武汉市青山区道路尘碳组分污染特征及来源分析

为研究武汉市道路尘中碳组分污染特征及来源,于2018年5月在武汉市青山区采集道路尘样品,用热光碳分析仪测定样品中有机碳(OC)、元素碳(EC)、烟炱(soot)和焦炭(char)含量,并使用特征比值法、相关分析及主成分分析法对道路尘碳组分污染特征和来源进行探讨分析.结果表明,道路尘中OC、EC、soot和char含量平均值分别为1.29、2.21、2.04、0.17 g·kg^-1,说明不同碳组分含量存在较大的空间变异性.相关性分析表明OC和EC的来源存在一定差异,且EC主要贡献来源是soot.OC;EC和char;soot比值和主成分分析结果表明,武汉市青山区道路尘中碳组分主要来源于机动车尾气和燃煤排放,也可能受到生物质燃烧的影响.     

甘肃某县窖水水质分析及健康风险评价

本文以甘肃某县为代表,对区域内冬、夏两季窖水的常规指标、17种全氟化合物和15种邻苯二甲酸酯类进行了检测,对污染来源进行了探讨,并评估了两类新污染物的健康风险.结果表明:该县窖水pH普遍偏高,夏季雨期窖水浊度显著高于冬季.新污染的检测中,共检出13种邻苯二甲酸酯类(PAEs)和14种全氟化合物(PFCs).冬季窖水中PAEs总浓度范围为2.65—3.71μg·L^-1,总浓度平均值3.12μg·L^-1.夏季窖水中PAEs总浓度范围为1.85—9.26μg·L^-1,总浓度平均值为4.56μg·L^-1.两季窖水中,邻苯二甲酸二丁酯和邻苯二甲酸二异丁酯是含量最高的成分,两种物质分别占窖水PAEs总浓度的47.8%和48.5%,窖水中PAEs没有致癌和非致癌风险.冬季窖水中PFCs的总浓度为143.93—246.47 ng·L^-1,夏季为275.90—405.51 ng·L^-1.检测出的PFCs包括全氟羧酸(PFCAs)和全氟磺酸(PFSAs)两大类,PFCAs占窖...     

滁河南京段环境介质中环状挥发性甲基硅氧烷的污染水平与生态风险评价

环状挥发性甲基硅氧烷(cVMSs)因进入环境后存在潜在生态风险而受到广泛关注。研究采样测定滁河南京段地表水、沉积物及周边土壤中八甲基环四硅氧烷(D4)、十甲基环五硅氧烷(D5)和十二甲基环六硅氧烷(D6)3种cVMSs的浓度水平,并对其生态风险进行了评价。结果表明：地表水中D4、D5、D6的检出率分别为38.1%、95.2%、100%,总含量范围为13.66～77.90 ng·L^-1,平均值为47.82 ng·L^-1;沉积物中D4、D5、D6的检出率分别为66.7%、86.7%、100%,总含量范围为0.56～49.74μg·kg^-1,平均值为13.95μg·kg^-1;土壤中D4、D5、D6的检出率分别为66.7%、20%、100%,总含量范围为1.90～7.05μg·kg^-1,平均值为3.57μg·kg^-1。地表水和土壤中D6的检出浓度最高,沉积物中则为D5,对比国内外其他地区的相关结果,cVMSs处于中低水平。生态风险评价结果显示,滁河南京段水体中cV...     

