煤系高岭土合成吸附干燥剂4A分子筛的试验研究

以煤系高岭土为原料,采用水热合成法制得各项性能均合乎要求的4A分子筛干燥剂.采用正交试验法,考察了合成条件对分子筛性能的影响.结果表明,（Na2O）：n（SiO2）,晶化时间,胶化时间与温度是影响分子筛静态吸水率的主要因素.最佳合成条件为：（Na2O）：n（SiO2）=1.5,碱的浓度3 mol/L,煅烧温度800℃,胶化时间3 h,胶化温度50℃,晶化时间3 h,晶化温度90℃.用XRD,EM测试手段对合成产物的组成与形貌进行了表征.     

煤系高岭土酸浸脱铝水热合成NaY分子筛

以煤系高岭土为原料,经煅烧、酸浸脱铝工艺,首次在酸浸偏高岭土-碱水热反应体系中合成了NaY分子筛.采用XRD,SEM对所合成样品进行表征,考察了体系中碱度、硅铝比、老化过程、晶化过程对NaY分子筛合成的影响.结果表明:该水热反应体系适宜的碱度条件为n(H2O)/n(Na2O)=80,碱度过高或过低均会出现P型分子筛杂相.适宜的硅铝配比为n(SiO2)/n(Al2O3)=6.4;老化有助于生成纯相、结晶度好的NaY分子筛,其适宜的老化温度为50℃、老化时间为4h.晶化温度过高或晶化时间过长易转晶生成P型杂相,适宜的晶化条件是晶化温度为85℃、晶化时间为24h.在该反应体系中反应原料由偏高岭土酸浸脱铝后获得,产物结晶度较高,无杂晶,晶形完整,粒度为2μm左右.     

L沸石的合成条件与反应性能研究

采用水热合成法成功合成了L沸石分子筛。采用X射线衍射仪、红外光谱仪等对其结构进行了表征,并在固定床装置上评价了其芳构化、异构化性能。结果表明,在L沸石合成初始凝胶组成为：n（K2O）/n（Na2O）/n（Al2O3）/n（SiO2）/n（H2O）=5.4∶5.7∶1∶30∶500时,最佳合成条件为：晶化温度170℃,晶化时间24h,陈化温度25℃,陈化时间2h,pH为9～10;该条件下制备的L沸石结晶度更高、骨架结构完整,并且在反应温度为460℃时液体收率达60.5%,异戊烷选择性35%。     

粉煤灰分子筛的制备与性能研究

本实验采用碱熔融水热法,以预处理过的粉煤灰为主要原料,以固体NaOH为助溶剂制备性能稳定的沸石分子筛．研究了NaOH与粉煤灰比、煅烧温度、晶化时间、晶化温度等实验因素对合成沸石结构和性能的影响,利用x射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、比表面积（BET）、分光光度计,分别对晶型、表面形貌和吸光度进行了表征．实验结果表明：当NaOH与粉煤灰比为1．3、煅烧温度为600℃、晶化时间为10h、晶化温度为100℃条件下合成的沸石分子筛是Na—A型,BET测定其比表面积是97．053m2,g,2h内亚甲基蓝的去除率可达97％,具有良好的吸附性能．     

α-Al2O3载体上NaA型分子筛膜的制备及表征

采用原料配比SiO2∶Al2O3∶Na2O∶H2O=2∶1∶8.9∶700制备了粒径为6μm的NaA沸石晶种.利用二次生长法在微孔α-Al2O3载体管外表面制备NaA型分子筛膜,通过SEM和XRD对制备的分子筛膜进行了结构表征,并对其气体渗透性能进行了测试.结果表明,重复合成3次后,在3μm孔径载体表面形成了一层致密、连续的沸石晶体层,沸石膜厚约20μm;N2的渗透率为5.8×10-5 mol/(m2.s.Pa),氧氮分离系数为1.3左右,大于相应的努森扩散系数0.94,说明制备的分子筛膜有一定的筛分作用.     

