤6种污染物质量浓度均与气压、气温、24 h变温、24 h变压、相对湿度、10 m风速、700 hPa散度、850 hPa高度显著相关.风速、相对湿度、混合层高度、逆温层平均高度的增加有利于大多数污染物的稀释扩散.     

冬季PM2.5中无机水溶性离子与大气相对湿度的相关性

依托河北省灰霾污染防治重点实验室,对2019年11月26日—12月31日石家庄市大气PM_2.5中的NO₃^-和SO₄^2-进行连续在线观测,研究NO₃^-和SO₄^2-与环境空气相对湿度的相关性,解析冬季发生PM_2.5重污染天气的RH阈值.观测期间,RH为10%~60%时,NO₃^-的浓度与RH呈显著正相关,为PM_2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过70%后,NO₃^-与RH呈负相关,NO₃^-浓度和NOR开始下降.SO₄^2-浓度与RH在整个湿度区间均呈正相关.RH低于50%时,SO₂向SO₄^2-的转化以气相反应为主.RH高于50%以后,颗粒物达到潮解点,SO₂的主要反应转入液相,转化速率加快,SO₂液相反应贡献逐渐增加至64.6%.RH超过70%后,SO₄^2-成为PM_2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过PM_2.5潮解点以后,NO₃^-和SO₄^2-大量合成,推高PM_2.5环境浓度,易于形成重污染天气.     

天津市2017年重污染过程二次无机化学污染特征分析

基于2017年天津市超级观测站数据,筛选出7次典型重污染过程,从污染物浓度、二次转化方面分析重污染过程二次无机化学污染特征.结果表明,重污染期间NO₃^-和SO₄^2-浓度较清洁天气增长幅度最高,显著高于PM_2.5的增长程度,说明二次无机转化是导致重污染期间PM_2.5污染加重的重要原因;下半年PM_2.5和SO₂污染程度较上半年减轻,与秋冬季采取燃煤治理等活动有关;重污染期间NO₂/SO₂比值为1.5~19.6,其中下半年NO₂/SO₂比值显著高于上半年,说明在各项污染源管控下移动源的影响比例相对增加;大部分重污染期间NO₃^-浓度大于SO₄^2-浓度,SOR值高于NOR值,说明重污染期间硫酸盐和硝酸盐转化均较重要;在SO₂浓度显著降低的情况下,重污染期间SO₄^2-浓度并未明显降低,说明除二次无机转化外,硫酸盐生成还受其他因素影响.     

长三角地区大气污染物对新冠肺炎封城的时空响应特征

利用2020年1月1日—2月29日上海、南京、合肥和杭州4个城市常规污染物的逐时监测资料,结合卫星反演的NO₂垂直柱浓度信息,探讨了新冠肺炎封城的前、中、后期长三角地区城市大气污染物的污染水平及响应特征.结果显示：除O₃外,其余大气污染物的平均浓度在时间上的整体变化趋势均表现为封城前>封城中（1月24日—2月10日）>封城后,表明空气质量并非完全受封城导致的污染减排控制.封城期间的PM_2.5/PM₁₀比值高于封城前和封城后,表明气溶胶二次生成对封城期间仍出现的颗粒物污染可能有重要贡献.O_x浓度在封城期间也有显著上升（p<0.01）,表明大气氧化性可能在NO₂减少的背景下得到强化,从而促进二次气溶胶的生成.从空间看,O₃分布呈以城市为中心的包围式往内聚集分布,表明以局地生成为主.PM_2.5、PM₁₀、CO、SO₂和NO₂分布特征为北高南低,表明冬季自北向南的区域传输对封城期间的空气污染有重要贡献.卫星反演结果进一步证实华北平原是污染的主要源区,这也得到轨迹来源分析的佐证.     

基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

基于遥感资料的北京大气污染治理投资对降低PM_(2.5)的效能分析

采用北京市环境监测中心35个站点的PM2.5监测数据及MODIS Terra的大气气溶胶光学厚度L3 C051产品数据,分季度建立北京市PM2.5历史浓度遥感估算模型.结合北京大气污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2)年均浓度数据,对北京市2001—2012年间用于工业废气污染治理投资累计额进行了效能分析.研究表明,北京市工业废气污染治理投资对于改善大气PM10、SO2、NO2均有显著贡献,但其对于大气PM2.5污染的治理效果并不明显.可能原因包括PM2.5排放源的复杂性、相关治理措施对PM2.5的针对性、经济增长导致的区域PM2.5源排放持续增长及区域外排放的持续影响等.因此,需要采取专门的有针对性的治理措施,建立健全大气污染治理技术和激励机制,控制工业燃煤及城市交通排放,削减本地及周边源排放,以有效改善北京地区大气PM2.5污染状况.     

基于快速聚类方法分析常州市区PM2.5的统计特性

运用统计方法研究常州市区2013~2014年6个国控点六项基本污染物(SO_2、NO_2、CO、O_3、PM_(2.5)和PM_(10))月平均浓度变化,结果表明,除O_3外,其它五项污染物月平均浓度夏季较低冬季较高.颗粒物与风速之间的关系为PM_(2.5)浓度随风速的升高一直降低,PM_(10)随风速的升高浓度先降低后升高.采用快速聚类分析(k-means)并运用SWV和DIV指数对六项基本污染物进行分类,得到4个样本分类.与依据颗粒物化学成分或粒径谱对PM进行源解析方法不同,本研究更多是从PM_(2.5)与其它污染物相关关系以及污染程度等角度按照欧式距离进行分类.不同类中PM_(2.5)来源明显不同,类1中PM_(2.5)与化石燃料燃烧排放密切相关,类2与O_3密切相关,类3与城市不完全燃烧排放、区域灰霾污染密切相关,类4可以归类于城市"背景"类.快速聚类分析结果也表明常州市区PM_(2.5)有着复杂的来源.     