测定13种抗生素的固相萃取-高效液相色谱串联质谱法优化与应用

大量用于预防和治疗细菌和真菌性等疾病的抗生素药物未经完全代谢后最终进入自然水体,对饮用水源水质安全构成潜在威胁.为快速测定饮用水源水体中的抗生素残留,保障饮水安全,本论文建立一种固相萃取-高效液相色谱串联质谱法测定13种抗生素的分析方法.采用OASIS^? HLB小柱对水样进行固相萃取富集和净化,以甲醇和0.5%的甲酸(含5 mmol·L^-1乙酸铵)水溶液为流动相,经Kinetex^?C18色谱柱分离后采用三重四极杆串联质谱多反应监测模式分析.该方法检出限为0.05—1.66 ng·L^-1,定量限为0.17—5.52 ng·L^-1,回收率为70.2%—121.5%,相对标准偏差为1.1%—13.5%.该方法准确度高,灵敏度高,适用于饮用水源源水中痕量抗生素残留的测定.方法成功应用于厦门市饮用水源源水中抗生素残留分析,共检出7种抗生素,浓度范围为ND—32.6 ng·L^-1.     

三亚河营养盐时空分布及富营养化研究

为了解三亚河营养盐污染状况,于2018年6月—2019年5月对三亚河流域进行逐季调查,分析水体中氮磷营养盐的时空分布特征及影响因素,评估河流富营养化状况,并进一步估算三亚河营养盐入海通量.结果表明,三亚河水体中营养盐浓度季节变化显著,三亚河水体中DIN的浓度范围为0.028—2.096 mg·L^-1,平均浓度为(0.700±0.279)mg·L^-1,冬季>秋季>夏季>春季,NO₃^--N和NH₄⁺-N是水体中DIN的主要存在形式.DIP浓度范围为0.007—0.442 mg·L^-1,平均浓度为(0.140±0.066) mg·L^-1,夏季>春季>冬季>秋季.空间分布上,N、P营养盐均呈现出上游及入海口河段浓度低,中下游河段浓度高的特点.河段环境特征、人为活动、降雨、潮汐作用是影响三亚河营养盐分布的主要因素.综合富营养盐指数(EI)结果显示,各季节三亚河上游及入海口河段均处于中富营...     

离子色谱法同时测定北京市不同区域水体6种阳离子

建立离子色谱法测定不同区域水体Li⁺、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺等6种阳离子的方法,以及验证方法在实际应用的可行性.以ICS1000型离子色谱仪配有DionexIonPac CG12A阳离子保护柱(4 mm×50 mm)和CS 12A阳离子分离柱(4 mm×250 mm),CSRS 300型抑制器(4 mm),甲基磺酸为淋洗液,流量为1.0 mL·min^-1,6种阳离子的质量浓度在0.01—0.50 mg·L^-1到5.0—100.0mg·L^-1范围内线性较好,相关系数> 0.9995,方法检出限为0.002—0.020mg·L^-1,与有证标准溶液相对误差-2.50%—4.38%(n=6),不同环境水样加标回收率90.7%—107.5%.利用以上色谱条件分析北京市不同区域地表水阳离子分布特征,结果显示城乡结合部、城区和郊区水体p...     

多级人工湿地对复合污染水体中营养盐和PFOS的去除

选取表面流人工湿地和垂直潜流人工湿地为研究对象,通过露天实验研究了不同湿地类型对复合污染水体中营养盐和PFOS的去除效果.结果表明,3种湿地对复合污染水体中营养盐和PFOS均具有较好的去除能力,且不同湿地类型对各污染物的去除效果有所差异.高浓度(100μg·L^-1)PFOS抑制风车草生长,SFCW植物PFOS含量达到的实验最高值,为(181.93±8.28)μg·g-1;低浓度(1μg·L^-1)PFOS促进了风车草的生长,VFCW2植物总生物量达到的实验最高值,为(1130.33±36.98)g;VFCW2对营养盐和PFOS的去除表现最优,在高浓度(100μg·L^-1) PFOS下,PFOS去除率仍然可达95.87%—99.86%;低浓度(1μg·L^-1) PFOS强化了VFCW1和VFCW2对NH₃-N的去除,去除率分别为60%—65%和68%—72%.PFOS的去除主要取决于人工湿地的土壤吸附和植物吸收,SFCW、VFCW1和VFCW2土壤PFOS吸附占比分别为(50.86...     

