不同方法负载钨钒钛催化剂对催化氧化邻二氯苯的影响

钨钒钛催化剂是消除钢铁冶炼废气中的二噁英最好的催化剂,为了降低工业生产成本,并获得良好的催化效果,将实验室筛选出的钨钒钛催化剂负载到不同载体上,研究催化剂负载量及不同负载方法对降解邻二氯苯催化效率的影响。采用溶胶-凝胶-浸渍法和直接浸渍法在堇青石蜂窝陶瓷上负载V_2O_5/WO_3/TiO_2催化剂,用X射线衍射、扫描电镜和X射线能量色散谱对制备的催化剂进行表征,结果表明,直接浸渍法在堇青石蜂窝陶瓷上负载的V_2O_5/WO_3/TiO_2催化剂含量比溶胶-凝胶-浸渍法负载的含量高,粒度较小,表面光滑无缝隙,活性成分V和W分散较好,催化活性高,在(250～350)℃邻二氯苯去除率大于95%,直接浸渍法负载的催化剂与堇青石的最佳质量比为1:100。     

负载型金属催化剂催化KBH4水解析氢性能研究

以高比表面积和规整性强的蜂窝陶瓷（2MgO₂·Al₂O₃·SiO₂）为载体，涂敷TiO₂后，用水热合成法分别负载铁、钴和镍盐，500 ℃焙烧及硼氢化钾（KBH₄）浸渍后，合成了负载型金属催化剂。负载不同金属盐的催化剂析氢性能比较结果为钴＞铁＞镍。实验研究表明，负载硝酸铁［Fe(NO₃)₃·9H₂O］和氯化钴(CoCl₂·6H₂O)的催化剂经KHB₄浸渍后析氢性能均明显改善。利用X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）对催化剂的表征结果证实,负载硝酸铁催化剂表面真正起催化析氢性能的活性组分为单质铁，负载氯化钴催化剂表面生成了CoTiO₃，且该催化剂具有优良的催化碱性KBH₄溶液水解析氢性能，常温下该催化剂0.34 g于NaOH质量分数约为18%，KBH4质量分数约为10%的溶液中催化析氢速率可达160 mL·min^－1。     

Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂对甲苯的催化降解性能研究

以蜂窝状堇青石为载体,采用聚乙烯醇(PVA)溶液辅助涂覆法制备Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM等方法对催化剂结构和性质进行表征。通过气相色谱分析催化剂对甲苯降解效果,考察了Pd的质量分数、堇青石煅烧时间及浆料涂覆次数对催化降解甲苯性能的影响。结果表明,ZSM-5分子筛具有较大比表面积,能有效负载Pd,在粘结剂的作用下与堇青石载体有效结合;制备的5%Pd/ZSM-5/堇青石对甲苯的催化降解效果最好,T_(50)和T_(90)分别为275℃和313℃;堇青石焙烧时间4 h的催化效果最好;负载5%Pd质量分数的分子筛对堇青石涂覆6次时性能最优,制备的Pd/ZSM-5/堇青石整体式催化剂显示出良好的催化氧化甲苯活性。     

浸渍方法对CuO-CeO_2/Cord.整体式催化剂性能的影响

用20%的草酸溶液预处理大小适当的堇青石载体,采用分步浸渍法与共浸渍法分别制备了Cu OCe O2/Cord.整体式催化剂。利用气相色谱仪对催化剂的性能进行了测试,并且利用X射线衍射(XRD)等技术手段对样品进行了表征。结果表明,采用共浸渍法制得的催化剂活性更优,且催化剂的选择性在150℃时仍能达到90%。     

蜂窝堇青石陶瓷负载的CaZr_4P_6O_(24)涂层的制备及表征

采用溶胶-凝胶法制备了化学组成为CaZr4P6O24(CZP)的溶胶态前驱物,用其涂覆薄壁蜂窝堇青石陶瓷,经过700℃焙烧2h转化为具有低热膨胀特性的结晶态CZP涂层。用X射线衍射和BET(Brunauer-Emmett-Teller)氮吸附法表征了涂层的物相和孔结构,用扫描电镜观察了涂层表面及涂层与基体的界面结合处的形貌,用能量色散光谱仪分析了涂层中的元素分布及含量。结果表明:在蜂窝堇青石陶瓷基体上形成的涂层组成为CZP;表面沉积了19.5%(质量分数)CZP的蜂窝堇青石陶瓷的BET比表面积、孔体积和平均孔径分别为16.4m2/g,0.0225mL/g和2.74nm。CZP涂层与蜂窝堇青石基体的界面结合良好。发动机台架性能试验结果表明:"CZP-蜂窝堇青石"复合载体负载的单钯催化剂表现出与"γ-Al2O3-蜂窝堇青石"负载的单钯催化剂相近的三效转化活性。     

