基于多源碳卫星融合产品的中国地区XCO2与人为CO2排放时空变化

准确评估大气CO₂浓度和人为CO₂排放时空变化对于减缓温室气体排放导致的气候变化至关重要,因此,本文基于GOSAT和OCO-2卫星数据融合生成的全球长时间序列、时空连续的Mapping-XCO₂产品,研究2010～2020年中国大气CO₂柱浓度(XCO₂)时空变化特征以及卫星监测人为CO₂排放能力.结果表明:Mapping-XCO₂与中国大气本底站观测存在较高的一致性,具有良好的适用性;2010～2020年中国XCO₂呈现东高西低的空间分布,年均XCO₂为400.4×10^-6,年增长速率为2.47×10^-6;非生长季XCO₂异常可刻画人为CO₂排放时空变化,各省级行政区非生长季XCO₂异常与人为排放清单EDGAR和ODIAC的相关系数分别为0.71、0.67;2010～2020年京津...     

中国XCO2时空分布与影响因素分析

结合OCO-2卫星观测的CO₂柱浓度混合比数据（XCO₂）,研究2014~2018年间中国CO₂的时空分布及季节波动,并对影响XCO₂分布的因素进行相关分析.结果表明,XCO₂在研究时段内以2.56×10^-6/a的速度增长;年均季节波动为3.26×10^-6.在2014~2018年间观测到中国植被呈显著的上升趋势,尤其是在西北和东南沿海地区.植被活动是影响XCO₂季节变化的重要因素,在东北地区观测到XCO₂与归一化植被指数（NDVI）呈显著负相关（r=-0.58）.人为排放是影响XCO₂空间分布的重要因素,二者具有空间分布一致性（r=0.397,P<0.05）,尤其是在人为排放较强（>10³t）的区域,人为排放量与XCO₂的相关性更强（r=0.714）.最后分区域统计人口、电力消耗和路网密度等社会经济因素对XCO₂的影响,相关性分析的结果分别为0.78,0.69和0.34,证明中国XCO₂分布与社会经济因素的相关性.     

多源碳卫星近地面XCO2及人为CO2排放量特征分析

为定量分析近地面XCO₂与人为碳排放的时空特征,文章首先使用GOSAT、OCO-2卫星长时间序列近地面XCO₂数据集分析成渝地区XCO₂时空特征;再对XCO₂浓度及人为CO₂排放量进行EMD时间维分解,分析四川、重庆、北京不同时间尺度的变化特征。并用北京地面观测站点数据与卫星数据对比验证数据可靠性。结果表明：(1)201001-202112成渝地区近地面年均XCO₂浓度集中在389×10-6～410×10-6内,总体呈条带状分布,总年均增幅达19.6×10-6;XCO₂低值区位于西部、高值区位于中部及东部。(2)EMD及EEMD分解201001-202112成渝地区XCO₂后各IMF具有年际变化和季节变化的时间周期特性,RSE仍呈上升趋势。IMF1～IMF4为人为源碳排放,IMF5～IMF7为自然源碳排放。结果存在一定滞后性。(3)EMD分解201901-202012四川省、重庆、北京日尺度人为CO_2<...     

基于机器学习的星载短波红外CO2柱浓度估算

利用OCO-2卫星遥感数据、全球碳柱总量观测网(TCCON)站观测数据、NDVI归一化植被指数数据、ERA5大气数据,采用决策树和集成学习(XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)对二CO₂平均柱浓度进行预测.通过相关性分析、特征选择与特征提取,建立模型预测CO₂平均柱浓度,再与TCCON站点的地基观测数据进行比对.通过分析不同模型(决策树、XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)预测的结果,发现使用极端随机森林回归模型预测CO₂平均柱浓度的精度最高, R²、均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)、平均相对误差(MRE)分别为:0.953、0.492×10^-6、0.260×10^-6、0.063%,其余模型次之,因此对极端随机森林回归模型的预测性能随自身参数的影响进行了分析,结果表明,在误差允许的范围内(±2×10^-6),极端随机森林回归模型和梯度提升回归模型预测的准确率一样,都为98.10%.由于C...     

河北省中南部二氧化碳浓度的飞机探测研究

为探究河北省中南部CO₂时空分布特征,利用空中国王350飞机搭载高精度CO₂分析仪和相关辅助设备,对石家庄、邢台城市上空(600～5600m)CO₂浓度进行飞机探测,探测期间共飞行4架次,取得7组CO₂浓度垂直廓线数据,探测期间CO₂浓度最小值为398.3×10^-6,最大值为414.6×10^-6,多架次垂直方向上平均浓度为(401.4～403.9)×10^-6.CO₂浓度随高度的增加,无明显规律性变化.边界层顶位于1000～2000m左右高度,在边界层顶以下受近地面排放源的影响较大.2500m高度上,其浓度随高度变化均存在一个短暂减小的趋势,高空基本不受近地面污染源的影响,CO₂浓度接近地面本底浓度.在同一高度上,白天CO₂浓度均略高于夜间.夜间CO₂在混合层聚集,混合层顶浓度达最大.邢台上空的CO₂与CH...     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