利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响

气象条件对大气污染物的扩散和传输有重要影响,准确分离和定量气象因素对空气质量的影响是评估大气污染控制政策有效性的前提.本研究利用APEC会议期间及前后(2014-10-15～2014-11-30)北京城区朝阳观测站点SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)以及气象因素的观测数据,采用多元线性回归分析方法,定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.在假定排放条件不变的情况下,基于气象因素参数建立的预测污染物浓度的多元线性回归模型模拟效果较为理想,决定系数R~2在0. 494～0. 783之间.控制措施使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低48. 3%、53. 5%、18. 7%、40. 6%、3. 6%、34. 8%、28. 8%和40. 6%,气象因素使得APEC控制期SO_2、NO、NO_2、NO_x、CO、PM_(2.5)、PM_1和PM_(10)浓度分别降低1. 7%、-2. 8%、18. 7%、4. 5%、18. 6%、27. 5%、30. 6%和35. 6%.气象因素和控制措施共同作用使得APEC控制期北京空气质量得到了明显改善.控制措施对SO_2和氮氧化物浓度的下降起主导作用,气象因素对CO浓度的下降起主导作用,气象因素和控制措施对颗粒物浓度降低的贡献相当.本研究还利用相对权重方法研究了气象因素对污染物浓度影响的贡献,结果表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.     

2010年广州亚运期间空气质量与污染气象条件分析

利用2010年11月4日～12月10日广州地区NO2、O3、SO2、PM、能见度实测资料,区域空气污染指数RAQI及大气输送扩散特征参数,分析广州亚运期间空气质量与气象条件变化特征.结果表明,亚运期间空气质量比亚运前后好,能见度比亚运前后大,PM1和PM2.5浓度比亚运前后小,能见度与PM1和PM2.5有较好的反相关;亚运期间NO2和SO2日均值和小时均值均达到国家一级标准,PM10日均值和O3小时均值均满足国家二级标准,污染物得到较好的控制;广州地区SO2受本地源和外地源远距离输送叠加影响,NO2受本地源影响较大;广州周边城市NO2、SO2和PM10有向广州输送的潜势,而广州O3有向其周边城市扩散的潜势;亚运期间污染气象条件比亚运前后有利,亚运期间污染物浓度降低得益于政府实施的减排措施及良好的气象条件.     

长三角地区火电行业主要大气污染物排放估算

以2012年为基准年,利用排放因子法估算了长三角地区火电行业主要大气污染物(SO2、NOx、烟尘、PM10、PM2.5)排放.其中,SO2、NOx、烟尘、PM10、PM2.5的排放量分别为473 238、1 566 195、587 713、348 773、179 820 t.对于SO2和NOx,300 MW以上机组的贡献分别为85%和82%;烟尘、PM10和PM2.5方面,100 MW以下的机组贡献占比分别为81%、53%和40%.地区贡献方面,由大到小依次为江苏、浙江和上海.另通过对上海地区多家电厂不同等级机组污染排放数据进行统计计算,得出上海地区300 MW以上等级机组的污染物排放因子,对比分析可知,上海地区火电厂污染物排放因子水平总体较低.假设长三角地区火电行业同等级机组均与现在上海地区机组排放水平相当,则行业排放SO2可削减55.8%~65.3%,NOx可以削减50.5%~64.1%,烟尘可以削减3.4%~11.3%.若能提高较小等级机组的发电技术和污染控制水平,各污染物排放削减量可进一步提高.然而,根据长三角地区实际污染情况,应综合因素考虑火电行业削减排放,以促进区域空气质量不断改善.     

唐山市2017年采暖期不同污染等级PM2.5化学组分特征对比与来源分析

为深入了解唐山市采暖期PM_2.5污染成因与来源,采用在线监测设备于2017年12月1日-2018年1月28日连续监测了唐山市PM_2.5及其水溶性离子和碳质组分（OC、EC）的质量浓度变化,并结合部分常规气体污染物及气象数据进行对比分析.结果表明:①相对湿度的增加和风速的降低促进了污染的发展.②清洁、轻中度污染和重污染时,SOR（硫氧化率）分别为0.05、0.08、0.20,NOR（氮氧化率）分别为0.05、0.12、0.26,随着污染的加重,SO₂、NO_x向PM_2.5中SO₄2-、NO₃-的二次转化现象更加明显.③清洁时,ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SO₄2-）和ρ（Cl-）占PM_2.5化学组分（水溶性离子、碳质组分）质量浓度总和的68%,主要污染源为燃煤;清洁、轻中度污染和重污染时,ρ（NO₂）/ρ（SO₂）分别为0.96、1.14、1.44,ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）分别为0.94、1.57和1.75;重污染时,ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）三者之和占PM_2.5化学组分质量浓度总和的61%,二次污染物成为主要污染源.④观测期,唐山市轻中度污染和重污染时,受经北京市、天津市等唐山市西部地区方向气团影响频率分别为61%、63%,受该方向气团影响时,ρ（NO₂）/ρ（SO₂）、ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）明显增大.研究显示,相较于燃煤排放物在大气污染物中的占比变化,随着污染的加重,工业工艺和机动车尾气排放产生的污染物占比明显增大,区域传输对大气污染影响不可忽略,政府有必要开展区域联防联控、停产限产和限行限号的措施.