在线固相萃取-高效液相色谱-串联质谱法测定地表水中8种全氟化合物

建立了在线固相萃取-高效液相色谱-串联质谱法(On-Line SPE-HPLC-MS/MS)检测地表水中8种全氟化合物(perfluorinated compounds,PFCs)的分析方法.该方法用电喷雾离子源(ESI)在选定的多反应监测(MRM)负模式下确定目标化合物并使用同位素内标法定量，测定了地表水中的PFCs. 8种PFCs的样品加标回收率在82.1%—103%之间，线性范围在0.66—500 ng·L^-1之间，相关系数(R²)在0.991—0.998之间，精密度(RSD)在3.95%—6.29%之间，检出限(LOD)在0.20—2.43 ng·L^-1之间，定量限(LOQ)在0.66—8.09 ng·L^-1之间.方法应用于大凌河及小清河地表水的分析，分析结果与该领域其他研究的结果一致，表明该方法具有实际应用意义.     

不同燃料当量比条件下烟炱(soot)形态及光吸收增强效应

借助烟炱(soot)燃烧炉、扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、气溶胶质量分析仪(APM)、三波段光声黑碳仪(PASS-3)探究不同燃料当量比(φ)条件下soot形态及光吸收增强效应.结果显示,随着燃料当量比(φ)从1.98升高至2.43,产生的soot颗粒物中非黑碳物质(nonrefractory particulate matter, NR-PM)的质量占比(R_(BC))从0.07升高至1.03,soot颗粒物和BC核的形状因子越低,表明soot结构更紧凑,同时BC核的形变更为显著,并且少量非黑碳物质(NR-PM)包裹即可导致BC核的明显形变.受透镜效应的影响,黑碳的光吸收增强与R_(BC)呈正相关,当R_(BC)从0.07增加至1.03时,相应光吸收增强从1.05增加至1.52(781 nm下);此外,棕色碳(BrC)对405 nm和532 nm下的吸光增强也有贡献,其贡献率随着R_(BC)的增加而增大.同时,soot自身的形态对黑碳光吸收增强也存在影响,结构越紧实的soot,其黑碳光吸收增强越明显,并且越接近核-壳模型下的理论计算值.本研究表明,黑碳的形变对于其光吸收增强的影响不容忽视.     

珠江口八大口门PAHs时空分布特征

2019年2月、4月、8月和10月分别采集了珠江口八大口门入海口海水样品,采用气相色谱方法对10种多环芳烃(PAHs)(萘、苊、苊烯、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并蒽、?)进行定量源解析,PAHs的检出率较高,表明PAHs在八大口门海域水体中普遍存在.在空间分布上,鸡啼门、虎门海域水体PAHs含量相对较高,蕉门、磨刀门、虎跳门和崖门居中,洪奇门和横门相对较少.各口门PAHs含量呈现明显的表底分层现象,八大口门表层水PAHs的浓度范围为ND—27260.00 ng·L^-1,最大值出现在虎跳门4月份水样;底层水PAHs的浓度范围为ND—31175.00 ng·L^-1,最大值出现在鸡啼门10月份水样.在时间分布上,各口门表、底层海水PAHs含量平均值均呈现出8月份最小的特征,是由于8月雨量大,雨水冲刷及径流作用增大,对入海口区域污染物进行一定程度的稀释.从来源上看,八大口门海水中PAHs的来源主要为交通、煤焦油炼制、化石燃料的燃烧及加工炼制、木材燃烧、煤炭燃烧、油类不完全燃烧及油类泄漏混合污染等.研究珠江口八大口门入海口水体多环芳烃污染情况,对珠江三角...     