象山湾大气中CH4和CO2时空分布及其同位素组成特征

海湾区域的温室气体排放对于全球变暖具有重要影响,因此本研究选取中国东部典型海湾-象山湾作为研究对象,通过对CH₄和CO₂的浓度与同位素的时空变化特征分析来揭示海岸带对全球气候变化的影响.象山湾海域低层大气中CH₄浓度变化范围为(1.72～2.17)×10^-6,平均浓度为1.82×10^-6;δ¹³C_CH4的变化范围为-60.69‰～-41.10‰,平均值为-50.261‰;CO₂浓度变化范围为(410.3～640.3)×10^-6,平均浓度为433.294×10^-6;δ¹³C_CO2的变化范围为-16.79‰～-2.33‰,平均值为-6.83‰.CH₄含量整体上呈湾内大于湾外、从陆地向海方向逐渐减少的趋势,表明近浅海区域是大气甲烷的源;而CO₂含...     

深圳市工业区大气PAN污染特征与影响因素

于2018、2020和2021年秋季(9月25日～10月31日)在深圳市典型工业区开展了大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)及其前体物VOCs在线观测以分析该地大气光化学污染状况,并使用广义相加模型(GAM)探究气象因素和前体物等对PAN生成影响.观测期间,PAN平均浓度呈现出2018年(1.01×10^-9)>2021年(0.90×10^-9)>2020年(0.63×10^-9),日变化特征表明不同年份的PAN夜间背景浓度相当,年际间浓度差异取决于日间光化学反应生成.PAN和O₃之间相关性良好,R²为0.64～0.75.GAM模型结果表明,多因子分析能很好的表征PAN与气象、关键前体物之间的非线性关系,模型的调整判定系数R²达到了0.85～0.95,显著优于单因子分析.Ox、NO₂光解速率(JNO₂)、气温、相对湿度、乙醛和NO等因子与PAN浓度有显著的非线性关系.其中,Ox、JNO₂以及乙...     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

云南边境五城市空气污染物分布特征

利用2015~2021年云南省5个边境城市6种常规大气污染物的质量浓度数据,探究其污染特征、时空变化及空间异质性。结果表明,研究区域污染物年际浓度变化起伏较大,PM₁₀、PM_2.5年均浓度分别为(42.6±8.2),(25.4±4.2)µg/m³,均低于中国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级浓度限值。PM、NO₂和O_3-8h月均浓度呈U型变化趋势,其中3月份浓度最高。5个城市PM和NO₂浓度季节变化均表现为:春季>冬季>秋季>夏季,O_3-8h表现为:春季>夏季>秋季>冬季,而CO冬季污染程度最小,SO₂无明显的季节变化规律。根据Sen-MK的逐日浓度趋势分析,污染物总体呈现下降趋势,其中PM₁₀下降速率最高达11×10^-3µg/(m³×d),而O_3-8h呈现上升趋势。变异系数(COD)表明,污染物的空间分布极不均匀,特别是SO₂的COD均大于0.2,春季O_3-8h空间分布更加均匀。Person相关分析表明,PM与NO₂、CO、O_3-8h表现出较强的相关性,且西双版纳(BN)PM与其他大气污染物相关性较其他城市强。     

春季东海一氧化碳的浓度分布、海-气通量、微生物消耗和暗反应生成研究

为了探究陆架海域在全球海洋一氧化碳(CO)的生物地球化学循环中的地位,本文于2021年春季在中国东海对CO的浓度分布、海-气通量、暗反应生产和微生物消耗进行了研究。结果表明,东海大气中CO的体积分数为126.07×10^-9～353.15×10^-9,平均值为(191.32±51.52)×10^-9,呈现明显的近岸高、远海低的特点。表层海水中CO的浓度为0.83～4.08 nmol/L,平均值为(2.07±0.84)nmol/L,最大值出现在舟山群岛附近,最小值出现在夜间采样站位,受太阳辐射强度和陆源输入有机物的影响较大。近岸海水中CO的垂直分布呈现表层浓度高、随深度增加浓度逐渐减小的趋势。表层海水中CO的过饱和系数为4.98～24.96,平均值为13.94±5.77。CO的日海-气通量为2.62～9.38μmol/(m²·d),平均值为(6.70±2.62)μmol/(m²·d)。在CO的暗反应生成培养实验中,CO浓度随时间增长呈现线性增加的趋势,生成速率为0.024～0.50 n...     

