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相似文献
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1.
为了提高非均相催化臭氧氧化体系处理难降解有机废水的效率,分别以十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)改性的天然沸石和Fe(NO3)3·9H2O溶液作为载体和活性组分前体,采用浸渍法制备Fe2O3/改性天然沸石催化剂(MNZ),利用能谱仪(EDS)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、N2-吸附/脱附等方法分析催化剂的结构和组成,研究其催化臭氧氧化对氯苯酚的效果和催化机制。结果表明:Fe2O3/MNZ催化剂保持了天然沸石的表面结构。Fe2O3均匀负载在沸石表面,属于典型的分子筛结构,比表面积、孔容和孔径分别为12.776m2/g、0.042cm3/g和3.932nm。在对氯苯酚初始浓度为100mg/L、臭氧浓度为2.6mg/L、温度为25℃、pH为7.0±0.2的条件下,对氯苯酚和化学需氧量(COD)去除率分别为87.26%和48.83%。天然沸石与Fe2O3共同促进臭氧分解生成强氧化能力的羟基自由基(·OH),提高了对氯苯酚的去除率,反应体系遵循羟基自由基作用机理。  相似文献   

2.
李欣欣  解立平  王蒙  张璐 《化工进展》2020,39(2):760-766
设计了一种具有回流的固定床臭氧催化氧化反应装置,对浸渍法制得的α-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的性能进行了表征,并利用其在回流固定床反应装置中对煤化工反渗透浓水的臭氧催化氧化性能进行了研究。结果表明:α-Fe2O3/γ-Al2O3的比表面积、平均孔径、总孔容和活性组分α-Fe2O3含量分别为161.74m2/g、10nm、0.4533cm3/g和8.73%。反渗透浓水COD去除率随催化剂装填高度、臭氧投加浓度和过氧化氢投加量的增加而均呈现为先增加、后降低的变化趋势,回流可显著地提高废水COD去除率,适宜的催化剂装填高度、臭氧投加浓度、过氧化氢投加量和回流比分别为350mm、300mg/L、150mg/L和50%,臭氧催化氧化反渗透浓水的COD去除率达74.33%。煤化工反渗透浓水中大部分溶解性有机物和腐殖酸类物质均被臭氧催化氧化分解。  相似文献   

3.
采用改进Stöber法制备超顺磁Fe3O4@SiO2复合粒子作为催化剂载体,再通过浸渍法将H3PW12O40(HPW)负载在Fe3O4@SiO2载体上,制备了一系列超顺磁负载型催化剂HPW/Fe3O4@SiO2。并使用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附和振动样品强磁计(VSM)对催化剂进行表征。结果表明,HPW固定并均匀分散在Fe3O4@SiO2载体上,40% HPW/Fe3O4@SiO2催化剂具有较高的饱和磁强度 (30.1 emu·g-1)和较大的比表面积 (303.6 m2·g-1),并可用外加磁场进行分离。采用40% HPW/Fe3O4@SiO2催化噻吩与1-辛烯组成的模拟汽油的烷基化脱硫反应,在160℃下反应2 h,噻吩转化率达到85.5%,有较好的催化脱硫性能,且可以多次循环利用。  相似文献   

4.
以农业废弃物水稻秸秆为原料制备了秸秆基活性炭负载金属Fe氧化物的臭氧催化剂,主要特征为负载Fe3O4,负载量14.25%,比表面积1175.1 m2·g-1,研究其强化臭氧深度处理造纸废水的效能。结果表明,制备的秸秆基活性炭和催化剂均对造纸废水污染物具有较高的吸附性能,吸附等温线与Langmuir模型拟合相关性良好(R2>0.99);催化剂的使用显著强化了臭氧氧化污染物的性能,最佳的运行参数是臭氧和催化剂投加量分别为0.3g·h-1和1 g·L-1及原水pH,处理后出水COD、BOD5、氨氮和色度分别为46、17、5 mg·L-1和18倍,均低于我国造纸废水污染物排放标准(GB 3544-2008);重复20次的运行,催化剂具有良好的稳定性,金属离子溶出浓度极少,并通过自由基捕获剂和ESR测试探讨该催化臭氧氧化过程属自由基间接氧化为主导的反应机理。本研究制备的臭氧催化剂具有性能高效稳定和经济节约的特点,适用于造纸废水深度处理的工程化应用。  相似文献   