官厅水库及上游河流表层水中水溶态多氯萘的污染现状与分布特征

为探究官厅水库及上游河流表层水中水溶态多氯萘(PCNs)的污染状况与分布特征，采用同位素稀释-高分辨气相色谱-高分辨质谱法对官厅水库及上游河流28个点位的表层水样75种PCNs进行分析.结果显示，22种PCN同类物被检出，其中PCN-1的检出率为100%,PCN-5/7、PCN-14/24、PCN-42、PCN-37/33/34、PCN-44/47、PCN-45/36、PCN-27/30、PCN-38/40的检出率均高于80%.不同氯代同类物的浓度百分含量依次为：一氯萘占34.2%，二氯萘占35.9%，三氯萘占20.1%，四氯萘占9.7%，五氯萘占0.1%.表层水样中∑PCNs的浓度为0.31—30 ng·L^-1，中值为7.5 ng·L^-1，且中值呈现西库区(9.0 ng·L^-1)>中库区(8.4 ng·L^-1)>东库区(6.7 ng·L^-1)>上游河流(5.6 ng·L^-1)的趋势.与国内外相关文献报道值相比较，官厅水库及上游河流表层水...     

低碳氮比废水好氧颗粒污泥系统稳定性及微生物种群多样性研究

低碳氮比(C/N)废水处理是含氮废水处理中的难题之一.本实验在C/N为4:1和2:1(COD和NH₄⁺-N浓度分别为400 mg·L^-1和100 mg·L^-1,400 mg·L^-1和200 mg·L^-1)条件下,考察好氧颗粒污泥系统对低碳氮比废水的处理效果、长期运行稳定性,研究C/N对好氧颗粒微生物结构变化的影响.研究结果表明,在C/N为4:1的废水中接种活性污泥培养好氧颗粒污泥,形成的颗粒沉降性能良好,MLSS为4.94 g·L^-1,SVI30为40 mL·g^-1,COD去除率90%以上,氨氮去除率接近100%.降低碳氮比,即C/N为2:1后,好氧颗粒的物理及硝化性能无明显变化,MLSS为11.38 g·L^-1,SVI₃₀/SVI₅维持在1左右,COD去除率大于85%,氨氮去除率98%.碳氮比降低使颗粒微生物多样性减少,其中陶厄氏菌受影响较小,而硝化功能菌出现更替:噬氢菌、食酸菌、里德拜特氏菌消失,鞘氨醇单胞菌、束缚杆菌等成为优势菌种.实验表明,该低碳氮比条件下好氧颗粒污泥系统能够稳定运行,且具有优良的处理性能.     

琼北地区地热水中氟的富集规律

以海南岛的琼北地区地热水为研究对象，对研究区的地热水、地下水和地表水水样进行测试分析，运用piper图、δ²H和δ¹⁸O图、钠碱指数等方法探究琼北地区高氟地热水的富集规律及分布特征.结果表明，地热水氟浓度均超标，平均值高达14.25 mg·L^-1；而地下水和地表水的氟含量未超标，变化范围为0.02—0.44 mg·L^-1.沿海地区到内陆地区地热水氟含量呈现逐渐增大的趋势，内陆地区平均含量高达21.69 mg·L^-1.地热水水化学类型以HCO₃-Na为主，温度、pH和地层中的含氟矿物类型对地热水氟的富集具有重要的影响.地下热水补给来源为现代大气降水，并且存在轻微的“氧漂移”现象，受到一定程度的蒸发浓缩的影响.随着文石、方解石的沉淀反应、络合反应形成的络合物以及Na⁺、K⁺置换出Ca²⁺、Mg²⁺的离子交换反应，地热水中氟浓度不断增大.     

