研究报告
刘有发,欧阳杰宏,王丽珊,苏艳霞,吴军良,付名利,黄碧纯,叶代启.TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究[J].环境科学学报,2012,32(10):2524-2532
TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究
- Deactivation of TiO2-modified Ag/Al2O3 catalyst by SO2 in the reduction of NOx by propene
- 基金项目：国家自然科学基金(No.51108187);大气污染控制广东高校工程技术研究中心资助项目(No.GCZX-A0903);广东高校科技成果转化项目(No.CGZHZD0803);广东省大气环境与污染控制重点实验室资助项目(No.2011A060901011)
- 作者
- 单位
- 刘有发
- 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006
- 欧阳杰宏
- 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006
- 王丽珊
- 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006
- 苏艳霞
- 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006
- 吴军良
- 1. 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006;
2. 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
- 付名利
- 1. 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006;
2. 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
- 黄碧纯
- 1. 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006;
2. 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
- 叶代启
- 1. 华南理工大学环境科学与工程学院, 广州 510006;
2. 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
- 摘要：采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.
- Abstract：Ag-base catalysts supported on Al2O3 and TiO2-Al2O3 (the mass ratio of TiO2 to Al2O3 was 1:10) were prepared by sol-get method respectively.The catalysts were characterized by N2 physisorption,NOx/SO2-TPD,FT-IR and DRIFTs measurements.The effect of SO2 on the selective reduction of NOx by propene over the catalysts and the poisoning mechanism were investigated.The results showed that the catalytic activities under the low-medium temperature and the resistance of sulfur poisoning at 400℃ were enhanced after addition of 10% TiO2.The formation of formate resulted from the introduction of TiO2 was in favor of the reaction at low temperature,and the competitive adsorption of NO and SO2 and the formation of silver sulfate were proved to be the main reason for deactivation of 4%Ag/Al2O3 catalyst.The addition of TiO2 could not only improve the adsorption of NO and inhibit the adsorption of SO2 on catalyst surface,but also inhibit the sulfation of Ag during the catalytic process,which could enhance sulfur poisoning performance of the catalysts eventually.
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