5.
Fe_3O_4@SiO_2是一种研究非常广泛的核壳纳米复合材料,为了拓展其应用范围,常采用化学键合、浸渍、沉积沉淀等方法对其表面进行修饰制备功能性Fe_3O_4@SiO_2。综述功能性Fe_3O_4@SiO_2核-壳纳米复合材料在药物缓释、催化、吸附、以及传感等相关应用领域中的最新研究进展。  相似文献   

6.
Fe3O4 magnetic nanoparticles (MNPs) were synthesised, characterised, and used as a peroxidase mimetic to ac-celerate levofloxacin sono-degradation in an ultrasound (US)/H2O2 system. The Fe3O4 MNPs were in nanometre scale with an average diameter of approximately 12 to 18 nm. The introduction of Fe3O4 MNPs increased levofloxacin sono-degradation in the US/H2O2 system. Experimental parameters, such as Fe3O4 MNP dose, initial solution pH, and H2O2 concentration, were investigated by a one-factor-at-a-time approach. The results showed that Fe3O4 MNPs enhanced levofloxacin removal in the pH range from 4.0 to 9.0. Levofloxacin removal ratio in-creased with Fe3O4 MNP dose up to 1.0 g·L?1 and with H2O2 concentration until reaching the maximum. More-over, three main intermediate compounds were identified by HPLC with electrospray ionisation tandem mass spectrometry, and a possible degradation pathway was proposed. This study suggests that combination of H2O2, Fe3O4 MNPs and US is a good way to improve the degradation efficiency of antibiotics.  相似文献   

7.
Novel magnetic nanoparticles (MNPs), Fe3O4@SiO2 and Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2, were prepared by loading different amounts of SiO2 or/and PEG-(COOH)2 onto Fe3O4 nanoparticles, and their feasibility to be used as forward osmosis (FO) draw solutes was investigated. The characterization of the materials showed that, compared to normal Fe3O4 nanoparticles, the modified MNPs exhibited enhanced dispersity and high osmotic pressure in aqueous solution. The FO experiment indicated that the synthesized draw solutes could obtain a water flux as high as 10 L·m-2·h-1 with an aquaporin FO membrane. The optimal concentration of the added tetraethyl orthosilicate was 30% during the synthesis. The novel MNPs could be easily recovered from draw solutions by magnetic field, and the recovery rate of Fe3O4@SiO2 and Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2 was 83.95% and 63.37%, respectively. Moreover, after 5 recycles of reuse, the water flux of Fe3O4@SiO2 and Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2 as draw solutes still remained 64.36% and 85.26%, respectively. The experimental results demonstrated that the synthesized core–shell magnetic nanoparticles are promising draw solutes, and the Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2 was more suitable to be used as draw solute in FO process.  相似文献   

8.
张笛  邓满凤  赵赫  曹宏斌  张松平 《化工学报》2015,66(9):3705-3711
以磁性纳米颗粒为载体,通过多巴胺(dopamine,DA)聚合原位包埋制备了磁性SiO2固定化漆酶(Fe3O4@SiO2-PDA-Lac)。结果显示纳米颗粒尺寸均匀,并且保持较高的饱和磁性。通过最优条件制备出的固定化漆酶在50℃放置6 h后,活性保持在63%,而游离酶仅保留18%。将固定化酶用于催化降解4-氯酚(4-CP),探究了溶液pH、漆酶浓度和ABTS[2,2-联氮-二(3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸铵)]对4-CP去除率的影响。固定化漆酶在反应最适pH时,4-CP去除率为84.3%,而游离酶仅为65.7%。当漆酶浓度为1.2 U·ml-1时,反应8 h后,4-CP去除率可达95%,而游离酶的4-CP去除率仅82%。ABTS可促进固定化漆酶降解4-CP,当体系中加入50 μmol·L-1 的ABTS,反应10 min后,固定化酶对4-CP去除率可达99%。固定化漆酶在重复使用10次后,4-CP去除率仍可达67%。  相似文献   