基于酮胺型共价有机骨架固相微萃取的水体多溴联苯醚检测

采用水热法合成了酮胺型共价有机骨架材料(TpBD),硅酮胶黏附法制得固相微萃取纤维涂层,探究了该涂层对水中多溴联苯醚(PBDEs)的萃取性能.利用正交实验优化了TpBD涂层的萃取条件,结合气相色谱技术建立了基于该涂层的水体PBDEs定量分析方法.研究结果显示,TpBD涂层不但具有良好的热稳定性和化学稳定性,还可高效富集水中的PBDEs,在相同萃取条件下,TpBD涂层对PBDEs的萃取效率是商用涂层的1.2—39.5倍.基于TpBD涂层的PBDEs检测方法线性范围较宽(2.00—50.00 ng·L^-1)、灵敏度高(检出限为0.16—0.45 ng·L^-1)、精密度和重现性好(同批次涂层测定结果的日内相对标准偏差(RSD)<14.7%,日间RSD <13.5%;3批次涂层测定结果的RSD <13.1%),在实际环境水样的分析中表现出良好的适用性(加标回收率为81.1%—106.5%).     

长江口及其邻近海域表层水体Co的季节分布

钴(Co)对海洋中的生物地球化学循环过程起着不可或缺的作用.河口是陆源物质进入海洋的重要界面，而Co在长江口界面的生物地球化学行为尚不明确.本文使用自动固相萃取-电感耦合等离子体联用技术对长江口及其附近海域2019年9月(秋季)、2021年3月(春季)和2021年7月(夏季)的表层水中的溶解Co进行了分析.结果显示，秋季Co浓度的范围在0.05—0.24 nmol·L^-1，均值为0.10nmol·L^-1；春季为0.05—0.37nmol·L^-1，均值为0.13nmol·L^-1，略高于秋季；夏季为0.03—0.54 nmol·L^-1，均值高达0.26 nmol·L^-1，浓度最高. Co与盐度、营养盐、叶绿素及溶解氧在不同季节表现出不同的相关性，表明长江口Co的行为受多因素的影响.长江口溶解Co浓度自河口向外海逐渐降低，整体表现为移除型分布类型.长江口Co移除率秋季>夏季>春季，向海有效输送通量夏季>春季>秋季.     

高效液相色谱-串联质谱法同时检测水体中26种药物及个人护理品

通过优化固相萃取条件和高效液相色谱-串联质谱参数,建立了可以同时检测地表水和地下水中26种典型药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs),包括磺胺类、大环内酯类、喹诺酮类、酰胺醇类、精神类、消炎止痛类以及个人护理品的检测方法.通过将水样pH值调节至7,利用HLB固相萃取柱对水样中PPCPs进行富集,以甲醇和含0.005%甲酸的水溶液作为正离子模式流动相,甲醇和含0.5 mmol·L^-1乙酸铵的水溶液作为负离子模式流动相进行梯度洗脱,采用多反应监测的质谱扫描模式(MRM)分析测定.26种PPCPs的检出限为0.007—1.78 ng·L^-1,定量限为0.02—5.68 ng·L^-1,回收率为52.28%—115.24%.利用该方法检测北京潮白河地表水和地下水中PPCPs的浓度,结果表明,地表水中PPCPs的含量普遍高于地下水,磺胺甲恶唑、舒必利、咖啡因、卡马西平和布洛芬在地表水和地下水中的含量相对较高,检测浓度分别高达147.83、52.48、78.35、166.58、30.63 ng·L^-1.     

在线固相萃取-液相色谱-串联质谱法同时检测海水养殖水体中15种药物

采用在线固相萃取-液相色谱-串联质谱联用(On-line SPE-LC-MS/MS)技术,建立海水循环水养殖系统中磺胺类(磺胺甲基异恶唑、磺胺噻唑、磺胺嘧啶、磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲嘧啶)、大环内酯类(克拉霉素、脱水红霉素)、喹诺酮类(恩诺沙星、氧氟沙星、诺氟沙星)、四环素类(金霉素、四环素、土霉素)13种抗生素及孔雀石绿、隐色孔雀石绿共15种药物的同时检测方法,为循环水养殖海水中部分有机污染物的检验鉴定提供依据.采用0.1%(V/V)甲酸水溶液和0.1%(V/V)甲酸的乙腈-甲醇(1∶1,V/V)溶液为分析流动相,水样经简单酸化处理后直接进样0.9 mL进行On-line SPE-LCMS/MS检测,经在线固相萃取柱富集后,经过梯度洗脱分离,串联质谱多反应监测模式进行定性、定量分析测定.结果表明,15种目标化合物在1—100 ng·L^-1范围内均具有良好的线性响应,方法检出限范围为0.02—1.00 ng·L^-1,定量限范围为0.06—3.00 ng·L^-1.采用该方法对山东省烟台市某水产公司2个海水循环水养殖系统的15...     