一次水热合成制备连生态NaA分子筛及其薄膜

系统研究原料配比、晶化温度和晶种对NaA分子筛结晶度、晶粒分布及连生状态的影响,采用水热合成方法制备了连生态、大尺寸NaA分子筛晶粒,确定了连生态NaA分子筛的优化合成条件.在此条件下,通过一次水热合成在多孔氧化铝表面制备了致密的NaA分子筛薄膜.采用X射线衍射、扫描电镜、激光粒度分析仪等手段对样品的晶型结构、粒径分布、连生状态及表面状态进行了表征.实验发现,添加晶种促进了连生态NaA分子筛的生成;提高晶化温度有利于增加连生态晶体的比例;在连生态NaA分子筛的优化合成条件下,经一次水热成膜在多孔氧化铝表面获得了致密的NaA分子筛薄膜.     

碳质高岭石合成NaA型沸石的研究(Ⅱ)——低温水热法人工合成NaA型沸石及其机理探讨

本研究采用碳质高岭石(陕西蒲白5号煤夹矸)作为起始原料,经脱碳活化处理后所得的白土在氢氧化钠碱性溶液中进行低温水热反应人工合成NaA型沸石。较适宜的合成条件为:H_2O/Na_2O=40～55,Na_2O/SiO_2=1,胶凝60℃、2h,晶化90℃、3h。综合晶化过程中固相的微观形貌观察、红外光谱分析和液相组份变化的测定结果,可以认为:利用碳质高岭土(蒲白5号煤夹矸)经水热反应合成NaA型沸石的机理为液相转化机理。     

粉煤灰制备沸石负载氧化铜处理酸性大红GR废水

以粉煤灰为原料,用碱熔-水热合成法制备沸石并负载氧化铜处理酸性大红GR废水。采用正交试验法考察了m（灰）/m（碱）比、m（灰）/m（水）比、煅烧温度和晶化时间对出水中色度和COD指标的影响,并确定了沸石制备的最佳工艺条件为m（灰）/m（碱）比1.2：1、m（灰）/m（水）比1：9,焙烧温度500℃和晶化时间10 h。将最佳条件下制备的沸石负载氧化铜并与过氧化氢联合催化氧化处理酸性大红GR废水,获得了满意的结果：出水中色度和COD指标达到25（稀释倍数）和105 mg.L-1,分别低于纺织染整工业污染排放标准GB 4287—92规定的一级和二级排放标准。制备的沸石经XRD表征,确定为NaA型沸石相。     

SAPO-34分子筛的制备与表征

采用水热合成法制备SAPO-34分子筛,并考察了SiO2/Al2O3、H2O/Al2O3、晶化温度对SAPO-34分子筛合成的影响,进一步采用XRD、粒度分布、SEM对合成的分子筛进行表征.实验结果表明,当物料摩尔配比为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(SiO2)∶n(TEA)∶n(H2O)=1∶1∶0.8∶3∶60,晶化温度为200℃,晶化时间为48 h时,合成的SAPO-34分子筛相对结晶度高,粒度分布较均匀,平均粒径为7.5μm.     

层状MCM-22硼硅结构分子筛的合成与表征

利用水热合成方法制备了层状MCM-22硼硅结构分子筛。X射线衍射和核固态核磁研究了温度、碱度、晶化时间等因素对产物物相的形成与组装的影响。研究表明,在温度423 K,投料摩尔比为SiO2∶B2O3∶KOH∶H2O=1∶6.1∶0.12∶19,15 d左右可以得到结晶度良好的B-MCM-22分子筛晶体。电镜照片显示晶体为碟状,晶体尺寸为(5~10)μm×(2~3)μm。根据不同时刻晶体的晶化电镜照片,提出了B-MCM-22分子筛可能具有的独特晶化机理。     