9.
刘俊逸  李倩  李杰  曾国平  吴田  杨昌柱 《化工进展》2019,38(11):5158-5164
含酚废水来源广泛自然条件下难以去除,酚类物质毒性大对生态环境和人类生活健康造成了较严重的影响。本文选取了有机废水处理中较为高效的臭氧催化氧化技术,使用臭氧氧源曝气产生大量的含氧自由基,催化氧化降解酚类有机物,同时对活性中心载体进行了优化,选取制备了一类水热稳定性好及机械强度高的多孔材料,使用这些多孔材料对活性中心Fe2O3进行了再组装,合成了一系列表面富集Fe2O3的SBA-15介孔薄膜材料,由于SBA-15材料较大的比表面积、丰富的孔隙结构、高度分散的活性中心,在臭氧催化氧化含酚废水中取得了较好效果。苯酚溶液初始浓度为100mg/L (COD 238mg/L)、Fe2O3(5)/SBA-15催化剂投加量为30g、臭氧气体流量为2mg/min、废水HRT为5min、流量为0.8L/h的条件下,该催化剂能高效连续稳定运行500h不易失活,其COD去除率仍能保持在65%以上,催化剂活性依然保持在83%以上。Fe2O3/SBA-15类介孔催化材料在深度处理含酚废水中具有工业化应用潜质。  相似文献   

10.
采用化学修饰法将磺酸功能化离子液体[SO3H-(CH23-HIM][HSO4]负载在磁性纳米颗粒Fe3O4表面,制备了一种磁性颗粒负载磺酸催化剂Fe3O4@SiO2-IL,并将Fe3O4@SiO2-IL用于催化纤维素水解反应。采用FT-IR和TEM对催化剂进行了表征,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和水用量对纤维素水解还原糖产率的影响。Fe3O4@SiO2-IL样品在FT-IR光谱中的—SO3H吸收峰和咪唑环的峰,说明离子液体被成功地负载到Fe3O4@SiO2表面;TEM分析显示,Fe3O4磁核的颗粒大小约为250 nm,经过包裹和离子液体修饰的磁性颗粒表面并无明显变化。当纤维素用量为0.1 g,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)的用量为2.0 g,磁性催化剂用量为0.2 g,水用量为0.2 g,反应温度100 ℃,反应时间40 min时,纤维素水解还原糖产率可达52.5 %,并且磁性催化剂具有较好的磁性分离性能和重复使用性能,重复使用5次后,纤维素水解还原糖产率并无明显降低。  相似文献   

11.
氧化石墨烯负载纳米Fe3O4类芬顿处理制药废水   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用改进Hummer法制备了氧化石墨烯(GO)负载纳米Fe3O4磁性催化剂(Fe3O4/GO),对其进行了X射线衍射仪、扫描电子显微镜和能量-色散光谱表征,并将其应用于多相类芬顿处理高浓化学原料药生产废水。结果表明,Fe3O4颗粒成功负载在GO表面,且没有出现明显的团聚现象。当废水的pH为3,双氧水(H2O2的质量分数30%)投加量10 mL/L,催化剂投加量2 g/L,反应120 min后COD去除率达78%,UV254去除率高达81%。三维荧光光(3D-EEM)分析可知,芳香类和富里酸类物质在催化降解过程中得到有效去除。  相似文献   