一种基于大气CO2浓度时空特征的碳排放分区估算方法

针对人为碳排放的空间分布量级差异大导致排放数据的非正态分布问题,提出了一种基于卫星大气CO₂柱浓度(XCO₂)时空变化特征聚类分区构建人为碳排放神经网络估算模型方法.通过利用与人为碳排放强相关的卫星XCO₂数据时空变化(2010～2021年)特征的聚类分区,利用卫星观测的XCO₂和SIF以及夜间灯光、人口密度和人为排放清单数据EDGAR作为训练学习数据,以聚类区为单位分别构建人为碳排放神经网络估算模型,估算了2021年研究区人为碳排放.与EDGAR交叉验证结果显示,相比以中国全区数据作为训练学习样本统一建模方法的估算,本研究提出的分区建模估算结果从相关系数(R²)的0.43提高到了0.82;空间分布更为合理;平均偏差由0.03 9Mt CO₂降低到0.018Mt CO₂.研究表明利用多源数据的神经网络训练学习进行人为碳排放的估算,能够为区域碳排放特征和排放清单的不确定性提高提供评估分析依据.     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

CaO2/UV体系降解吲哚美辛的反应机制与影响因素研究

高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO₂/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO₂/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^-1的CaO₂浓度下IDM反应速率最快,且其反应受到pH等环境因素的影响较小.采取淬灭法以量化该体系中不同的活性物质对反应的贡献率,结果发现¹O₂的贡献率达90.53%,是起主要作用的活性物质;采取探针法对反应体系内的活性物质进行定量测试,实验结果可知体系内的·OH、O₂^-·以及¹O₂的稳态浓度分别为1.3×10^-13、1.2×10^-6和4.3×10^-10 mol·L^-1.对该体系降解IDM的产物进行分析,证实该体系通过¹O₂和·O...     

基于TROPOMI的石家庄市NO2柱浓度时空分布及来源分析

为探讨石家庄市NO₂柱浓度时空分布及潜在污染源区，该文利用2019-2021年L2级别的TROPOMI二氧化氮数据、石家庄市8个国控点环境自动监测站的NO₂、O₃、PM_2.5浓度数据和气象要素数据以及全球数据同化系统中的气象数据，对石家庄市NO₂时间变化、空间分布、污染传输通道城市以及潜在源贡献区进行分析。结果表明：石家庄市NO₂浓度年内变化趋势呈“U”型，季节性明显，NO₂浓度冬季(13.33×10¹⁵molec/cm²)>秋季(12.76×10¹⁵molec/cm²)>春季(4.96×10¹⁵molec/cm²)>夏季(4.09×10¹⁵molec/cm²);NO₂浓度空间表现为“主城区高、四周低”的椭圆带状分布，并形...     

卫星遥感监测海南地区对流层CO2浓度时空变化特征

为了探索海南地区对流层CO₂浓度[以φ(CO₂)计]时空变化特征,采用2002年9月—2012年2月AIRS反演的对流层中层CO₂产品,利用北半球全球本底站瓦里关站和飞机观测φ(CO₂)对该产品进行验证,结合统计分析方法对海南地区φ(CO₂)的月、季、年平均值的时空变化特征进行了研究.结果表明:AIRS反演φ(CO₂)与地基和不同纬度带海洋上空飞机观测数据对比均具有很好的一致性,并且与飞机观测验证偏差更小,二者相关系数均在0.9以上,总体月均值偏差小于2×10-6;全国φ(CO₂)呈现北高南低的分布规律,并且存在较为明显的分界线,形成4个高值中心(塔克拉玛干沙漠、塔里木盆地、内蒙古西部和东北平原)和2个低值中心(青藏高原西南部和云南地区),海南地区平均φ(CO₂)为382.67×10-6,略高于云南低值中心的381.45×10-6;全国φ(CO₂)呈现明显逐年增加趋势,其年均增长速率为2.16×10-6,而海南地区亦呈现显著增加趋势,年均增长速率为2.11×10-6,低于全国水平;φ(CO₂)呈季节性波动特性,全国φ(CO₂)最高值出现在春季,而海南地区为夏季,最低值均出现在秋季;海南地区西部海域、陆地和东部海域上空φ(CO₂)年增长速率分别为2.09×10-6、2.14×10-6和2.11×10-6,表明海南陆地上空增速略大于海洋地区,西部和东部海域上空增长速率基本保持一致.      

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

基于地基便携式FTIR的CO2与CH4柱浓度观测研究

地基傅里叶变换红外光谱技术(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)由于其具有高的时空分辨率、对地表大气浓度变化敏感等优点，已成为遥测温室气体柱浓度的重要技术。基于便携式的傅里叶变换红外光谱仪(EM27/SUN)采集的太阳光谱来反演北京市区CO₂与CH₄柱浓度。通过与高分辨率FTIR观测结果比对，验证了EM27/SUN观测的准确性和可靠性。同时利用正午观测的CO₂和CH₄柱浓度结果计算了CO₂与CH₄观测精度。其中CO₂的观测精度为0.16×10^-6,CH₄的观测精度为1.4×10^-9。最后，给出了CO₂与CH₄时间序列变化，CO₂与CH₄在观测期间的变化较为一致。该研究表明了便携式FTIR观测CO₂与CH