纳米金-适配体电化学传感器用于环境水样中双酚A检测

制备了一种用于检测双酚A的纳米金-适配体电化学传感器.采用恒电位沉积的方法在玻碳电极表面制备金纳米颗粒提高电极的比表面积及导电性,通过Au—S键作用将末端带有巯基、可特异性识别双酚A的适配体固定在电极表面,以[Fe(CN)₆]^3-/4-作为氧化还原探针,通过循环伏安法和交流阻抗法对纳米金-适配体电化学传感器的检测性能进行研究,优化了检测性能的影响因素.当金纳米颗粒沉积时间为400 s、适配体浓度为1μmol·L^-1、富集时间为50 min、检测溶液pH 7.0时,电极阻抗响应与双酚A浓度在1×10^-9—5×10^-6 mol·L^-1范围内呈良好线性关系.发展的传感器具有良好的重现性、稳定性和抗干扰性,并成功应用于环境水样中双酚A的检测,回收率87.4%—110.0%.     

江苏省自来水中邻苯二甲酸酯的污染特征及风险评估

为了解江苏省不同地区自来水中邻苯二甲酸酯(phthalate esters,PAEs)污染特征与风险水平,采用固相萃取-超高效液相色谱-三重四极杆质谱联用(SPE-UPLC-MS/MS)定性定量分析法,对江苏省沿江8市40户居民自来水中6种优控PAEs进行检测,分析了PAEs的污染水平,并开展人体健康风险评估.结果表明,PAEs在40份水样中均有检出,∑PAEs检出范围为4.10—14.23μg·L^-1,平均值为(8.43±2.76)μg·L^-1.DBP和DMP是自来水中PAEs的主要组成成分,约占∑PAEs总浓度的50%,其中DBP检出率为100%.与全球其他国家和地区相比,江苏省居民自来水中PAEs浓度处于中等偏上水平.加热煮沸过程可以降低自来水中PAEs浓度,但程度有限.健康风险评估结果显示,研究区域内DEHP的致癌风险指数均小于最大可接受风险水平(1×10^-6),∑AEs的非致癌风险指数处于8.18×10^-3—1.92×10^-2,远小于1.江苏省沿江8市居民自来水已受到...     

渔业养殖区藻源溶解性有机质性质特征对汞甲基化影响

溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)是水生生态系统中的重要成分,能够显著影响汞的甲基化等形态变化过程.以近岸渔业养殖区藻源DOM为研究对象,运用傅里叶变换红外光谱和三维荧光光谱技术,对其结构特征进行表征;并选取总有机碳浓度TOC_DOM=10 mg·L^-1(DOM₁₀)和TOC_DOM=50 mg·L^-1(DOM₅₀)两种水平藻源DOM提取液,分析其在不同汞浓度条件下对汞甲基化过程的影响.结果表明,藻源DOM主要由类蛋白和类腐殖质组分组成,其中前者含量较高,疏水及芳香组分含量较低;红外光谱显示藻源DOM中含有—OH、—CH₃、—CH₂、芳香性C=C等官能团.甲基化实验表明,在溶液中DOM含量相对较少时(DOM:Hg浓度比≤15625),DOM表现出抑制汞甲基化的趋势,而当溶液中DOM含量逐渐升高(DOM:Hg浓度比>15625),DOM可以显著促进水体中汞向甲基汞的转化.藻源...