12.
李群艳  孙路瑶  常其飞  周运炉 《化工进展》2022,41(10):5494-5500
磁性介孔二氧化硅复合材料作为酶固定化载体具有优异的酶固定化性能和良好的磁分离性能,受到国内外学术界广泛关注。本文在自制的β-FeOOH空心微球表面上包覆致密的SiO2保护层,在酸性条件下以P123为模板剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为辅助导向剂成功制备出了磁性β-FeOOH@SiO2@介孔SiO2空心复合微球,最后在还原气氛下煅烧得到Fe3O4@SiO2@介孔SiO2空心微球。结果表明,所制备的Fe3O4@SiO2@介孔SiO2微球空心结构未坍塌,具有规整的球形结构,介孔SiO2壳层(平均厚度约为11nm)均匀地包覆在β-FeOOH@SiO2中空微球表面。伴随着CTAB量的增加,微球的最可几孔径由4.30nm减小到3.19nm,比表面积从376m2/g升高到640m2/g,孔容从0.36cm3/g升高到0.56cm3/g。复合微球的饱和磁化强度为11.3emu/g,矫顽力为111.5Oe,外加磁场作用下可以实现样品的快速分离,且样品的再分散性良好。当介孔孔径为4.30nm时,Fe3O4@SiO2@介孔SiO2空心复合微球漆酶固定量高达234mg/g。固定化漆酶在不同pH、温度下的活性显著优于游离酶。  相似文献   

13.
王朋  常亚洲  石林  郎笛  张迪 《化工进展》2019,38(2):1122-1128
蒙脱土及其改性后的吸附材料在环境领域广泛应用。本文研究了蒙脱土(MT-Na)及其Fe2O3改性后(MT-Fe2O3)用于去除不同pH条件溶液中的邻苯二酚。与MT-Na相比,MT-Fe2O3对邻苯二酚表现出更快速和高效的去除效果。随着pH升高,MT-Na从溶液中除去邻苯二酚增加,而MT-Fe2O3表现出相反的现象。双室一级去除动力学模型拟合结果表明,MT-Na的快室去除邻苯二酚来自于吸附,慢室去除主要是来自于降解;MT-Fe2O3快室主要是吸附和最初的降解,随着降解中间产物在表面的生成,阻碍了邻苯二酚在颗粒上的吸附,减缓了降解速率,表现为慢室去除。Fe2O3诱导生成的·OH是MT-Fe2O3高效去除邻苯二酚的主要因素。区分黏土颗粒去除邻苯二酚过程中的吸附和降解的贡献,将有助于更加准确地评估黏土颗粒的环境功效和描述邻苯二酚的环境行为。  相似文献   

14.
倪金雷  彭若帆  童少平  马淳安 《化工学报》2015,66(10):3950-3956
研究了不同物相TiO2对H2O2/O3氧化效能的影响,目标有机物为羟基自由基探针化合物乙酸。结果表明,在初始pH为7.0和10.0时,加入TiO2反而降低了H2O2/O3的氧化效率,其中锐钛矿TiO2比金红石TiO2的减弱作用更为明显。当初始pH为3.0时,金红石TiO2能显著提高H2O2/O3的氧化效率,但锐钛矿TiO2影响不明显。机理分析表明,H2O2浓度及其衰减速率与乙酸的去除效率有很大的相关性。在pH为7.0和10.0时,两种物相TiO2均能加快H2O2的分解,其中锐钛矿TiO2作用更为显著。此条件下HO2-能有效引发臭氧分解产生羟基自由基,故H2O2过快分解反而降低了乙酸的去除效果。在pH为3.0时,H2O2去质子化反应困难,故O3/H2O2氧化效率极低,H2O2浓度也几乎不变。加入TiO2能明显提高H2O2的分解速率,相比金红石TiO2,锐钛矿TiO2使H2O2在5 min内基本分解完毕,但其对H2O2/O3氧化效率几乎没有影响。饱和臭氧水分解速度的批处理实验也有相似的结果。由此可见,合适引发剂浓度可能是保证臭氧类高级氧化技术较高效率的关键,否则只会导致氧化剂的无效过快分解。利用氯化硝基四氮唑蓝法对比分析了酸性条件下H2O2/O3、锐钛矿TiO2/H2O2/O3和金红石TiO2/H2O2/O3体系产生超氧自由基(·O2-)的量,其大小顺序为:H2O2/O3< 金红石TiO2/H2O2/O3< 锐钛矿TiO2/H2O2/O3,这与前面结果吻合很好。  相似文献   