用于酯化反应的堇青石担载固体酸催化剂的制备工艺探索

以堇青石为载体担载固体酸催化剂活性组分,以乙酸与乙醇合成乙酸乙酯的反应为模型反应,考察多种制备条件对堇青石担载固体酸催化剂酯化活性的影响,筛选最佳制备工艺. 结果表明,固体酸颗粒悬浊液性质均一、稳定,浸渍液中添加g-Al2O3或聚乙二醇会阻碍催化剂表面活性的发挥. 以悬浊液为浸渍液,1 mol/L H2SO4溶液达50%(j)的工艺条件下,堇青石担载固体酸催化剂酯化活性最高. 堇青石表面担载的固体酸是酯化活性中心,全回流反应100 min,乙酸的转化率达到79.2%,二次利用时转化率为一次转化率的95.6%. 堇青石担载固体酸催化剂制备工艺的平行性和稳定性较好,催化剂外形规整,孔道均匀整齐,在保持高活性的同时,达到催化剂成型和提高酯化催化剂经济性的目的.     

Pd-Co/Hopcalite混合氧化物催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的研究

以Hopcalite氧化物作为载体,浸渍后得到Pd-Co/Hopcalite混合氧化物负载型催化剂,用于氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征,结果表明:催化剂颗粒大小均匀,具有良好的孔结构;稳定晶相Cu Mn2O4、Co Mn2O4和Pd0.5Pd3O4的形成使反应前后催化剂表面活性组分Mn、Co的价态保持不变,有利于催化剂的重复使用;Pd0.5Pd3O4产生晶格缺陷,增加了晶格中的氧空位,可促进气相氧的吸附,加速整个催化循环,有利于活性组分再生,催化活性进一步提高。通过合成实验,DPC收率和选择性分别达到43.5%和99.6%。     

整体式高温水煤气变换催化剂的初步研制

采用不同方法制备了整体式高温水煤气变换催化剂。利用经酸处理的蜂窝状堇青石作载体制备整体式催化剂，着重研究酸处理对堇青石载体结构、性能及其催化性能的影响。利用改性Al₂O₃涂层浸渍负载活性组分制备整体式催化剂，重点考察化学组成对整体式催化剂性能的影响。研究结果表明，蜂窝状堇青石经酸适当处理及表面改性后，可用作整体式催化剂的载体;K₂O、CuO及稀土氧化物对整体式催化剂的水煤气变换活性有很好的促进作用，而且多组分间存在的某种协同作用更有利于调变整体式催化剂的催化性能     

蜂窝陶瓷负载锰酸锶镧基催化剂制备及性能

采用不同浓度硝酸和草酸溶液,对堇青石蜂窝陶瓷载体进行预处理,考察了酸处理对载体失重率、吸水率及压缩强度的影响。采用催化剂粉体浆料涂覆法,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载锰酸锶镧基La0.8Sr0.2Mn0.4Al0.4Zn0.2O3-δ(LSMAZ)整体式催化剂,运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等手段对催化剂进行表征,并在管式反应器上进行甲烷催化燃烧活性测试。结果表明,酸处理能增大载体比表面积和吸水率;相同条件下草酸对载体的侵蚀效果优于硝酸;提高草酸浓度能增强侵蚀效果,但过高浓度的酸处理会使载体压缩强度过小而无法应用。经1050℃煅烧5 h后,所制备的整体式催化剂具有适宜的脱落率,无明显载体-LSAMZ界面反应,并具有最高的甲烷燃烧催化活性。     

MCM-41包裹Fe_3O_4负载乙酰丙酮铜催化二氧化碳合成苯乙烯环状碳酸酯

采用浸渍法制备了负载催化剂MCM-41包裹Fe3O4负载乙酰丙酮铜[Fe3O4@MCM-41/Cu(acac)2],利用红外光谱(IR)和X-射线粉末衍射(XRD)对负载催化剂的结构进行了表征,并采用原子吸收光谱(AAS)测定了负载催化剂中的Cu负载量;研究了负载催化剂在二氧化碳(CO2)和氧化苯乙烯(SO)偶联合成苯乙烯环状碳酸酯(SC)反应中的催化性能,考察了Cu负载量、反应温度、反应压力和反应时间等对SC合成的影响,并采用气相色谱(GC)对SC产率进行了定量分析,利用磁铁对负载催化剂进行了回收并研究了其循环催化性能。结果表明,负载催化剂具有较高的催化活性,SC产率高达91.7%;在重复使用5次后,负载催化剂的催化活性基本保持不变。