镍铝复合介孔氧化物的合成和表征

以阴离子表面活性剂为模板剂,硝酸铝为铝源,氯化镍为镍源,水热超声法合成镍铝复合介孔氧化物。当n（Ni）/n（Al）=1∶7,反应温度80℃,反应时间28 h,晶化12 h,样品有较规则的介孔结构。用X射线多晶衍射（XRD）、红外光谱（IR）、N2吸附-脱附、NH3和CO2程序升温脱附（NH3-TPD和CO2-TPD）、程序升温氧化还原（TPO和TPR）等方法对样品进行了表征。结果表明,样品具有典型的介孔结构特征,孔径分布较窄,平均孔径2.6 nm,孔容积0.216 cm^3/g,比表面积为297.132^3/g。样品具有弱和强的酸碱中心,340℃可被氧化,430℃可被还原。     

粉煤灰合成沸石与表征及其对Pb^2＋的吸附性能

以粉煤灰为原料,采用碱煅烧—水热合成法制备了沸石,同时将其用于吸附含pb2+的模拟废水,实验数据采用数学方法拟合了其对pb2+的吸附等温线.结果表明:用3.0 mol/LNaOH,液固比为5.0 mL/g,在550℃条件下煅烧,80℃的温度下晶化2.0h,合成沸石的CEC可达211 mmol/100g.NaOH的浓度对产品的CEC值影响最大,500～700℃是较佳的煅烧温度,晶化时间由2h延至6h,合成沸石的CEC值由78 mmol/100g提高到198 mmol/100 g,6h后CEC值趋于平稳.Langmuir等温方程比Freundlich等温方程更适合于描述其对Pb2+的吸附行为.     

NaA分子筛膜的合成及其表征

分别采用原位水热二次合成法、微波密闭合成法,在管状-αAl2O3陶瓷管的外表面上合成出了一系列的NaA型分子筛膜,考察了四种原料配比、四种涂晶方法对合成分子筛膜的影响,对合成条件进行了优化.分别采用XRD、SEM、及乙醇水溶液的渗透汽化实验(用氮气吹扫渗透侧作渗透推动力)对合成的膜进行了表征.结果表明当原料配比为Na2O∶Al2O3∶SiO2∶H2O=1∶1∶3.6∶100,清液涂晶种,微波密闭合成出的分子筛膜对水和乙醇的选择性较好,分离因子远远大于空白管的分离因子,95%(wt)的乙醇水溶液通过膜渗透后,渗透侧乙醇的含量则降至21%(wt),水的含量升高到79%(wt),分离因子可达63.8.     

MOR/MCM-41复合分子筛的制备及其催化性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,将一定浓度的NaOH碱溶液处理后的微孔MOR分子筛溶液作为硅铝源,采用水热晶化合成法制备了MOR/MCM-41微孔-介孔复合分子筛。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附等技术对其进行了表征,考察了碱浓度、碱溶解时间、晶化温度、晶化时间等因素对制备MOR/MCM-41复合分子筛影响。结果表明,较优的MOR/MCM-41复合分子筛制备工艺条件为:NaOH浓度为2.0mol/L,碱溶解时间为0.5h,晶化温度为120℃,晶化时间为24h,晶化体系pH为8.5。将合成的MOR/MCM-41复合分子筛作为催化剂,在微型固定床反应装置上考察了萘异丙基化反应的催化性能,实验结果表明,MOR/MCM-41复合分子筛与MOR分子筛相比,具有较好的催化性能。     

由稻壳灰合成P型分子筛

以农业废弃物稻壳经酸化处理、焙烧所得的稻壳灰为硅源,通过水热法未经老化过程及添加晶种直接合成了P型分子筛.采用钙交换能力、XRD和SEM对所合成产物的晶体结构、表面形貌和离子交换性能进行了表征.研究结果表明,该工艺合成P型分子筛的最佳条件为:n(Na2O)/n(SiO2)=1.2,n(SiO2)/n(Al2O3)=7....