15.
YUE Min  WANG Jing  HAN Yuze  ZHANG Ping 《化工学报》2021,71(12):5589-5598
Magnetic manganese ferrite (MnFe2O4) prepared by the salt-assisted solution combustion synthesis was used to activate peroxymonosulfate(PMS) to oxidize bisphenol A in aqueous solution. The prepared MnFe2O4 catalyst was characterized by XRD and BET. The effects of MnFe2O4 dosage, PMS dosage, initial pH of the solution, quencher, and co-existing ions on the degradation of bisphenol A were investigated. The reusability of the MnFe2O4 catalyst was evaluated through cycling experiments. The results showed that the best dosages of MnFe2O4 and PMS were 0.3 g/L and 0.3 mmol/L, respectively. When the initial pH was 11.0, the degradation rate of bisphenol A was 99.3% in 60 min. When putting some quenchers into the MnFe2O4/PMS catalytic system, all of them showed depression effects on degradation of bisphenol A, and the 1O2 was the main active species. The co-existing ions such as Cl-, HCO3-, and HPO42- in solution affected the degradation of bisphenol A. The TOC removal rate of bisphenol A within 60 min was 34.9%, the rupture and opening of benzene ring are the main reaction pathways. After the MnFe2O4 catalyst was recycled three times, the degradation rate of bisphenol A remained at about 90.0%.  相似文献   

16.
岳敏  王璟  韩玉泽  张萍 《化工学报》2020,71(12):5589-5598
采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰(MnFe2O4),催化过一硫酸氢盐(PMS)氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe2O4投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解效果的影响,评估了MnFe2O4催化剂的循环利用性能。结果表明,MnFe2O4和PMS的最合理投加量分别为 0.3 g/L、0.3 mmol/L,初始pH为11.0时双酚A降解效果最好,60 min内的降解率可达99.3%。淬灭实验表明,催化体系中同时存在多种活性物质,1O2是主要活性物种。溶液中Cl-、HCO3-和HPO42-等共存离子的存在影响双酚A的降解。双酚A在60 min内的TOC去除率为34.9%,苯环断裂和开环反应是其主要降解路径。MnFe2O4催化剂循环使用三次后,双酚A的降解率仍保持在90.0%左右。  相似文献   

17.
贺盛福  张帆  程深圳  汪伟 《化工学报》2016,67(10):4290-4299
采用溶液分散聚合和Ca2+表面交联制备了聚丙烯酸钠包覆Fe3O4的磁性交联聚合物(CPAANa@Fe3O4),对其进行了XRD、FT-IR、SEM和TGA等表征。以CPAANa@Fe3O4为吸附剂研究了CPAANa@Fe3O4对水溶液中Pb2+、Cd2+的静态吸附,考察了溶液pH、吸附剂投加量、金属离子初始浓度对吸附的影响。结果表明:CPAANa@Fe3O4在pH 2~6范围内均具有较好的吸附性能,当吸附剂投加量分别为1.0 g·L-1和1.6 g·L-1时对初始浓度分别为200 mg·L-1的Pb2+和100 mg·L-1的Cd2+的去除率达到最大,可使Pb2+实现达标排放(GB 8978-1996);CPAANa@Fe3O4对Pb2+和Cd2+的吸附动力学符合准二级模型,吸附等温线符合Langmuir模型,对Pb2+和Cd2+的最大吸附量分别为454.55 mg·g-1和275.48 mg·g-1。将CPAANa@Fe3O4用于处理实际电解矿浆废水,发现能有效吸附其中的Pb2+和Cd2+,具有潜在实用价值。  相似文献   

18.
为了有效地提高活性炭在微波场中的催化活性和分离性,采用化学共沉淀法制备了磁性四氧化三铁/活性炭(Fe3O4/AC)催化剂,并结合微波辐射技术用于催化氧化降解水中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)。利用BET、扫描电镜/能谱(SEM/EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FTIR)和振动样品磁强计(VSM)等手段对催化剂的微观结构、形貌和磁性能进行了表征。研究了不同反应体系对DMP的降解率及反应动力学的影响,探讨了催化剂用量、微波辐射功率和溶液初始pH等因素对微波诱导Fe3O4/AC催化氧化降解DMP的影响,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,所制备的铁氧化物主要以Fe3O4为主,并已成功负载于活性炭上。Fe3O4/AC具有超顺磁性,饱和磁化强度为21.2emu/g,可通过外加磁场作用快速地从溶液中分离出来。微波诱导催化反应体系对DMP的降解率大于单独吸附或单纯微波辐射反应体系,且反应速率均符合一级反应动力学。催化剂用量越多,降解率越高;微波辐射功率的增加可以提高降解效率;溶液初始pH对DMP的降解率影响非常显著,随着pH的增大,降解率明显提高。Fe3O4/AC具备良好的催化活性及稳定性,循环使用5次后DMP的降解率仍保持在83.5%。通过气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析,推断DMP在微波诱导Fe3O4/AC催化体系中的降解主要包括水解、异构化、羟基化、甲酸甲酯基的脱落和苯环三取代及苯环开环等5个途径。  相似文献   

19.
Fe2O3对V2O5-WO3/TiO2催化剂表面性质及其性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
刘建华  杨晓博  张琛  吴凡  李忠  夏启斌 《化工学报》2016,67(4):1287-1293
催化剂是选择性催化还原(SCR)脱硝技术的核心,研究Fe对钒钛系SCR催化剂脱硝活性及SO2/SO3转化率的影响具有重要意义。采用等体积浸渍法制备了不同Fe/V质量比的Fe2O3-V2O5-WO3/TiO2催化剂,并进行表征,研究Fe对钒钛系SCR催化剂脱硝活性及SO2/SO3转化率的影响,并讨论Fe对于钒钛系SCR催化剂表面性质的影响。结果表明,随着催化剂表面Fe2O3含量增加,催化剂的脱硝效率及二氧化硫氧化率均是先上升后下降,当Fe/V质量比为3.0时,催化剂的脱硝效率和二氧化硫氧化率均达到最大值91.78%、1.01%。XPS及H2-TPR结果表明,随着Fe2O3含量增加,催化剂表面钒活性组分的相对含量及V4+/V5+比减小,催化剂表面吸附氧(Oα)浓度增加,催化剂的氧化能力增强。NO-TPD结果表明,随着Fe2O3含量增加,催化剂表面吸附NO的能力增强。  相似文献   

20.
为提升三氧化二铁(Fe2O3)催化剂的脱硝性能,扩展催化剂的活性温度窗口,采用共沉淀法引入助剂钇(Y)元素对Fe2O3催化剂进行改性。通过X射线衍射(XRD)、氮气等温吸-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征方法对样品进行了表征分析。XRD和N2-BET结果表明,Y的掺杂使催化剂结构发生变化,比表面积增加、孔径减小。XPS和NH3-TPD结果证明,Y掺杂Fe2O3具有更多的表面吸附氧(O)、Fe2+以及更多的酸量。H2-TPR结果表明,Y的掺杂使催化剂的氧化还原能力略有下降。测试了不同含量Y掺杂的Fe2O3催化剂在150~400 ℃的脱硝性能,其中Fe9Y1O x 催化剂的脱硝活性最佳,在300 ℃达到81.8%。  相似文献   

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